1. Nature Catalysis：利用鎳催化作用和單電子/三重態能量轉移合成立體烯烴
不飽和碳-碳鍵是許多有機分子中最常見且較重要的結構單元之一，促進了有機物功能化高效、實用策略的不斷發展。有鑒于此，沙特阿拉伯阿卜杜拉國王科技大學Magnus Rueping以及Luigi Cavallo等人報道了在溫和條件下，在光氧化還原/鎳雙重催化下的三組分交叉偶聯反應，通過一鍋法對炔烴進行雙官能化，得到一系列重要的三取代烯烴。值得注意的是，與傳統的基于底物的空間位阻來控制反應選擇性的方法不同，三取代烯烴的E-異構體和z -異構體都可以通過選擇具有合適三重態能量的光催化劑來獲得。除了這種轉化帶來的直接實用性，這種新開發的方法可能會促進通過光氧化還原和過渡金屬雙重催化多組分反應，實現碳碳多鍵的多種重要的一鍋法功能化。
Chen Zhu, Huifeng Yue, Bholanath Maity, Iuliana Atodiresei, Luigi Cavallo & Magnus Rueping. A multicomponent synthesis of stereodefined olefins via nickel catalysis and single electron/triplet energy transfer. Nature Catalysis. 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0311-x
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0311-x
2. Nature Catalysis：甲醇到高辛烷值汽油的生物煉制模型
利用木質纖維素生物質生產生物燃料一直受到高加工成本的阻礙，也因此推動了條件溫和、產量更高和產品質量更好的新途徑的開發。有鑒于此，美國科羅拉多礦業大學Daniel A. Ruddy等人提出了一個以甲醇為關鍵中間體，利用生物質生產高辛烷值汽油(HOG)和噴氣燃料混合物的生物煉制模型。通過將過程模型和技術經濟分析與催化劑的開發相聯系，實現了催化劑進步對過程經濟影響的量化。通過促進C4副產物的再結合，銅改性的沸石催化劑使HOG產率比基準沸石催化劑提高38%，成本降低35%。另外，C4副產物可以直接用于合成煤油，這種煤油符合典型航空燃料的規格。
Daniel A. Ruddy, Jesse E. Hensley, Connor P. Nash, Eric C. D. Tan, Earl Christensen, Carrie A. Farberow, Frederick G. Baddour, Kurt M. Van Allsburg & Joshua A. Schaidle. Methanol to high-octane gasoline within a market-responsive biorefinery concept enabled by catalysis. Nature Catalysis. 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0319-2
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0319-2
3. Nature Catalysis：固體氧化物燃料電池的進展和前景
由于固體氧化物燃料電池（SOFC）其高溫和脆性陶瓷組件，似乎不太適合運輸應用的電源。 然而，近年來，材料和電池設計的進步已經開始緩解這些問題。近日，帝國理工學院Paul Boldrin研究團隊回顧了這些進展，討論需要改進的領域以實現全面的商業突破以及催化劑如何協助這些領域。 研究人員將使用壽命、退化、燃料靈活性，效率和功率密度確定為SOFC改進的關鍵方面。 并認為催化領域的專業知識，從表面科學和計算材料設計，到改進催化劑和重整器設計，都有助于實現這一目標。
Boldrin, P. et al. Progress and outlook for solid oxide fuel cells for transportation applications. Nature Catalysis 2019.
