1. 張華/劉政/王岐捷Nature Materials:重新定義電催化中幾個關鍵問題
在半導體電催化領域,半導體-電解質界面至關重要,甚至決定了整個反應。通過多年的研究和對實驗現象的深入觀察,新加坡南洋理工大學張華、劉政、王岐捷等人重新定義了電催化領域的幾個關鍵問題。一方面,他們基于原位電池技術對半導體導電性進行了調控,發現了一種普遍存在的自門控現象。另一方面,他們發現,半導體類型對電催化反應有一定適應性,譬如n型半導體適合陰極HER,而p型半導體適合陽極OER。這一研究打破了很多常規認識,對電催化領域意義重大。
Yongmin He, Qiyuan He et al. Self-gating insemiconductor electrocatalysis. Nature Materials 2019.
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0426-0
2. 謝毅/孫永福Nature Energy:可見光催化CO2高選擇性制甲烷
通過催化劑的精準設計,以調控催化劑表面對反應中間體的吸附至關重要,這決定了反應產物是否能夠實現高選擇性。有鑒于此,中國科學技術大學謝毅、孫永福等人報道了一種精準設計的原子級超薄CuIn5S8二維材料,實現了可見光催化CO2近100%選擇性制甲烷,反應速率達到8.7μmolg?1h?1。這種材料中含有大量富電荷的Cu–In雙位點,這種位點對CO2轉化為CH4具有超高選擇性。研究認為,在Cu–In雙位點形成的Cu-C-O-In中間體是實現高選擇性的關鍵。因為,這一結構不僅降低了整個反應的活化能,而且改變了反應路徑,把一個吸熱質子化過程轉變為放熱過程。
Xiaodong Li et al. Selectivevisible-light-driven photocatalytic CO2 reduction to CH4 mediatedby atomically thin CuIn5S8 layers. Nature Energy 2019.
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0431-1
3. Science Advances:一種室溫鐵電半金屬
Anderson和Blount在1965年就已提出可逆極性扭曲和金屬性共存可產生鐵電金屬,但到目前為止仍然難以理解其原因。電可切換的本征電極化以及鐵電疇的直接觀測尚未在大塊晶體金屬中實現,盡管原則上應該可以用移動傳導電荷進行不完全屏蔽。近日,新南威爾士大學Pankaj Sharma,Fei-Xiang Xiang,Alex R. Hamilton,Jan Seidel,內布拉斯加州州立大學Evgeny Y. Tsymbal等多團隊合作,通過電輸運、納米壓電響應測量和第一原理計算,提供了天然金屬性和鐵電性共存于大塊范德瓦爾斯WTe2晶體中的證據。實驗結果表明,盡管WTe2是一種Weyl半金屬,但在室溫下具有可切換的自發極化和自然的鐵電疇結構。
Pankaj Sharma*, Fei-Xiang Xiang*, Ding-FuShao, Dawei Zhang, Evgeny Y. Tsymbal*, Alex R. Hamilton*, Jan Seidel*. A room-temperature ferroelectric semimetal. Sci. Adv.,2019
DOI: 10.1126/sciadv.aax5080
https://advances.sciencemag.org/content/5/7/eaax5080
4. Chem. Rev.:納米碳材料的生物醫學應用:傳感、成像和藥物遞送
不同維度的納米碳材料由于其具有獨特的理化性質而被廣泛應用許多領域。其中,基于納米碳材料的診療及其他生物醫學應用也是目前研究的熱點之一。美國NIH陳小元教授團隊和新加坡南洋理工大學Ken-Tye Yong博士團隊系統地綜述了納米碳材料的最新診療應用研究,并對不同納米碳材料的特性及其對診療應用的影響進行了說明比較;介紹了不同的碳材料的制備方法、表面功能化方法、理化性質、毒性和生物降解性及在體內外系統中的應用;最后也概述了設計納米碳材料的原則和該領域所面臨的挑戰及相關解決方案。
Nishtha Panwar, Ken-Tye Yong, Xiaoyuan Chen.et al. Nanocarbons for Biology and Medicine: Sensing, Imaging, and DrugDelivery. Chemical Reviews. 2019
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00099
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00099
5. ACS Nano:納米顆粒的力學性能對其遞送腫瘤藥物的性能的影響
納米粒子的理化性質在調控納米-生物相互作用中起著至關重要的作用。雖然目前關于納米顆粒的大小、形狀和表面電荷對其生物學性能的影響已有廣泛的研究,但是人們對納米顆粒的機械力學性能及其對藥物遞送性能的影響還不夠了解。復旦大學趙東元院士、美國布朗大學高華健院士和昆士蘭大學趙春霞教授合作綜述了納米顆粒力學性能對其遞送腫瘤藥物性能的影響,包括:(1)納米顆粒力學性能的基本術語和表征這些性能的主要技術;(2)目前制備具有可調力學性能的納米粒子的方法;(3)不同力學性能的納米顆粒的體內外生物學行為的研究,例如血液循環、腫瘤或組織靶向、腫瘤滲透性和癌癥細胞攝取等,并對在細胞、組織和器官的水平上控制復雜的納米粒子-生物相互作用的潛在機制進行了介紹。
