1. Nature:并四苯中的單線態激子裂變增加硅的敏化
硅主導了當代太陽能電池技術。但是當吸收光子時,硅(像其他半導體一樣)會浪費超過其帶隙的能量。通過使用單線態激子裂變使硅太陽能電池敏化,可以減少這些熱化損失并實現對光的更好的靈敏度,其中從具有單線自旋特性的更高能量的光激發態產生具有三重自旋特性(三重態激子)的兩個激發態(單線激子)。已知分子半導體并四苯中的單線態激子裂變產生三能級激子,其在能帶上與硅帶隙相匹配。當三重態激子轉移到硅時,它們會產生額外的電子-空穴對,有望將電池效率從單結限制提高29%到高達35%。
麻省理工學院Marc A. Baldo團隊將硅太陽能電池表面的氧化鉿保護層的厚度減小到僅僅8埃,使用電場效應鈍化來實現在并四苯中形成的三重態激子的有效能量轉移。并四苯的裂變和向硅轉移的能量的最大總產率約為133%,這確定了單線態激子裂變的潛力,以提高硅太陽能電池的效率并降低它們產生的能量成本。
Einzinger, M. et al. Sensitization of siliconby singlet exciton fission in tetracene. Nature 571, 90-94, 2019
Doi:10.1038/s41586-019-1339-4 (2019).
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1339-4
2. Nature Phys.:雙層石墨烯中復合費米子的配對狀態
垂直堆疊的石墨烯雙層的異質結構由薄的隧道勢壘隔開,提供高度可調的體系以探索強相互作用的電子態。這是因為可以通過改變阻擋層厚度來靈敏地調節層間庫侖相互作用。最近對雙層石墨烯的研究表明,在量子霍爾效應區域中,強層間耦合可以在兩層上引起電子-空穴配對,從而形成層間激子的超流相。
哥倫比亞大學C. R. Dean團隊報道了在類似條件下出現的一系列分數量子霍爾效應(FQHE)狀態。研究發現,可觀察到的FQHE狀態序列與理論上提出的雙組分復合費米子(CF)模型之間存在極好的一致性,其中CF準粒子結構由夾層和層內相互作用產生。最值得注意的是,在分數填充中觀察到另外一系列不可壓縮狀態,這些狀態不適合單組分或雙組分CF模型。將這些狀態解釋為CF之間的殘余配對相互作用,表示石墨烯雙層結構特有的新型相關基態,而傳統的CF模型沒有描述。
Pairingstates of composite fermions in double-layer graphene,Nature Physics (2019)
https://www.nature.com/articles/s41567-019-0547-z
3. Joule:LLZO石榴石型固態電解質的鋰金屬生長動力學
近來認為基于Li7La3Zr2O12(LLZO)的石榴石材料是作為鋰金屬固態電池的合適電解質。但是,鋰金屬通過多晶石榴石型電解質的滲透限制了電池充電期間的電流密度。德國Thorben Krauskopf和Jürgen Janek課題組引入了一種電化學操作方法來檢測鋰通過固體電解質的滲透,該方法非常適合深入了解鋰金屬滲透的早期階段,之前只有通過非常精細的中子測量才能獲得。研究者結合原位和非原位電子顯微技術,研究了在正極負載下鋰金屬負極在石榴石固態電解質上的形態不穩定性,表明鋰沉積在固體電解質上時發生了高速晶須生長,固態電解質呈現出“動態短路”機制,并證明了微動力學方面與鋰滲透之間的相互關系。
Thorben Krauskopf, Rabea Dippel, HannahHartmann, Klaus Peppler, Boris Mogwitz, Felix H. Richter, Wolfgang G. Zeier, Jürgen Janek, Lithium-Metal Growth Kinetics on LLZO Garnet-Type SolidElectrolytes, Joule, 2019.
