1. Nature Photon.：基于熱激活延遲熒光的高效穩定的單層有機發光二極管
從設計，優化和制造的角度來看，僅由一層純半導體構成的有機發光二極管將具有極大的吸引力。近日，普朗克聚合物研究所Gert-Jan A. H. Wetzelaer研究團隊展示了一種高效穩定的有機發光二極管，它基于單層純熱激活延遲熒光發射器。通過采用歐姆電子和空穴接觸，可實現有效的電荷注入，并且不存在異質結，這使得在10,000cd m-2的亮度下具有 2.9V的極低工作電壓。平衡的電子和空穴傳輸導致在500 cd m-2和擴大的發射區域時最大外部量子效率為19％，這極大地提高了操作穩定性，使得初始亮度為1,000 cd m-2衰減到50%的壽命為1880 h。這種單層概念在簡化的架構中結合了高功率效率和長壽命，可與復雜多層器件的性能相媲美甚至超過其性能。
Kotadiya, N. B. Wetzelaer,G.-J. A. H. et al. Efficient and stable single-layer organic lightemittingdiodes based on thermally activated delayed fluorescence. Nat. Photon. 2019.
DOI:10.1038/s41566-019-0488-1
https://www.nature.com/articles/s41566-019-0488-1.pdf
2. Nature Commun.：新思路！用于光催化有機合成的鹵化鉛鈣鈦礦
大自然能夠通過光合作用將太陽能存儲在化學鍵中，通過從CO2和光開始的一系列C-C，C-O和C-N鍵形成反應。直接捕獲太陽能用于有機合成是一種很有前途的方法。鹵化鉛鈣鈦礦太陽能電池的效率達到24.2％，使鈣鈦礦成為太陽能捕獲的新型材料。圣地亞哥州立大學Yong Yan團隊認為，鈣鈦礦的光物理性質也應該對光氧化還原有機合成感興趣。因為這兩個應用的關鍵方面都依賴于電荷分離和轉移。首次證明了鈣鈦礦納米晶體是基本有機反應的光催化劑，例如C-C，C-N和C-O鍵的形成。CsPbBr3在有機溶劑中的穩定性和易于調整的邊緣使鈣鈦礦具有更廣泛的有機基質活化范圍。低成本，易加工，高效，耐氣和帶邊可調的鈣鈦礦可能為有機化學帶來新的突破。
Lead halide perovskites for photocatalyticorganic synthesis. Nature Communication, 2019
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10634-x
3. Angew：新型HTM助力高性能鈣鈦礦太陽能電池
具有可調結構的有機p型半導體為混合鈣鈦礦太陽能電池（PVSC）提供了巨大的機會。近日，南京理工大學Weihua Tang團隊報道了通過π-共軛延伸和N-烷基化策略的兩個二噻吩并[3,2-b：2'，3'-d]吡咯（DTP）核心分子半導體。所制備的共軛分子表現出-4.82eV的HOMO和高達2.16×10 -4 cm 2 V-1 s-1的空穴遷移率。結合優異的成膜性和超過99％的鈣鈦礦光致發光猝滅效率，基于DTP的半導體可有效地作為n-i-p結構化PVSC的空穴傳輸材料（HTM）。基于MA0.7FA0.3PbI2.85Br0.15器件表現出超過20％的功率轉換效率，是未摻雜分子HTM的PVSC的最高值之一。這項工作展示了分子工程DTP核心在設計無摻雜PVSCs的高效半導體方面的巨大潛力。
Tang, W. et al. Dithieno[3,2‐b:2’,3’‐d]pyrrole Cored p‐Type Semiconductors Enabling 20% Efficiency Dopant‐Free Perovskite Solar Cells. Angew. 2019.