Yue Hui, Dongyuan Zhao, Huajian Gao, Chun-Xia Zhao. et al. Role of Nanoparticle Mechanical Properties in Cancer Drug Delivery. ACS Nano. 2019
DOI: 10.1021/acsnano.9b03924
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b03924
6. ACS Nano:利用納米顆粒輔助表征動脈粥樣硬化的動脈內皮結構
動脈粥樣硬化與內皮屏障受損有關,它也會促進動脈粥樣硬化病變中免疫細胞和大分子的積累。阿姆斯特丹大學醫學中心Ewelina Kluza團隊使用透明質酸納米顆粒(HA-NPs)研究了內皮屏障的完整性及其在動脈粥樣硬化的進展和治療過程中的EPR效應。
研究發現,動脈粥樣硬化斑塊覆蓋的內皮細胞的連接連續性會明顯低于正常血管壁,這表明內皮屏障有被破壞。此外,研究通過超分辨和相關的光學電子顯微鏡在斑塊微環境中跟蹤納米顆粒,發現在內皮細胞底層的細胞外基質中有很高的HA-NP積累。最后,研究探討了利用HA-NPs的EPR效應結合糖酵解抑制劑3PO進行代謝治療實現血管正常化的策略。體外實驗表明,經3PO治療的小鼠主動脈對HA-NP的吸收減弱與3PO的內皮細胞沉默活性相一這一工作闡明了納米顆粒在動脈粥樣硬化斑塊中積累的自然局限性,并為納米顆粒的動脈粥樣硬化內皮轉運提供了機制上的理解。
Thijs J. Beldman, Tsveta S. Malinova, EwelinaKluza. et al. Nanoparticle-Aided Characterization of Arterial Endothelial Architecture during Atherosclerosis Progression and Metabolic Therapy. ACS Nano.2019
DOI: 10.1021/acsnano.8b08875
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b08875
7. Nano Lett.:生物響應性蛋白復合物用于增強的免疫治療
盡管免疫檢查點阻斷(ICB)治療對多種癌癥具有很好的療效,但其臨床療效往往受到響應率低和全身免疫相關不良事件的限制。蘇州大學陳倩教授和加州大學顧臻教授合作制備了一種對活性氧(ROS)敏感的蛋白質復合體,將其用于生物響應型 ICB治療。該蛋白復合體可以利用腫瘤微環境(TME)中豐富的ROS來有控制地順序釋放aCD47和aPD1的信號。因此這些蛋白復合物也可作為TME中活性氧的清除劑來逆轉免疫抑制,從而提高其體內的抗腫瘤效果。實驗在黑色素瘤腫瘤模型中也證明了該復合物具有很好的協同抗腫瘤效果。
Qian Chen, Zhen Gu. et al. Bioresponsive Protein Complex of aPD1 and aCD47 Antibodies for Enhanced Immunotherapy. Nano Letters.2019
DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b00584
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00584
8. AFM:基于多功能纖維的生物醫學設備
基于纖維的混合材料由于其獨特的性能,如超柔韌性、可編織性、低侵入性和組織適應性,在可穿戴和可植入的生物醫學設備中被廣泛應用。最近的一些研究則致力于開發具有多種生物醫學功能的纖維基設備,并將其用于對生理信號的非侵入性監測、藥物遞送、細胞移植和刺激神經等方面。哈佛醫學院Ye Zhang博士、施進軍博士和復旦大學彭慧勝教授合作,從復合材料類型、制備技術、結構設計、設備-組織界面和生物醫學應用等方面,綜述了近年來對纖維基多功能器件的研究進展,并對該領域面臨的挑戰和前景進行了介紹和強調。
Ye Zhang, Huisheng Peng, Jinjun Shi. et al.Multifunctional Fibers to Shape Future Biomedical Devices. Advanced Functional Materials. 2019
DOI: 10.1002/adfm.201902834
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201902834
9. AFM:碳包覆CoSx表面上自催化生長碳納米管--鋅空電池雙功能催化劑
納米結構在材料表面上的自催化生長是設計多功能催化劑最具時間和成本效益的方法之一。南京工業大學邵宗平和Kaiming Liao團隊提出一種基于自催化化學氣相沉積的可擴展一鍋合成策略,以制備具有3D海膽結構的雙功能電催化劑。碳納米管尾部在CoSx核的表面上原位生長(CoSx/Co-NC),從而使得CoSx核包封在與Co,N共摻雜的碳納米管纏結的超薄多孔碳殼中。復合材料獨特的3D電極結構,有利于輸送氧物種和電子并在具有不同功能的組件之間產生協同作用。