DOI: 10.1016/j.joule.2019.06.013
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30301-0
4. Nature Commun.:高性能碳納米管纖維的紡絲方法
開發將納米材料組裝成宏觀支架材料的方法是當前納米技術發展的關鍵。然而,即使在大多數情況下該類材料具有優越的性能,制備方法的復雜性卻很大程度上阻礙了新材料的廣泛應用。有鑒于此,韓國科學技術研究院Hyeon Su Jeong和Seung Min Kim以及首爾國立大學Chong Rae Park等人證明了一種高效、連續的纖維紡絲方法用來生產高性能碳納米管(CNT)纖維(CNTF)的可行性。從合成碳納米管到制備高度致密、排列整齊的CNTFs,加工時間<1 min。通過該方法制備出來的CNTFs具有質量輕、抗拉伸、硬度大、導電性好以及高靈活性等優點,它們適用于各類高附加值的應用。
Jaegeun Lee, Dong-Myeong Lee, Yeonsu Jung,Junbeom Park, Hun Su Lee, Young-Kwan Kim, Chong Rae Park, Hyeon Su Jeong &Seung Min Kim. Direct spinning and densification method for high-performancecarbon nanotube fibers. Nature Communications. 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10998-0
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10998-0
5. Nature Commun.:銨鹽的原子級鈍化助力高效鈣鈦礦太陽能電池
近年來,高轉換效率使金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池成為薄膜光伏技術的真正突破。近日,洛桑聯邦理工學院MichaelGr?tzel、Lyndon Emsley以及FabrizioGiordano通過用不同類型的銨鹽(即乙基銨,咪唑鎓和碘化胍)處理鈣鈦礦表面,降低鈣鈦礦薄膜和空穴傳輸層之間界面處存在的電子缺陷。研究人員使用三陽離子鈣鈦礦,主要含有甲脒和少量的銫和甲基銨。研究發現,這種處理將功率轉換效率從對照組的20.5%提高到分別用乙基銨,咪唑鎓和碘化胍處理的器件的22.3%,22.1%和21.0%。性能最佳的器件在全日照強度下的效率損失僅為5%,最大功率跟蹤為550小時。
Alharbi, E. A. Emsley, L. Giordano,F. Gr?tzel, M. et al. Atomic-level passivation mechanism of ammoniumsalts enabling highly efficient perovskite solar cells. Nat. Commun. 2019.
DOI:10.1038/s41467-019-10985-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10985-5.pdf
6. Nature Commun.:錳做異相電催化劑高效催化CO2還原,TOF達38347 h?1
開發廉價、地球儲量豐富的金屬高效催化劑用于CO2電催化還原具有重要意義。近日,中科院化學所張建玲等多團隊合作,發現通過鹵素和氮雙配位調節錳原子的電子結構,可以顯著提高錳基異相催化劑的電催化活性。該催化劑可高效電催化CO2還原, 生成CO法拉第效率最高可達97%,且過電位僅0.49 V時即可達到10mA cm?2的電流密度。此外,過電位為0.49V時,TOF可達38347 h?1,是目前報道的異相電催化劑中最高的。原位X射線吸收實驗和DFT計算表明,錳活性位點的電子結構發生改變使得中間體形成的自由能壘大大減小,從而大大提高了電催化CO2還原的性能。
Bingxing Zhang, Jianling Zhang*, et al.Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbondioxide reduction. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1
7. Angew:酞菁鈷聚合物修飾的介孔氮化碳材料高效光催化CO2還原
將分子催化劑與低成本固體吸光劑相結合,是構建用于太陽能燃料催化劑的一個有前景的策略。近日,劍橋大學Erwin Reisner團隊報道了一種由聚合物酞菁鈷催化劑(CoPPc)和介孔氮化碳(mpg‐CNx)作為光敏劑組成的用于CO2還原的光催化劑。實驗發現,在紫外光下(AM 1.5G,100 mW cm–2, λ>300 nm)、有機溶劑中,該無金屬雜化光催化劑可選擇性地將CO2轉換成CO, 60 小時后轉化為CO的TON可達90%(基于Co)。此外,該光催化劑在可見光(λ>400nm)下保留著60%的CO轉化活性并體現出適度的耐水性。酞菁原位聚合可以控制催化劑的負載量,這是實現光催化CO2轉化的關鍵。