DOI:10.1002/ange.201905624
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/ange.201905624
4. Angew：陽離子控制原子精確的Cu(I)團簇的手性組裝
手性組裝和不對稱合成是手性金屬團簇產生手性光學活性的關鍵。近日，鄭州大學臧雙全，董喜燕等團隊合作，制備了結晶于手性空間群的外消旋體團簇[K(CH3OH)2(18‐crown‐6)]+[Cu5(StBu)6]‐(1·CH3OH)，其發紅光的手性陰離子[Cu5(StBu)6]‐團簇沿兩重螺旋軸排列。有趣的是，將陽離子 [K(CH3OH)2(18‐crown‐6)]+中的CH3OH的移除后，手性的1·CH3OH晶體會轉化為非手性的[K(18‐crown‐6)]+[Cu5(StBu)6]‐(1)晶體。隨著CH3OH的捕獲/移除，[Cu5(StBu)6]‐團簇可實現手性/非手性的切換，并伴隨著熒光強度的增強/減弱。受啟發于觀察到的氫鍵誘導手性排列現象，作者進一步用陽離子手性氨基醇誘導手性組裝，成功實現了不對稱合成并得到了一對對映體[D/L-valinol(18-crown-6)]+[Cu5(StBu)6]- (D/L-Cu5V)。實驗發現，D/L-Cu5V具有強的圓偏振熒光(CPL)。
Yan Jin, Si Li, Xi-Yan Dong*, Shuang-Quan Zang*, et al. Cations Controlling the Chiral Assembly of LuminescentAtomically Precise Copper(I) Clusters. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201906614
https://doi.org/10.1002/anie.201906614
5. Angew：通過CO2對無定形碳的選擇性蝕刻，合成大面積超潔凈石墨烯
污染，在石墨烯表面是常見的，它對石墨烯的性能有影響，并嚴重阻礙石墨烯的應用。低成本的生產大面積的潔凈石墨烯薄膜仍然是一個巨大的挑戰。近日，北京大學劉忠范、彭海琳等多團隊合作，報道了一種簡便且可規模化的合成尺寸達米級超潔凈石墨烯（平均清潔度為99%）的化學氣相沉積法，該方法依賴于CO2的弱氧化能力來腐蝕掉固有污染，即無定形碳。值得注意的是，無定形碳的消除能夠顯著減少轉移和制備步驟中的聚合物殘留，并有望大大提高石墨烯的電學和光學性能。大面積超潔凈石墨烯的快速合成將為石墨烯的基礎研究和工業應用開辟道路。
Jincan Zhang, Kaicheng Jia, Li Lin, HailinPeng,* Zhongfan Liu*, et al. Large‐area synthesis of super‐clean graphene via selective etching of amorphous carbon by carbondioxide. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905672
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905672
6. Angew：嵌段共聚物自組裝過程中聚集形態的動力學控制
近日，澳大利亞莫納什大學Tanja Junkers等人介紹了膠束自組裝過程中自上而下形貌控制的第一步。通過將水與聚合物的THF溶液混合，采用連續流動技術，從嵌段共聚物(BCPs)中獲得了動力學穩定的膠束。通過這種方式，粒子的形狀和大小可以從球體改變為橢球體，只需要通過調整一個BCP的混合參數即可。
Axel Buckinx, Kirsten Verstraete, EvelienBaeten, Rico Tabor, Anna Sokolova, Neomy Zaquen, Tanja Junkers. Kinetic Controlof Aggregation Shape in Block Copolymer Self‐Assembly.Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201907371
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201907371
7. Angew：非金屬單原子碘電催化劑用于HER
單原子催化劑(SACs)因其獨特的性質而備受關注。然而，由于其復雜的合成過程，普通的金屬基SACs的設計相當困難。近日，阿德萊德大學喬世璋等多團隊合作，報道了一種具有原子分散的非金屬碘原子的單原子碘化鎳(SANi‐I)電催化劑。作者通過簡單的煅燒步驟和隨后的循環伏安法活化制備了SANi‐I，并通過一系列表征技術對單原子I及SANi‐I的結構進行表征。實驗發現，單原子碘被氧原子所分離。SANi‐I具有良好的結構穩定性和優異的HER活性。原位拉曼光譜研究表明，氫原子(Hads)被單原子碘吸附，形成I - Hads中間體，促進了HER過程。
