1. Nature：硅中磷供體電子間的雙量子門(mén)
在硅中原子形成的電子自旋量子比特具有很大的軌道能量（數(shù)十毫電子伏）和較弱的自旋-軌道耦合，因而產(chǎn)生了相干時(shí)間單位以秒計(jì)的孤立電子自旋基態(tài)。這種高保真度的量子比特相干控制有望為量子計(jì)算提供一種全新的平臺(tái)。然而，在原子基量子比特中實(shí)現(xiàn)大規(guī)模電路所必需的量子比特間的耦合尚未實(shí)現(xiàn)。電子自旋之間的交換相互作用預(yù)示著用兩個(gè)量子比特門(mén)進(jìn)行快速（千兆赫茲）的門(mén)操作，這在最近門(mén)定義的硅量子點(diǎn)得到了證明。然而，在兩個(gè)與磷原子量子位元結(jié)合的電子之間產(chǎn)生可調(diào)諧的交換作用直到現(xiàn)在都難以實(shí)現(xiàn)。這是因?yàn)楹茈y確定開(kāi)啟和關(guān)閉交換交互所需的原子距離，同時(shí)校準(zhǔn)原子電路以獲得高保真、獨(dú)立的自旋讀數(shù)。
在本文中，澳大利亞新南威爾士大學(xué)的M. Y. Simmons等發(fā)現(xiàn)在硅中磷供體電子自旋量子比特之間存在著快速的交換門(mén)相互作用，在完整的基態(tài)上其保真度高達(dá)94%。這種在原子尺度上對(duì)量子比特的放置進(jìn)行工程設(shè)計(jì)的策略，為基于硅中供體量子比特的多量子比特量子電路的實(shí)現(xiàn)和有效表征提供了一條途徑。
Y. He, M. Y. Simmons et al, A two-qubit gatebetween phosphorus donor electrons in silicon, Nature, 2019
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1381-2
2. NatureElectron.：基于隧道的三元金屬氧化物半導(dǎo)體技術(shù)
通過(guò)從二元邏輯系統(tǒng)轉(zhuǎn)變?yōu)槿壿嬒到y(tǒng)，可以克服互補(bǔ)金屬氧化物半導(dǎo)體（CMOS）技術(shù)的功率密度限制。然而，三元器件通常基于多閾值電壓方案，這使得功率可擴(kuò)展且可大規(guī)模生產(chǎn)的三元器件平臺(tái)的開(kāi)發(fā)具有挑戰(zhàn)性。韓國(guó)國(guó)立蔚山科學(xué)技術(shù)院Kyung Rok Kim團(tuán)隊(duì)報(bào)道了晶圓級(jí)和節(jié)能三元CMOS技術(shù)。該方法基于單個(gè)閾值電壓，并依賴于使用源自量子力學(xué)帶間隧穿的關(guān)態(tài)恒定電流產(chǎn)生的第三電壓狀態(tài)。在0.5V的低施加電壓下，該恒定電流可以縮小到亞皮安級(jí)別。三元CMOS反相器的分析說(shuō)明了第三中間輸出電壓狀態(tài)的變化容限，以及其對(duì)稱的輸入電壓傳輸特性，可以制備具有三元邏輯和存儲(chǔ)器鎖存單元功能的集成電路。
Jeong, J. W., Choi, Y.-E. et al.Tunnelling-based ternary metal–oxide–semiconductor technology. Nature Electronics, 2019
Doi:10.1038/s41928-019-0272-8 (2019).
https://www.nature.com/articles/s41928-019-0272-8
3. Nature Photon.：可調(diào)諧和自由形式的平面光學(xué)器件
光波相位和幅度的空間控制的出現(xiàn)極大地改變了光子學(xué)，使得從成像和信息技術(shù)到生物醫(yī)學(xué)光學(xué)領(lǐng)域的重大進(jìn)步成為可能。近日，巴塞羅那科學(xué)技術(shù)研究所Pascal Berto、RomainQuidant研究團(tuán)隊(duì)提出一種使用平面熱光模塊確定相位前成形的方法，并設(shè)計(jì)了微加熱器來(lái)局部地塑造折射率分布。結(jié)合遺傳算法優(yōu)化，該SmartLens可以產(chǎn)生自由形式的光學(xué)波前修改。單獨(dú)地或以陣列形式，它可以基于純Zernike多項(xiàng)式或組合Zernike多項(xiàng)式生成復(fù)雜函數(shù)，包括透鏡或電可調(diào)幅度的像差校正器。這種簡(jiǎn)單緊湊的概念通過(guò)提供低色差，偏振不敏感和傳輸模式組件來(lái)補(bǔ)充現(xiàn)有的光學(xué)整形工具箱，這些組件可以很容易地集成到現(xiàn)有的光學(xué)系統(tǒng)中。
Berto, P. Quidant, R. et al. Tunable andfree-form planar optics. Nat. Photon. 2019.
