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7篇AM,劉云圻、聶廣軍、譚平恒等成果速遞丨頂刊日報20190702
納米人 納米人 2019-07-02
1. JACS:用于單體和多聚環丙烯基液流電池正極電解液的預測性溶解模型

如果想在氧化還原電池液流電池中使用具有氧化還原活性的有機物,那么就需要設計在所有氧化還原過程中都表現出高溶解性(大于1 M)的有機分子。發展非水溶性的預測方法對于識別具有高溶解性的有機分子具有重要意義。在本文中,美國密歇根大學Sanford猶他大學Sigman等開發了一種參數化預測具有柔性構象的三(二烷基氨基)環丙烯(CP)自由基溶解度的方法。他們基于多種單體物種建立了統計模型。他們將該模型用于預測新的單體和二聚CP衍生物,這些衍生物在所有氧化態下在乙腈中的溶解度均大于1 M。其中,在不添加支持電解質的對稱液流電池中,最易溶解的CP單體在1 M的乙腈溶液中也能夠表現出很高的電化學循環穩定性。


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Sophia G. Robinson, Melanie S. Sanford,Matthew S. Sigman et al, Developinga Predictive Solubility Model for Monomeric and Oligomeric Cyclopropenium-Based Flow Battery Catholytes, Journal of the American Chemical Society, 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b04270

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04270

 
2. JACS:MOF衍生的Co-Fe雙金屬ORR電催化劑用于堿性燃料電池

氧還原反應(ORR)是燃料電池和電解槽等再生能源轉換裝置的基礎。非貴金屬電催化劑的開發是其大規模商業化的關鍵。近日,康奈爾大學Héctor D. Abru?a團隊采用主-客體策略,設計了基于碳納米復合材料的Co-Fe二元合金嵌入雙金屬有機骨架(BMOF)的電催化劑用于堿性條件ORR。該電催化劑對ORR具有良好的電催化活性,在0.1 M NaOH中半波電位為0.89 V,可與最先進的Pt/C電催化劑相媲美;更重要的是,它具有強大的耐久性(30000次循環)。STEM和EDX分析表明,在原子尺度優化的BMOF且Co/Fe比值為9:1時,Co-Fe合金納米粒子的Co和Fe元素分布均勻。進一步研究表明,該催化劑在循環過程中保持結構和成分完整性是其具有耐久性的主要原因。


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Yin Xiong, Yao Yang, Héctor D. Abru?a*, et al. MOF-derived Co-Fe bimetallic oxygen reduction electrocatalysts for alkaline fuel cells. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b03561

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03561

 
3. Nature Commun.:電荷分離異質結構的高效鈣鈦礦量子點太陽能電池

金屬鹵化物鈣鈦礦半導體具有用于光電應用的突出特性,包括但不限于光伏電池。低維和納米結構圖案賦予了可以進一步利用的附加功能。此外,膠體量子點(QD)鈣鈦礦的更寬的陽離子組成可調性和可調的表面配體性質現在實現了前所未有的器件結構,這與由溶劑化分子前體制備的薄膜鈣鈦礦不同。美國國家可再生能源實驗室Joseph M.Luther團隊采用了鈣鈦礦QD的逐層沉積,證明了整個鈣鈦礦薄膜中具有組成變化的太陽能電池。利用這種能力突然控制組合物以產生內部異質結,促進內部界面處的電荷分離,從而改善光載體收獲。展示了光伏性能如何取決于異質結位置以及每種組分的組成,并且描述了一種可以極大地改善鈣鈦礦QD光伏器件性能的架構。


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High efficiency perovskite quantum dot solarcells with charge separating heterostructure. Nature Communication, 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10856-z

 
4. AM:準1D鈣鈦礦硫屬元素化物中的線性二向色轉換

具有線性二向色性的各向異性光子材料是許多傳感,成像和通信應用中的關鍵部件。這些材料在光子器件和電路中作為偏振器、濾光器和波片起著重要作用。具有光學各向異性的常規晶體材料通常在寬波長范圍內顯示出單向線性二向色性。在結晶材料中未觀察到線性二向色轉換現象。