該催化劑在堿性電解液中表現出優異的ORR和OER電催化活性,ΔE僅為0.74 V,且具有優異的循環穩定性。此外,與該電極組裝的柔性固態鋅空氣電池在1mA cm-2下顯示出1.25V的穩定放電電壓平臺和70%的效率。
Qian Lu, Jie Yu, Xiaohong Zou, Kaiming Liao,Peng Tan, Wei Zhou, Meng Ni, Zongping Shao, Self‐Catalyzed Growth of Co, N‐Codoped CNTs on Carbon‐Encased CoSx Surface: A Noble‐Metal‐Free Bifunctional Oxygen Electrocatalyst for Flexible Solid Zn–Air Batteries, Advanced Functional Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adfm.201904481
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201904481
10. ACS Energy Lett.:20.82%效率!富含銫鈣鈦礦量子點穩定FAPbI3鈣鈦礦
通常通過將銫(Cs)摻入晶體結構中來改善甲脒碘化鉛鈣鈦礦(FAPbI3)的穩定性。然而,這種方法的有效性受到Cs在本體FAPbI3中固有的低固溶度的限制。西安交通大學Wenxiu Que和布朗大學Nitin P. Padture, Yuanyuan Zhou和 Ou Chen團隊展示了一種方法,該方法需要將高Cs含量的Cs1-xFAxPbI3合金量子點(QD)溶液沉積到Cs含量少的 FAPbI3薄膜上。富含Cs的QD表面層的薄膜,其使FAPbI3薄膜的環境穩定性提高。效率可達20.82%。
Que, M., Dai, Z. et al.Quantum-Dot-Induced Cesium-Rich Surface Imparts Enhanced Stability toFormamidinium Lead Iodide Perovskite Solar Cells. ACS Energy Letters, 2019
Doi:10.1021/acsenergylett.9b01262(2019).
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.9b01262
11. AEM綜述:中介設計助力Li-S電池電催化化學
Li-S電池的實際應用受到眾多關鍵挑戰的阻礙,主要涉及致命的多硫化鋰(LiPS)穿梭和緩慢的硫氧化還原動力學。Li-S化學中合理化的電催化過程對于LiPS的捕獲和轉化是至關重要的。清華大學張強和蘇州大學孫靖宇團隊總結了最近的Li-S化學中介設計的策略,旨在深入了解硫的反應機理,指導合理的介體設計,實現高能量長壽命的鋰硫電池。該綜述討論LiPS的演變和對電池循環能力的相應影響,并為LiPS的調節提供了進一步的合理指導,對Li-S化學中的電催化和催化過程設計的機理進行了概述,并展望了構建高性能Li-S電池的未來前景。
Yingze Song, Wenlong Cai, Long Kong, JingshengCai, Qiang Zhang, Jingyu Sun, Rationalizing Electrocatalysis of Li–S Chemistry by Mediator Design: Progress and Prospects, Advanced Energy Materials, 2019.
DOI: 10.1002/aenm.201901075
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201901075
12. ESM綜述:固態鋰金屬電池固體電解質-電極界面的液相療法
使用固體電解質的固態鋰金屬電池具有高理論比容量和顯著增強的安全特性,因而被視為新一代電化學儲能器件的最佳選擇。然而,極大的界面阻抗嚴重限制了固態鋰金屬電池的實際應用。為了構建具有合適阻抗的電化學界面,向固態體系中引入少量液態電解質是最高效便捷的方法。最近,北京理工大學黃佳琦、美國馬里蘭大學Yifei Mo、寧波材料所Xiaoxiong Xu、物理所李泓以及清華大學張強等總結概括了液態電解質、電極以及固體電解質的界面行為基本原理。然后。作者討論了界面浸潤、原位聚合以及界面反應等多種新興策略。最后,作者針對現存的界面問題給出了采用液態電解質的限制與發展前景。
Chenzi Zhao, Jiaqi Huang, Yifei Mo, XiaoxiongXu, Hong Li, Qiang Zhang et al, Liquid phase therapy to solid electrolyte–electrode interface in solid-state Li metal batteries: A review, Energy Storage Materials, 2019
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.07.026
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719308864?dgcid=rss_sd_all#!