DOI:10.1038/s41566-019-0486-3
https://www.nature.com/articles/s41566-019-0486-3
4. Nature Mater.：一種可在兩種穩(wěn)定固相狀態(tài)之間可逆切換的雜化材料
大多數(shù)固體物質(zhì)在特定的條件下都有一個(gè)穩(wěn)定的固相狀態(tài)。然而，具有不同的、可互換固體狀態(tài)的材料有利于多種技術(shù)應(yīng)用。近日，滑鐵盧大學(xué)Fut (Kuo) Yang，Boxin Zhao等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了一種浸漬過(guò)冷鹽溶液的聚合物材料（鹽凝膠），該材料在相同的溫度(-90到58°C)和壓力范圍內(nèi)，具有兩種不同但穩(wěn)定且可逆的固相狀態(tài)。在瞬態(tài)成核刺激下，材料由透明、柔軟的固體轉(zhuǎn)變?yōu)榘咨?jiān)硬的固體，硬度增加了104倍。該材料的硬固體狀態(tài)通過(guò)瞬間加熱可再次變軟，說(shuō)明該材料具有轉(zhuǎn)變可逆性。作者進(jìn)一步將其推廣到糖醇中，得到了一種對(duì)刺激反應(yīng)靈敏且不蒸發(fā)的糖凝膠。這些“二合一”固體材料對(duì)軟性機(jī)器人和粘合劑應(yīng)用具有重要意義。
Fut (Kuo) Yang*, Aleksander Cholewinski, BoxinZhao*, et al. A hybrid material that reversibly switches between two stablesolid states. Nat. Mater., 2019
DOI: 10.1038/s41563-019-0434-0
https://www.nature.com/articles/s41563-019-0434-0
5. Nature Commun.：(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)超夾層配合物的合成、結(jié)構(gòu)和磁性
夾層配合物是金屬有機(jī)化學(xué)中不可缺少的組成部分，在鑭基單分子磁體領(lǐng)域中發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用。近日，德國(guó)卡爾斯魯理工學(xué)院P.W. Roesky，E. Moreno-Pineda，M. Ruben等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了一種純夾層配合物[(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)] (Ln=Nd,Sm, Dy, Er)。該類中心夾層鑭基配合物制包含π-配位平面CH八和九圓環(huán)。作者研究了這些化合物的磁性能，發(fā)現(xiàn)磁化的緩慢弛豫現(xiàn)象，包括開(kāi)放遲滯環(huán)高達(dá)10K的Er(III)類似物。磁化的快速弛豫也可以在零場(chǎng)附近觀察到，這對(duì)量子信息處理非常重要。
L. Münzfeld, P.W. Roesky*, E. Moreno-Pineda*, M. Ruben*, et al. Synthesis, structures and magnetic properties of [(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)] super sandwich complexes. Nat.Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-10976-6
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10976-6
6. Nature Commun.：基于MoS2負(fù)極的超薄SEI演變和起皺過(guò)程-鋰離子電池
基于MoS2的LIB中電極/電解質(zhì)界面存在的問(wèn)題需要建立結(jié)構(gòu)-反應(yīng)相關(guān)性的解決方案：1）原位和定量研究SEI膜的初始成核和隨后生長(zhǎng)以及表面效應(yīng)成膜電解質(zhì)添加劑對(duì)電化學(xué)性能的影響；2）MoS2負(fù)極在充電/放電時(shí)鋰化/脫鋰的納米級(jí)結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機(jī)理。
中科院化學(xué)所Rui Wen和中國(guó)科學(xué)院大學(xué)Jian Zheng團(tuán)隊(duì)通過(guò)原位電化學(xué)原子力顯微鏡（EC-AFM）對(duì)存在和不存在氟代碳酸亞乙酯（FEC）添加劑的超平單層MoS2負(fù)極的界面過(guò)程進(jìn)行了深入監(jiān)測(cè)，其能夠近似模擬真實(shí)電池并進(jìn)一步準(zhǔn)確地實(shí)現(xiàn)界面特性，以便深入理解上面提到的基本機(jī)制。