Souvik Roy, Erwin Reisner*. Visible‐light driven CO2 reduction by mesoporous carbonnitride modified with polymeric cobalt phthalocyanine. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201907082
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907082
8. Nano Lett.:在MXene上原位形成的Pt3Ti納米粒子用作HER有效催化劑
在實際應用中迫切需要設計能夠在低過電勢下為析氫反應(HER)提供高電流的高效催化劑。愛荷華州立大學Wenyu Huang、Yue Wu和弗吉尼亞理工大學Hongliang Xin團隊報道Ti3C2Tx MXenes表面的鈦(Ti)通過原位共還原與鉑(Pt)合金化形成了Pt3Ti金屬間化合物(IMC)納米顆粒(NP)。
原位XAS表明Pt經歷了從單原子到金屬間化合物的溫度依賴性轉變,并且在550℃下還原的催化劑在酸性介質中表現出優異的HER性能。DFT計算表明,(111)-和(100)-終止的Pt3Ti納米粒子表現出與Pt(111)相當的* H結合,而(110)終止具有過于活潑的* H吸附,因此在低過電位區域易中毒。Pt/Ti3C2Tx -550催化劑優于商業Pt/Vulcan,并且在10 mA cm-2下具有32.7 mV的小過電位和32.3 mV dec-1的低Tafel斜率。
Zhe Li, Zhiyuan Qi, Siwen Wang, Tao Ma, LinZhou, Zhenwei Wu, Xuechen Luan, Fang-Yi Lin, Minda Chen, Jeffrey T Miller,Hongliang Xin, Wenyu Huang, Yue Wu, In Situ Formed Pt3TiNanoparticles on a Two-dimensional Transition Metal Carbide (MXene) Used asEfficient Catalysts for Hydrogen Evolution Reactions, Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b01381
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b01381
9. ACS Nano:骨靶向納米平臺聯合唑來膦酸與光熱療法對抗乳腺癌骨轉移
骨轉移是晚期乳腺癌患者的一種臨床并發癥。為了避免骨基質的破壞,目前的治療方法主要是通過聯合治療的策略來抑制癌細胞生長和破骨細胞活性。因此,開發骨靶向藥物遞送系統對于治療骨轉移來說具有重要意義。
河北大學葛昆博士、張金超教授合作,將包裹在介孔二氧化硅納米顆粒內的金納米棒(Au@MSNs)與唑來膦酸(ZOL)結合開發了一種骨靶向的納米平臺。Au@ MSNs-ZOL不僅在體內具有骨靶向性,而且在體外可以抑制破骨細胞的形成并促進成骨細胞的分化。實驗結果證明,通過將Au@MSNs-ZOL與近紅外照射光熱療法(PTT)相結合,可以誘導癌細胞凋亡以及改善骨微環境,從而抑制體內外腫瘤的生長并緩解體內疼痛和骨轉移。綜上,這一工作開發的納米平臺為治療乳腺癌骨轉移提供了一個新的高效策略。
Wentong Sun, Kun Ge, Jinchao Zhang. et al.Bone-Targeted Nanoplatform Combining Zoledronate and Photothermal Therapy ToTreat Breast Cancer Bone Metastasis. ACS Nano. 2019
DOI: 10.1021/acsnano.9b00097
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b00097
10. Adv. Sci.:細胞膜介導的生物特異性金屬離子轉運遞送
金屬離子在生物醫學中具有重要的應用價值。武漢大學馮俊教授團隊報告了一種由細胞膜介導的金屬離子生物特異性轉運的新策略。細胞膜固有的生物功能使其在作為金屬離子載體時具有獨特的優勢,例如良好的生物相容性,低免疫原性風險和特異性的生物靶向功能等等。實驗通過利用癌細胞膜在體內去遞送各種金屬離子,包括釕、銪、鐵和錳等,證明其可以組成一系列具有光熱治療/成像、磁共振成像、光聲成像和熒光成像功能的腫瘤靶向納米雜化材料。此外,細胞膜的特殊結構使得其可以很容易地去負載小分子藥物進而用于高效的化療。這一研究通過開發一類具有多種生物功能的,包含有金屬離子的納米材料,為解決金屬離子在體內的靶向遞送這一難題提供了一種新的解決方案。
Ming-Kang Zhang, Jun Feng. et al.Cytomembrane-Mediated Transport of Metal Ions with BiologicalSpecificity. Advanced Science. 2019
DOI: 10.1002/advs.201900835
https://doi.org/10.1002/advs.201900835