 

南加州大學Jayakanth Ravichandran,Han Wang中國科學院半導體研究所譚平恒團隊報道了準1D六方鈣鈦礦硫屬元素化物BaTiS3中獨特的線性二向色轉換現象的研究。該材料在可見光波長范圍內顯示出光學各向異性的記錄水平。與傳統的各向異性光學材料相反,BaTiS3中的線性二向色性極性在對應于1.78 eV的光子能量的光學波長處產生正交變化。計算表明,這種異常的線性二向色轉換行為源于BaTiS3材料中平行能帶的不同選擇規則。這種具有線性二向色轉換特性的材料可以促進光的能量和偏振的感測和控制,并且可用作新穎的光子器件,例如用于多光譜成像、傳感和光通信應用的偏振波長選擇檢測器和激光器。


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Wu, J., Cong, X., Niu, S., Liu, F., Zhao, H.,Du, Z., Ravichandran, J., Tan, P.‐H., Wang, H., Linear Dichroism Conversion in Quasi-1D Perovskite Chalcogenide. Adv. Mater. 2019,1902118.

https://doi.org/10.1002/adma.201902118

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902118

 
5. AM綜述:當柔性OFET遇到仿生學時:物聯網的前瞻性觀點

跨越物理學和仿生學領域的柔性有機電子產品的出現為日常生活中日益簡單和智能的產品創造了可能性。有機場效應晶體管(OFET)具有固有的柔韌性、重量輕和生物相容性,在仿生學領域顯示出巨大的希望。中國科學院化學研究所劉云圻院士郭云龍團隊通過將這種仿生OFET應用于物聯網(IoT),可以想象未來的新產品和用例。然后,綜述了柔性OFET及其在仿生系統中的應用的最新進展。并討論了實現靈活OFET的策略。同時,詳細回顧了仿生感覺系統和神經系統的最新進展。OFET被證明是模仿感覺和神經系統的最佳系統之一。此外,還介紹了基于OFET的信息存儲的簡要討論。最后,提供了在物聯網中利用仿生OFET的個人觀點以及該研究領域的未來挑戰。


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Shi, W., Guo, Y., Liu, Y., When FlexibleOrganic Field‐Effect Transistors Meet Biomimetics: A Prospective View of the Internet of Things. Adv. Mater. 2019, 1901493.

https://doi.org/10.1002/adma.201901493

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901493

 
6. AM綜述:用于精準醫學的可口服生物制劑

得益于基因組圖譜和分子診斷技術的進步,精準醫學領域也得到了迅速的發展。目前,精準治療往往依賴于使用生物大分子。然而由于其復雜的結構和克服生物屏障的能力有限,這些大分子需要通過注射的方式給藥。因此,開發設計可口服的大分子藥物成為了一項熱門的研究領域。西班牙圣地亞哥·德·孔波斯特拉大學José Alonso團隊綜述了利用口服生物制劑進行給藥的研究現狀和未來發展前景;介紹了在臨床實驗中的使用的相關技術以及實現特異性靶向胃腸道細胞群和進一步內化的策略;最后對該領域的臨床轉化所面臨的挑戰和未來的發展方向進行了討論。


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Matilde Durán-Lobato, María José Alonso. et al. Oral Delivery of Biologics for Precision Medicine. Advanced Materials. 2019