為了捕獲SEI形成和鋰化/脫鋰的初始成核過(guò)程，研究者采用通過(guò)CVD方法制備了大面積超平單層MoS2。通過(guò)對(duì)FEC衍生的SEI的整個(gè)成核和生長(zhǎng)（初始厚度約為0.7±0.1nm，隨后增加到1.5±0.7nm）的原位和定量分析，揭示了FEC添加劑可以誘導(dǎo)超薄和致密SEI薄膜的形成，從而有效地保護(hù)負(fù)極電極免受副反應(yīng)和體積膨脹。此外，在鋰化/脫鋰時(shí)褶皺的出現(xiàn)/保留證明了MoS2固有的柔韌性和基于MoS2的LIB的失效機(jī)理。這些結(jié)果不僅理解了由成膜添加劑衍生的超薄SEI的定量形成，而且還直接了解了MoS2/電解質(zhì)界面在充電/放電過(guò)程中的結(jié)構(gòu)演變和反應(yīng)機(jī)理。
Jing Wan, Yang Hao, Yang Shi, Yue-Xian Song,Hui-Juan Yan, Jian Zheng, Rui Wen, Li-Jun Wan, Ultra-thin solid electrolyteinterphase evolution and wrinkling processes in molybdenum disulfide-basedlithium-ion batteries, Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-11197-7
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11197-7
7. Nature Commun.：可逆插入甲基紫精作為水系電池中的雙陽(yáng)離子電荷載體
電荷載體和電極結(jié)構(gòu)之間的相互作用是尋找新的能量存儲(chǔ)裝置中最重要的因素之一，目前，離子鍵合方式主導(dǎo)著電池化學(xué)。
吉林大學(xué)杜菲、俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊、阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室陸俊和加州大學(xué)P. Alex Greaney團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在高度結(jié)晶的3,4,9,10-苝四羧酸二酐（PTCDA）電極內(nèi)的大分子-甲基紫精-可逆的拓?fù)淝度?脫嵌化學(xué)。這是有史以來(lái)針對(duì)電池報(bào)道的非溶劑化時(shí)最大的插入電荷載體，令人驚訝的是，甲基紫精的（脫）插入動(dòng)力學(xué)性質(zhì)是非常優(yōu)異的，當(dāng)電流密率從100 mA g-1增加到2000 mA g-1時(shí)仍能保留60％的容量。
相關(guān)表征表明甲基紫精的插入引起了有機(jī)宿主的相變，并且體現(xiàn)了客體-主體的化學(xué)鍵合。DFT計(jì)算表明，在純離子鍵合之外存在強(qiáng)客體-主體相互作用，其中可能存在很大程度的共價(jià)。該研究將電池化學(xué)的邊界擴(kuò)展為大分子離子作為電荷載體，并突出了超分子系統(tǒng)的電化學(xué)組裝。
Zhixuan Wei, Woochul Shin, Heng Jiang,Xianyong Wu, William F. Stickle, Gang Chen, Jun Lu, P. Alex Greaney, Fei Du,Xiulei Ji, Reversible intercalation of methyl viologen as a dicationic chargecarrier in aqueous batteries, Nature Communications, 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-11218-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11218-5
8. Nature Commun.：寬頻帶和強(qiáng)可見(jiàn)光吸收光敏劑促進(jìn)析氫反應(yīng)
發(fā)展寬頻帶和強(qiáng)可見(jiàn)光吸收的光敏劑，對(duì)提高太陽(yáng)能利用效果和促進(jìn)人工光合作用具有重要意義。近日，天津理工大學(xué)魯統(tǒng)部，Zhi-Ming Zhang，Song Guo等多團(tuán)隊(duì)合作，開(kāi)發(fā)了一種簡(jiǎn)便的策略，將Ir-復(fù)合物與香豆素和硼-二吡咯亞甲基共敏，得到了吸光區(qū)覆蓋約50%可見(jiàn)光區(qū)的光敏劑(Ir-4)。作者將該類光敏劑引入水分解體系，發(fā)現(xiàn)其具有高的性能，比經(jīng)典的Ir(ppy)2(bpy)+催化劑高21倍以上，且TON可達(dá)115840，是目前報(bào)道的活性最高的分子光催化光敏劑。實(shí)驗(yàn)和理論研究表明，Ir-中介不僅實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)壽命的硼-二吡咯亞甲基局域三重態(tài)，同時(shí)也使激發(fā)能從香豆素轉(zhuǎn)移到硼-二吡咯亞甲基上，從而引發(fā)電子轉(zhuǎn)移。