DOI:10.1038/s41929-019-0310-y
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0310-y.pdf
4. Nat. Commun.：錳做異相電催化劑高效催化CO2還原，TOF達38347 h?1
開發廉價、地球儲量豐富的金屬高效催化劑用于CO2電催化還原具有重要意義。近日，中科院化學所張建玲等多團隊合作，發現通過鹵素和氮雙配位調節錳原子的電子結構，可以顯著提高錳基異相催化劑的電催化活性。該催化劑可高效電催化CO2還原， 生成CO法拉第效率最高可達97%，且過電位僅0.49 V時即可達到10 mA cm?2的電流密度。此外，過電位為0.49 V時，TOF可達38347 h?1，是目前報道的異相電催化劑中最高的。原位X射線吸收實驗和DFT計算表明，錳活性位點的電子結構發生改變使得中間體形成的自由能壘大大減小，從而大大提高了電催化CO2還原的性能。
Bingxing Zhang, Jianling Zhang*, et al. Manganese acting as a high-performance heterogeneous electrocatalyst in carbon dioxide reduction. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10854-1
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10854-1
5. Angew：納米晶/金屬有機框架雜化材料作為電催化CO2轉化的平臺
膠體納米晶體(NCs)和金屬有機框架(MOFs)中有機/無機成分的可調化學為促進對各種應用材料設計的基本理解提供了一個豐富的平臺。近日，洛桑聯邦理工學院Raffaella Buonsanti等多團隊合作，合成了二者結合的NC/MOF雜化材料Ag@Al‐PMOF， 其Ag NCs與Al‐PMOF ([Al2(OH)2(TCPP)]密切接觸。該雜化材料的NCs嵌入到MOF中，同時仍然保持與導電基底的電接觸，這使得Ag@Al‐PMOF可作為CO2還原反應(CO2RR)的電催化劑。研究表明，NCs和MOFs之間的原始界面導致了Ag的電子變化，抑制了析氫反應(HER)，促進了CO2RR。作者進一步在選定的測試條件下，證明了多孔MOF層對傳質效果的微小貢獻。此外，與Al‐PMOF的結合增強了Ag-NCs的穩定性。該合成方法具有通用性，為合理設計電催化材料，提高選擇性和穩定性提供了新的思路。
Yannick T. Guntern, Raffaella Buonsanti*, et al. Nanocrystal/metal‐organic framework hybrids as electrocatalytic platforms for CO2 conversion. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201905172
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201905172
6. 中科院Angew：單原子Cr-N4位點酸性介質中持久ORR
單原子催化劑(SACs) 催化氧還原反應(ORR)引起人們的廣泛興趣，其中Fe-Nx SACs表現出高的活性。然而，鐵基催化劑面臨著芬頓反應氧化腐蝕而存在嚴重的穩定性問題。近日，中科院長春應化所Wei Xing，Changpeng Liu，Junjie Ge與中科院上海應用物理所Zheng Jiang等多團隊合作，以金屬有機框架作為錨定基底，熱解得到Cr/N/C SACs催化劑用于ORR，其原子分散的Cr的Cr‐N4配位結構得到了確認。實驗發現，Cr/N/C催化劑具有良好的ORR活性，其最佳半波電位為0.773V。更重要的是，芬頓反應受到了抑制，因此該催化劑表現出極佳的穩定性。
Ergui Luo, Hao Zhang, Junjie Ge,* Zheng Jiang,* Changpeng Liu,* Wei Xing*, et al. Single‐Atom Cr‐N4 Sites Designed for Durable Oxygen Reduction Catalysis in Acid Media. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201906289
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906289
7. Angew綜述：金屬納米粒子在反應條件下的重塑
金屬納米粒子（NPs）的形狀是影響催化反應活性的關鍵因素之一。原位TEM觀察表明，金屬NPs在反應條件下發生動態重塑，這是從分子水平上全面了解催化機理的主要障礙。近日，中國科學院上海高等研究院Yi Gao，浙江大學Yong Wang等多團隊合作，綜述了近年來通過原位環境透射電鏡（ETEM）和多尺度結構重建(MSR)模型等先進手段，對各種反應條件下金屬NPs的平衡形狀表征和建模研究的最新進展。實驗觀測值與理論模型的定量吻合表明，金屬NPs重塑現象是氣體吸附作用下表面能的各向異性變化驅動的。金屬NPs的可預測重塑為合理設計實際反應中真正高效的納米催化劑鋪平了道路。
Beien Zhu, Jun Meng, Wentao Yuan, Yong Wang,* Yi Gao*, et al. Reshaping of Metal Nanoparticles in Reaction Conditions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201906799
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906799
8. 肖豐收/王亮AM綜述：制備耐燒結金屬納米顆粒催化劑的新策略
負載型金屬納米粒子在化工生產中被廣泛用作催化劑，但由于金屬的高溫浸出和燒結現象，其仍然存在失活問題。近年來，人們致力于開發穩定金屬納米顆粒的新策略。近日，浙江大學肖豐收，王亮團隊綜述了近年來通過強金屬-載體相互作用、氧化物或碳層的包封以及沸石晶體內固定制備耐燒結金屬納米顆粒催化劑的研究進展。此外，作者還提出了當前制備高效、穩定的金屬納米顆粒基催化劑的挑戰和對未來的展望，并對抗燒結機理提出了建議。
Lingxiang Wang, Liang Wang,* Xiangju Meng, Feng‐Shou Xiao*. New Strategies for the Preparation of Sinter‐Resistant Metal‐Nanoparticle‐Based Catalysts. Adv. Mater. 2019,
DOI: 10.1002/adma.201901905
