1. Nature Mater.：沸石中亞納米鉑團(tuán)簇的區(qū)域選擇性生成及反應(yīng)活性控制用于高溫催化
亞納米金屬物種(單原子和團(tuán)簇)具有與納米級(jí)金屬不同的獨(dú)特的性質(zhì)。然而，亞納米金屬物種在高溫(>500℃)氧化還原條件下易燒結(jié)、穩(wěn)定性差，限制了其催化應(yīng)用。沸石可以作為穩(wěn)定亞納米金屬催化劑的理想載體，但如何在特定的位置上定位亞納米金屬并調(diào)節(jié)其反應(yīng)活性是一個(gè)難題。近日，瓦倫西亞理工大學(xué)Avelino Corma等多團(tuán)隊(duì)合作，利用HR HAADF-STEM及iDPC技術(shù)，對(duì)純硅質(zhì)MFI沸石孔道中高度穩(wěn)定的亞納米Pt和PtSn簇的位置進(jìn)行了準(zhǔn)確定位與表征。該催化劑對(duì)工業(yè)上重要的丙烷脫氫制丙烯反應(yīng)具有很高的穩(wěn)定性、選擇性和活性。且這種穩(wěn)定亞納米金屬催化劑的策略可以推廣到其它晶體多孔材料中。
Lichen Liu, Avelino Corma*, et al.Regioselective generation and reactivity control of subnanometric platinumclusters in zeolites for high-temperature catalysis. Nat.Mater., 2019
DOI: 10.1038/s41563-019-0412-6
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0412-6
2. Nature Commun.：具有大范圍空隙調(diào)節(jié)和適應(yīng)客體能力的柔性氫鍵有機(jī)框架
柔性氫鍵有機(jī)框架(FHOFs)在分離、傳感和主客體化學(xué)等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。但FHOFs難以穩(wěn)定，這是其建造的主要挑戰(zhàn)。近日，中山大學(xué)張藝等多團(tuán)隊(duì)合作，成功地構(gòu)建了一種具有永久孔隙度的柔性HOF (8PN)。作者得到了9個(gè)不同孔結(jié)構(gòu)的8PN單晶，實(shí)現(xiàn)孔隙體積從4.4%到33.2%的大范圍調(diào)節(jié)。在外界條件刺激下，可實(shí)現(xiàn)8PN的可逆結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變并伴隨著發(fā)光特性的變化。此外，作者還得到了一系列高質(zhì)量的共晶，其中包含不同形狀、不同大小、不同聚集狀態(tài)以及不同數(shù)量的客體，這表明8PN可以通過(guò)調(diào)節(jié)分子構(gòu)象和組裝方式來(lái)適應(yīng)不同的客體。
Qiuyi Huang, Wenlang Li, Yi Zhang*, etal. An exceptionally flexiblehydrogen-bonded organic framework with large-scale void regulation and adaptiveguest accommodation abilities. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10575-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10575-5
3. Nature Commun.：通過(guò)多級(jí)太陽(yáng)能光伏-膜蒸餾裝置同時(shí)生產(chǎn)淡水和發(fā)電
能源短缺以及清潔水短缺是全球可持續(xù)發(fā)展面臨的兩大挑戰(zhàn)。全球近一半的水被發(fā)電廠消耗，而海水淡化則消耗大量的電力。有鑒于此，沙特阿拉伯阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)Peng Wang等人展示了一種光伏-膜蒸餾(PV-MD)裝置，在太陽(yáng)光照射下它可以穩(wěn)定地從海水中產(chǎn)生純凈的水(>1.64 kg·m-2·h-1)，同時(shí)具有良好的發(fā)電性能(>11%)。利用太陽(yáng)能電池背面的多級(jí)膜蒸餾(MSMD)裝置，回收各蒸餾階段水蒸汽的冷凝潛熱，實(shí)現(xiàn)了高產(chǎn)率潔凈水的生產(chǎn)。這種復(fù)合裝置可以顯著降低投資成本，進(jìn)而表明了將發(fā)電廠從用水大戶(hù)轉(zhuǎn)變?yōu)榈a(chǎn)商的潛在可能性。