Yongqiang Zhao, Tao Ling, Shi-ZhangQiao*, et al. Non‐metal Single Iodine AtomElectrocatalysts for the Hydrogen Evolution Reaction. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905554
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905554
8. Angew: 單原子Cr-N4位點的設計用于酸性介質中持久的氧還原催化
單原子催化劑(SACs)引起了人們對催化氧還原反應(ORR)的極大興趣，其中Fe - Nx SACs表現出最有前途的催化活性。然而，鐵基催化劑由于芬頓反應的氧化腐蝕而存在嚴重的穩定性問題。有鑒于此，中國科學院長春應用化學研究所Junjie Ge、Changpeng Liu、Wei Xing以及中國科學院上海應用物理研究所Zheng Jiang等人首次以MOF作為錨定基質，得到了用于ORR催化的單原子催化劑Cr/N/C SACs，其中原子分散的Cr已經被確認存在于Cr‐N4配位結構中。Cr/N/C催化劑具有良好的ORR催化活性，其最佳半波電位為0.773V。更令人興奮的是，芬頓反應受到了極大的抑制，因此最終的催化劑表現出極佳的穩定性。這項工作為ORR提出了一個創新的、穩定的活性位點，為解決非貴金屬ORR催化劑的穩定性問題開辟了一條新的途徑。
Ergui Luo, Hao Zhang, Xian Wang, Liqin Gao,Liyuan Gong, Tuo Zhao, Zhao Jin, Junjie Ge, Zheng Jiang, Changpeng Liu, WeiXing. Single‐Atom Cr‐N4Sites Designed for Durable Oxygen Reduction Catalysis in Acid Media. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI：10.1002/anie.201906289
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201906289
9. Angew：納米晶/金屬有機框架雜化材料作為電催化CO2轉化的平臺
膠體納米晶體(NCs)和金屬有機框架(MOFs)中有機/無機成分的可調化學為促進對各種應用材料設計的基本理解提供了一個豐富的平臺。近日，洛桑聯邦理工學院RaffaellaBuonsanti等多團隊合作，合成了二者結合的NC/MOF雜化材料Ag@Al‐PMOF，其Ag NCs與Al‐PMOF ([Al2(OH)2(TCPP)]密切接觸。
該雜化材料的NCs嵌入到MOF中，同時仍然保持與導電基底的電接觸，這使得Ag@Al‐PMOF可作為CO2還原反應(CO2RR)的電催化劑。研究表明，NCs和MOFs之間的原始界面導致了Ag的電子變化，抑制了析氫反應(HER)，促進了CO2RR。作者進一步在選定的測試條件下，證明了多孔MOF層對傳質效果的微小貢獻。此外，與Al‐PMOF的結合增強了Ag-NCs的穩定性。該合成方法具有通用性，為合理設計電催化材料，提高選擇性和穩定性提供了新的思路。
Yannick T. Guntern, Raffaella Buonsanti*, etal. Nanocrystal/metal‐organic framework hybrids aselectrocatalytic platforms for CO2 conversion. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905172
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905172
10. Angew：光增強雙類酶活性的納米酶用于治療深處胰腺癌
與天然酶相比，納米酶具有穩定性高、成本低、制備簡單等優點，因此受到了廣泛的關注，尤其是在癌癥治療領域。然而，納米酶在腫瘤微環境(TME)中的催化活性往往較低，這也限制了其進一步的應用。北京化工大學劉惠玉教授團隊和中科院理化技術研究所張鐵銳研究員團隊合作制備了一種新的納米酶PtFe@Fe3O4，它具有雙重類酶活性，可用于進行高效的腫瘤催化治療。PtFe@Fe3O4在酸性TME中表現出很好的光熱效應以及光增強的過氧化物和過氧化氫類酶活性，從而可以有效地殺死腫瘤細胞并克服腫瘤乏氧。該研究也首次揭示了PtFe@Fe3O4所具有的光增強協同催化機制，為促進納米酶在腫瘤催化治療中的發展提供了有力幫助。
Shanshan Li, Lu Shang, Tierui Zhang, HuiyuLiu. et al. Nanozyme with Photo-Enhanced Dual Enzyme-Like Activities for DeepPancreatic Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition.2019
DOI: 10.1002/anie.201904751
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904751