DOI: 10.1002/adma.201901935

https://doi.org/10.1002/adma.201901935

 
7. AM:聲動力-免疫治療用于對抗耐多藥的細菌感染

利用非抗生素的方法去預防和控制耐多藥(MDR)的細菌感染具有很好的應用前景。廈門大學劉剛教授團隊提出了一種仿生的聲動力-抗病毒免疫抗菌治療的策略。實驗利用基因工程技術將一種可中和耐甲氧西林金黃色葡萄球菌(MRSA)α毒素的抗體植入細胞膜納米囊泡的表面,并使用聲敏劑對其包封。該材料可以利用高活性的抗體-毒素相互作用使得納米囊泡在體外更有效地捕獲細菌。而在被超聲激活后,聲敏劑也能有效地產生活性氧去殺滅細菌。體內光學成像表明,納米材料中的抗體能成功靶向MRSA感染區域,并能對病灶和無菌炎癥進行準確區分。實驗利用原位磁共振成像和氧血紅蛋白飽和度檢測對治療進展進行跟蹤,證明該超聲-免疫聯合治療策略可以有效地治愈MRSA肌炎小鼠。


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Xin Pang, Xue Liu, Yi Cheng, Gang Liu. et al.Sono-Immunotherapeutic Nanocapturer to Combat Multidrug-Resistant Bacterial Infections. Advanced Materials. 2019

DOI: 10.1002/adma.201902530

https://doi.org/10.1002/adma.201902530

 
8. AM:酸性微環境驅動的DNA納米機器可在腫瘤細胞外環境中成像ATP

細胞外環境中的ATP是腫瘤治療的一個新興靶點,它也是形成腫瘤微環境(TME)和調控腫瘤進展的關鍵信使之一。然而,開發用于在TME的細胞外進行ATP靶向成像的探針仍是一個很大的挑戰。

 

國家納米科學中心李樂樂團隊報道了一種TME驅動的DNA納米機器(Apt-LIP),它可以在超高的信號-背景比條件下對腫瘤細胞外環境中的ATP進行空間控制成像。該探針可通過pHLIP模塊對TME中的偏酸微環境進行響應,從而使結構轉換信號適配體單元特異性錨定到腫瘤細胞膜上,從而對細胞外的ATP進行“on-off”熒光成像。因此,Apt-LIP可以在酸性TME的驅動下對不同細胞外的ATP濃度進行可視化,并可以對細胞釋放的內源性ATP進行監測。研究結果表明,Apt-LIP可以對原發性和轉移性腫瘤的細胞外ATP進行特異性成像,因此具有非常廣闊的應用前景。


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Zhenghan Di, Lele Li. et al. An Acidic-Microenvironment-Driven DNA Nanomachine Enables Specific ATP Imaging in the Extracellular Milieu of Tumor. Advanced Materials. 2019

DOI: 10.1002/adma.201901885

https://doi.org/10.1002/adma.201901885

 
9. AM綜述:靶向癌癥的納米顆粒用于組合式核酸遞送

核酸是一種很有前途的治療方法,可以治療包括癌癥在內的多種疾病。而為了有效和安全的將核酸遞送給癌細胞,通常需要使用載體對核酸進行包裝使其被靶細胞吸收并發揮作用。與其他類型的治療方法一樣,核酸載體的設計也必須避免不必要的副作用;因此,這類載體將貨物瞄準癌細胞的能力至關重要。約翰霍普金斯大學醫學院Jordan J. Green教授Stephany Y. Tzeng博士合作綜述討論了用于治療應用的核酸種類和其在細胞內進行有效遞送時所必須克服的障礙;介紹了對作為核酸遞送載體的非病毒納米材料的類型以及針對特定腫瘤細胞的不同靶向策略;最后對設計用于核酸遞送的納米顆粒載體的研究進行了總結。


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Hannah J. Vaughan, Jordan J. Green, StephanyY. Tzeng. et al. Cancer Targeting Nanoparticles for Combinatorial Nucleic Acid Delivery. Advanced Materials. 2019

DOI: 10.1002/adma.201901081

https://doi.org/10.1002/adma.201901081

 
10. AM:設計對pH響應的藥物遞送仿生系統用于增強的腫瘤治療

仿生偽裝給藥,即利用天然的細胞膜進行藥物遞送具有很好的藥代動力學和生物相容性等優勢,它也為開發安全的納米藥物提供了一個很有前景的解決方案。國家納米科學中心張銀龍、王靜聶廣軍合作設計了一種對pH響應的仿生平臺,并將其用于腫瘤藥物的特異性遞送和腫瘤微環境引發的藥物釋放。