Wenbin Wang, Yusuf Shi, Chenlin Zhang,Seunghyun Hong, Le Shi, Jian Chang, Renyuan Li, Yong Jin, Chisiang Ong, SifeiZhuo & Peng Wang. Simultaneous production of fresh water andelectricity via multistage solar photovoltaic membrane distillation. NatureCommunications. 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10817-6
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10817-6
4. Chem：二氧化硅球體中量子點(diǎn)的限制生長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)白光發(fā)射
開(kāi)發(fā)能夠直接用于固態(tài)照明的白光發(fā)射的量子點(diǎn)（QD）引起了科研人員極大的興趣。常規(guī)的合成路線通常涉及表面改性和配體置換，這通常導(dǎo)致不希望的QD聚集和熒光猝滅。近日，加州大學(xué)河濱分校Yadong Yin研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種新的策略，直接在膠體SiO2中合成QD（ZnS，CdS，CdTe和CsPbBr xI 3-x），以制備QDs @ SiO 2復(fù)合材料，可直接實(shí)現(xiàn)白光發(fā)射。利用捕獲在二氧化硅膠體內(nèi)的NH4+，研究人員通過(guò)離子交換反應(yīng)將金屬陽(yáng)離子引入二氧化硅微孔網(wǎng)絡(luò)中，然后直接在二氧化硅膠體內(nèi)生成QD。這種“捕獲的NH4+”策略代表了通過(guò)允許將各種納米顆粒摻入溶膠-凝膠衍生的膠體基質(zhì)中來(lái)合成新型功能性納米復(fù)合材料的新平臺(tái)。
Xing, M. Yin, Y. et al. Confined Growth ofQuantum Dots in Silica Spheres by Ion Exchange of “Trapped NH4+” for White-Light Emission. Chem 2019.
DOI:10.1016/j.chempr.2019.06.010
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30272-4#%20
5. AM：效率超過(guò)10％！無(wú)PEDOT和 ITO透明電極的柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池
韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Jung‐Yong Lee團(tuán)隊(duì)提出了一種制造柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池的新方法，其中不使用ITO和PEDOT：PSS，使用無(wú)結(jié)金屬納米網(wǎng)絡(luò)（NN）作為透明電極。使用納米級(jí)掩模單片蝕刻金屬NN，并且其表現(xiàn)出優(yōu)異的光電性能。此外，NN的光電特性可以通過(guò)初始金屬層厚度和NN密度來(lái)控制。因此，對(duì)于極薄的銀層，網(wǎng)絡(luò)的適當(dāng)密度控制可導(dǎo)致高透射率和低薄層電阻。這種NN可用于薄膜器件而不用PEDOT：PSS等導(dǎo)電材料進(jìn)行平面化。在不含PEDOT且不含ITO的透明電極上制造高效柔性有機(jī)太陽(yáng)能電池，其效率（PCE）為10.6％，器件產(chǎn)率高（93.8％）。此外，即使經(jīng)過(guò)3000次彎曲應(yīng)力測(cè)試（應(yīng)變：3.13％），柔性太陽(yáng)能電池仍保留了初始PCE的94.3％。
Seo, K.‐W., Lee, J., Jo, J., Cho,C., Lee, J.‐Y., Highly Efficient (>10%) FlexibleOrganic Solar Cells on PEDOT‐Free and ITO‐Free Transparent Electrodes. Adv. Mater. 2019, 1902447.