Ping Wang, Song Guo*, Zhi-Ming Zhang*,Tong-Bu Lu*, et al. A broadband and strongvisible-light-absorbing photosensitizer boosts hydrogen evolution. Nat.Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-11099-8
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11099-8
9. Angew：鈣鈦礦量子點(diǎn)提高有機(jī)太陽(yáng)能電池的功率轉(zhuǎn)換效率
新型膠體鹵化鉛鈣鈦礦量子點(diǎn)（LHP QD）的簡(jiǎn)便合成，溶液加工性和出色的光電性能使其成為可擴(kuò)展且廉價(jià)的光電應(yīng)用（包括光伏（PV）器件）的理想選擇。近日，洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院 Kevin Sivula研究團(tuán)隊(duì)首次將CsPbI3 QD整合到常規(guī)有機(jī)太陽(yáng)能電池（OSC）中。將負(fù)載量?jī)?yōu)化為3wt％，功率轉(zhuǎn)換效率達(dá)到10.8％，比對(duì)照器件增加35％，并且是混合三元OSC中的記錄。對(duì)性能增強(qiáng)背后機(jī)制的詳細(xì)研究表明，增加的光吸收不是一個(gè)因素，但增加受體相中的激子分離和減少重組是主要原因。
Guijarro, N. Sivula, K. et al. LeadHalide Perovskite Quantum Dots Enhance the Power Conversion Efficiency of Organic Solar Cells. Angew. 2019.
DOI:10.1002/anie.201906803
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201906803
10. Accounts Chem. Res.：設(shè)計(jì)納米復(fù)合可注射水凝膠用于微創(chuàng)手術(shù)
水凝膠材料有望在包括傷口愈合、藥物和細(xì)胞遞送、癌癥治療、生物電子學(xué)和組織再生等眾多醫(yī)學(xué)和生物學(xué)領(lǐng)域中發(fā)揮重要作用。其中，可注射的水凝膠則是用于體內(nèi)微創(chuàng)手術(shù)的一種很好的選擇。可注射的水凝膠必須在注射前和注射期間是液體，而注射后則會(huì)迅速凝固，形成一種柔軟、可自立的固體材料。它可以通過(guò)使用針或利用人體的自然孔口來(lái)靶向組織，進(jìn)而減少手術(shù)引起的疼痛和感染的風(fēng)險(xiǎn)。通過(guò)改變交聯(lián)的類型、密度或聚合物的分子量或者引入可反應(yīng)的官能團(tuán)，就可以得到具有不同性質(zhì)的水凝膠。而在水凝膠網(wǎng)絡(luò)中引入納米材料后則可以進(jìn)一步擴(kuò)展其結(jié)構(gòu)和功能特性，并更好地模擬原生組織。
斯特拉斯堡大學(xué)Luisa De Cola團(tuán)隊(duì)綜述討論了如何通過(guò)調(diào)整聚合物鏈和納米材料來(lái)設(shè)計(jì)具有理想性能的水凝膠網(wǎng)絡(luò)，對(duì)如何實(shí)現(xiàn)可注射水凝膠的剛性、可拉伸性、粘附性、自愈性、各向異性、抗菌活性、生物降解性和導(dǎo)電性進(jìn)行了舉例說(shuō)明，介紹了水凝膠的化學(xué)成分、力學(xué)性能和微觀結(jié)構(gòu)對(duì)細(xì)胞的粘附、增殖和分化的影響；詳細(xì)討論了用于創(chuàng)新性微創(chuàng)手術(shù)的可注射水凝膠，并介紹了其在腫瘤切除和治療血管栓塞中的應(yīng)用；最后討論了如何提高可注射水凝膠的流變學(xué)性質(zhì)以實(shí)現(xiàn)它們?cè)诠擒浌墙M織工程、心臟組織工程和神經(jīng)修復(fù)用等領(lǐng)域的應(yīng)用。
Etienne Piantanida, Luisa De Cola. et al.Design of Nanocomposite Injectable Hydrogels for Minimally Invasive Surgery. Accounts Chemical Research. 2019
DOI: 10.1021/acs.accounts.9b00114
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00114