 

這種基于血小板的納米載體是通過將血小板膜與功能化脂質體相結合而構建的。由于其具有血小板膜的偽裝,因此其對腫瘤的親和性較強,并可以通過響應溶酶體的酸性微環境來選擇性地釋放藥物。小鼠腫瘤模型實驗結果表明,該仿生平臺比無pH響應的材料或傳統的pH敏感性脂質體有著更好的抗腫瘤效果。這一工作通過介紹了一種將刺激響應特性融入仿生納米顆粒的簡便方法,證明了細胞膜可以為納米載體提供高效的仿生偽裝。


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GuangnaLiu, Jing Wang, Guangjun Nie. et al. Engineering Biomimetic Platesomes for pH-Responsive Drug Delivery and Enhanced Antitumor Activity. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201900795

https://doi.org/10.1002/adma.201900795

 
11. Nano Lett.:使腫瘤特異性組織因子沉默可抑制轉移并阻止癌癥相關的高凝狀態

在腫瘤內部,凝血誘導蛋白組織因子(TF)是凝血的主要啟動因子,由于其對腫瘤的高凝狀態和血小板與腫瘤細胞直接的相互作用有影響,已被證明在腫瘤的血行轉移中發揮著重要作用。因此,靶向腫瘤相關TF對于抗腫瘤轉移和預防血栓性并發癥方面具有很好的應用潛力。

 

國家納米科學中心李素萍博士聶廣軍研究員合作報道了一種新的基于肽的納米顆粒,它可以將siRNA遞送到腫瘤部位以抑制腫瘤相關TF的表達。實驗發現,在體外通過抑制腫瘤細胞中TF的表達可以阻斷腫瘤細胞周圍的血小板粘附。而將下調了TF表達的腫瘤細胞靜脈注射入體內后則發現其周圍的血小板粘附也明顯減少,并且其在肺中的存活率也有下降。乳腺癌小鼠模型實驗證明,含有siRNA的納米顆??梢杂行У亟档湍[瘤微環境中TF的表達,并顯著降低腫瘤的肺轉移程度。此外,該策略也可通過降低凝血酶-抗凝血酶復合物(TAT)和活化的血小板的生成來克服荷瘤小鼠的腫瘤高凝狀態。


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Shaoli Liu, Yinlong Zhang, Xiao Zhao, SupingLi, Guangjun Nie. et al. Tumor-Specific Silencing of Tissue Factor Suppresses Metastasis and Prevents Cancer-Associated Hypercoagulability. Nano Letters.2019

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01785

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01785

 
12. ACS Energy Lett.:超過100 cm2,15.3%效率的鈣鈦礦模組

羅馬第二大學 Aldo Di Carlo意大利理工學院Francesco Bonaccorso團隊通過n-i-p結構的界面工程證明了二維(2D)材料,即石墨烯和功能化MoS2在鈣鈦礦太陽能電池(PSC)中的應用。與標準器件相比,2D材料的使用具有雙重作用,以改善PSC的穩定性和效率。二維材料的應用成功地擴展到大面積鈣鈦礦太陽能電池組件(PSM),在108 cm2和82 cm2的有效面積上分別達到13.4%和15.3%的效率。此外,基于2D材料的PSM在65°C(ISOS-D2)的長時間(>1000 h)熱應力測試下顯示出穩定性,這代表了鈣鈦礦光伏技術邁出了重要一步。


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Agresti,A. et al. Two-dimensional (2D) Material Interface Engineering for Efficient Perovskite Large-area Modules. ACS Energy Letters, 2019

Doi:10.1021/acsenergylett.9b01151.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.9b01151

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