https://doi.org/10.1002/adma.201902447
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902447
6. ACS Energy Lett.：由EQCM-D和SEM成像Li電池電極中擴(kuò)散誘導(dǎo)的瞬態(tài)應(yīng)力
鋰離子電池的快速充電通常伴隨著電極材料的快速膨脹，導(dǎo)致在電極體內(nèi)出現(xiàn)瞬態(tài)應(yīng)力。盡管該現(xiàn)象從理論上被預(yù)測(cè)，但從未被直接的原位測(cè)量跟蹤。以色列巴伊蘭大學(xué)Doron Aurbach和北京工業(yè)大學(xué)張躍飛團(tuán)隊(duì)利用具有耗散監(jiān)測(cè)的多諧波電化學(xué)石英晶體微天平（EQCM-D），以巨共振頻率和共振寬度位移的形式獲得了LiFePO4電極中強(qiáng)瞬態(tài)變形的聲像，并通過(guò)SEM驗(yàn)證裂縫的形成。此外，研究者也確定了充電速率、聚合物粘合劑的強(qiáng)度和溶液濃度的影響。EQCM-D吸引人的特點(diǎn)是其對(duì)選擇性探測(cè)操作電極的平均力學(xué)特性的高靈敏度，特別是與電極循環(huán)性能直接相關(guān)的顆粒-粘合劑相互作用。使用EQCM-D可以智能地設(shè)計(jì)一種廉價(jià)、簡(jiǎn)單、快速的電池電極結(jié)構(gòu)的健康監(jiān)測(cè)方法。
Netanel Shpigel, Mikhael Levi, Xiaopeng Cheng,Tianci Cao, Rui Wu, Tyler S. Mathis, Yuefei Zhang, Doron Aurbach, Yury Gogotsi,Diffusion-Induced Transient Stresses in Li-Battery Electrodes Imaged by EQCM-Dand Environmental SEM, ACS Energy Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acsenergylett.9b00884
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.9b00884
7. Nano Lett.：MXene與TMD異質(zhì)結(jié)在鈉離子和Na-O2電池中的應(yīng)用
鈉離子電池SIB被視為鋰離子電池的替代品，而它受到低容量的影響。Na-O2電池具有高的能量密度，但它們通常受到高過(guò)電位的限制。
蘇州大學(xué)徐來(lái)團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了16種不同的帶有MXenes（裸露和O封端）的TMD異質(zhì)結(jié)構(gòu)，并探索了它們?cè)赟IB和Na-O2電池中的應(yīng)用潛力。研究表明在這些結(jié)構(gòu)中，只有具有O-封端MXenes的VS2異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以加載五層Na+，而當(dāng)Na+在中間層或第二吸附層中嵌入或擴(kuò)散時(shí)，其他的異質(zhì)結(jié)構(gòu)都將變形。Na+的超小擴(kuò)散勢(shì)壘表明這些結(jié)構(gòu)具有快速的充電/放電速度，并且0.18V和0.21V的超小開(kāi)路電壓（OCV）證明是SIB有希望的候選者。η_ORR/η_OER的超低過(guò)電位0.55V/0.20V意味著VS2/Ti2CO2異質(zhì)結(jié)構(gòu)的O面在Na-O2電池的應(yīng)用中也具有很大的潛力。
Chao Tang, Yuxiang Min, Chongyang Chen, WeiweiXu, Lai Xu, Potential Applications of Heterostructures of TMDs with MXenes in sodium-Ion and Na-O2 Batteries, Nano Letters, 2019.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b02115
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b02115
8. ACS Nano：可生物降解的膽綠素納米顆粒用于高效的光聲成像
光聲成像是一種具有較高組織穿透深度的成像模式。而用于光聲成像的、可生物降解的納米顆粒卻是非常少見(jiàn)的。伊利諾伊大學(xué)Jefferson Chan團(tuán)隊(duì)和Dipanjan Pan團(tuán)隊(duì)合作利用納米沉淀法制備出膽綠素納米顆粒，這是一種可生物降解的光聲成像探針。
實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，與在2-(N-嗎啉)乙磺酸緩沖液中合成的納米粒子相比，在水中或在含有氯化鈉的水中合成的納米粒子會(huì)具有更高的吸光度和更低的熒光。并且這些納米粒子在365和680納米處都表現(xiàn)出高吸光度。其在近紅外波段被激發(fā)后會(huì)產(chǎn)生很強(qiáng)的光聲信號(hào)，而在紫外波段被激發(fā)則會(huì)產(chǎn)生熒光發(fā)射。小鼠體內(nèi)的光聲成像實(shí)驗(yàn)表明，納米粒子會(huì)在淋巴結(jié)中有效積累因此其可以作為前哨淋巴結(jié)檢測(cè)的光聲試劑。質(zhì)譜研究則發(fā)現(xiàn)該納米粒子在膽綠素還原酶的作用下會(huì)被完全地生物降解，而膽綠素還原酶是一種在人體中普遍存在的酶，這也使其成為一種具有良好生物相容性的生物成像平臺(tái)。
Parinaz Fathi, Jefferson Chan, Dipanjan Pan.et al. Biodegradable Biliverdin Nanoparticles for Efficient PhotoacousticImaging. ACS Nano. 2019
DOI: 10.1021/acsnano.9b01201
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b01201
9. ACS Nano：調(diào)節(jié)自噬的納米激活劑對(duì)樹(shù)突狀細(xì)胞進(jìn)行原位調(diào)控以實(shí)現(xiàn)免疫治療
細(xì)胞免疫療法的目的是將免疫細(xì)胞作為抗癌的藥物。例如通過(guò)對(duì)樹(shù)突狀細(xì)胞(DCs)進(jìn)行調(diào)節(jié)，可以產(chǎn)生特異性的抗腫瘤效應(yīng)從而實(shí)現(xiàn)腫瘤的消除。然而，目前直接在體內(nèi)激活DCs的策略的效率往往很低。國(guó)家納米科學(xué)中心王浩團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種納米激活劑，它可以通過(guò)在體內(nèi)上調(diào)自噬來(lái)直接操控DCs，從而產(chǎn)生高效的DCs抗原表達(dá)和抗原特異性T細(xì)胞的生成。該納米激活劑可顯著增強(qiáng)腫瘤抗原的交叉表達(dá)和隨后的T細(xì)胞啟動(dòng)。體內(nèi)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該納米激活劑可以成功地抑制腫瘤的生長(zhǎng)，從而延長(zhǎng)小鼠的生存時(shí)間。
Yi Wang, Hao Wang. et al. In Situ Manipulationof Dendritic Cells by an Autophagy-Regulative Nanoactivator Enables Effective Cancer Immunotherapy. ACS Nano. 2019
DOI: 10.1021/acsnano.9b00143
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b00143
10. Adv. Sci.：MOF衍生的碳納米結(jié)構(gòu)用于位點(diǎn)特異性的光熱/光動(dòng)力血栓治療
盡管近紅外(NIR)光介導(dǎo)的光熱血栓治療可以有效克服臨床溶栓的風(fēng)險(xiǎn)問(wèn)題，但是在光熱治療之后產(chǎn)生的二次栓塞也同樣十分棘手。首都醫(yī)科大學(xué)宣武醫(yī)院楊旗教授團(tuán)隊(duì)和北京化工大學(xué)劉惠玉教授團(tuán)隊(duì)合作探索了利用靶向納米材料進(jìn)行雙模態(tài)光熱/光動(dòng)力血栓治療的策略。該納米材料可以主動(dòng)靶向血栓上的糖蛋白IIb/IIIa受體，并在NIR光照射下通過(guò)光熱效應(yīng)和產(chǎn)生活性氧來(lái)進(jìn)行位點(diǎn)特異性的溶栓治療。在下肢血栓模型中，與單次光熱溶栓的治療效果相比，該雙模態(tài)溶栓治療的效果會(huì)更好。并且該策略也可有效避免二次栓塞的形成，是一種非常安全高效的溶栓方案，具有良好的臨床轉(zhuǎn)化前景。
Fengrong Zhang, Huiyu Liu, Qi Yang. et al.Metal–Organic-Framework-Derived Carbon Nanostructuresfor Site-Specific Dual-Modality Photothermal/Photodynamic ThrombusTherapy. Advanced Science. 2019
DOI: 10.1002/advs.201901378
https://doi.org/10.1002/advs.201901378
