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1. Nature Materials: 仿生疏水性促進CO₂在Cu表面的還原

水溶液電催化將二氧化碳還原為乙醇和碳氫化合物燃料是一條通向高能量化工原料的可持續途徑。銅是唯一能夠催化多碳產物（C₂/C₃）大量形成的催化劑，但是在這個過程中質子被還原成氫會造成催化選擇性的降低。在本文中，法蘭西學院的Marc Fontecave 和Victor Mougel等以水下蜘蛛的捕氣表皮結構為靈感，用十八烷硫醇對具有分級結構的銅枝晶進行處理得到了一個超疏水的Cu表面。

在中性pH下，疏水電極對形成乙烯和乙醇的法拉第效率分別為56%和17%；而在親水條件下該效率則分別為9%和4%。疏水條件下催化反應選擇性的提高歸功于疏水性銅表面的捕獲氣體，這些氣體增加了電極-溶液界面處的二氧化碳濃度，從而提高了二氧化碳還原選擇性。因此，疏水性被認為是二氧化碳還原選擇性的一個控制因素，這有助于解釋先前報道的電催化的趨勢。

David Wakerley, Marc Fontecave, Victor Mougel et al, Bio-inspired hydrophobicity promotes CO₂ reduction on a Cu surface, Nature Materials, 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0445-x

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0445-x

2. 巴塞羅那科技研究所Nature Materials: Pt/CeO₂單原子催化劑的動態荷電和氧化狀態

 負載于氧化物上的金屬原子的催化活性很大程度上取決于其電荷態和氧化態。然而，界面上電荷轉移程度的確定仍然是個未知數。在本文中，巴塞羅那科技研究所的Nuria Lopez等結合密度泛函理論和分子動力學第一原理對沉積在CeO₂（100）表面上的鉑單原子進行了研究。

研究結果表明，靜態金屬電荷的一般表示過于簡單。因此，研究人員重新定義了幾個動態關聯且共存的電荷狀態。這種新型強金屬-載體相互作用來源于Ce（4f）能級相對于貴金屬能級的相對位置，這種相對能級允許電子轉移進入載體或從載體中轉移回來。在這個過程中質子也能夠起到協助作用，這是因為Ce（4f）的能級可以通過表面原子的位移來調節并出現在其他金屬（Ni）和載體（TiO₂）上。該動態模型解釋了在Ce上發現的具有活性的單個鉑原子具有獨特的反應性。

Nathan Daelman, Nuria Lopez et al, Dynamic charge and oxidation state of Pt/CeO₂ single-atom catalysts, Nature Materials, 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0444-y

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0444-y

3. JACS: 具有增強界面電荷轉移的Cs₂SnI₆鈣鈦礦納米晶/SnS₂納米片異質結的原位構建

異質結工程在開發新型材料方面發揮了不可或缺的作用。近日，中山大學匡代彬教授研究團隊首次原位構建了一種鹵化鈣鈦礦（PVK）和金屬硫化物（MD）異質結，即非鉛Cs₂SnI₆鈣鈦礦納米晶/SnS₂納米片異質結。通過實驗和理論計算的系統研究發現，復合材料中Sn原子共享能夠使Cs₂SnI₆和SnS₂形成具有緊密接觸的II型異質結。

瞬態吸收研究發現，得益于SnS₂和Cs₂SnI₆之間載流子快速分離以及對載流子復合的有效抑制，因此SnS₂中光生電子壽命從1290ps延長到3080ps。開爾文探針力顯微鏡也證實Cs₂SnI₆/SnS₂復合物中存在有效的空間電荷分離。基于以上優點，該異質結材料在CO₂光催化還原以及光電化學的研究中，與單純SnS₂相比，性能分別提高了5.4倍和10.6倍。這項工作為PVK-MD異質結原位制備提供了一種簡便有效的方法，為其它鈣鈦礦基復合材料的合成及其應用奠定了良好基礎。

Wang, X.-D. Kuang, D.-B. et al. In Situ Construction of a Cs₂SnI₆ Perovskite Nanocrystal/SnS₂ Nanosheet Heterojunction with Boosted Interfacial Charge Transfer. JACS 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b04482

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b04482?rand=w2w6obhj

4. Angew：顛覆教科書-金紅石TiO₂（110）上光催化氧化叔醇

醇類選擇性氧化為醛類和酮類是從多相催化到合成有機化學的各種化學領域的基本課題。與伯醇和仲醇易氧化相反，叔醇通常不能以類似的方式轉化，這是由于需要裂解C-C而不是C-H鍵以建立羰基官能團。因此，教科書所記載，叔醇對氧化是惰性的。

慕尼黑工業大學Ueli Heiz團隊研究了長鏈叔醇（3-甲基-3-己醇，2-甲基-2-戊醇和2-甲基-2-丁醇）在裸和鉑負載金紅石TiO₂（110）上的光化學反應行為。證明，在高度限定的真空條件下，在TiO₂單晶上光催化叔醇顯示出意想不到的新反應，可以描述為歧化成烷烴和相應的酮。與伯醇和仲醇中氫的取代反應相反，叔醇中α-H的缺失導致C-C鍵裂解。

令人驚訝的是，當醇在α-羥基的α-位上顯示出更長的烷基鏈時，與甲基的鍵完全沒有裂解。鉑的負載不僅提高了反應速率，而且開辟了新的反應通道，形成分子氫和由兩個烷基部分重組產生的長鏈烷烴。該工作表明，叔醇的豐富化學成為一種有趣的光催化模型系統，它們能夠闡明表面上烷基的行為，這對于光- Kolbe反應和Fischer-Tropsch過程很重要。通過引入光催化反應步驟可以實現新的合成路線，其中助催化劑也可以起決定性作用。

Carla Courtois, Moritz Eder, Kordula Schnabl, Constantin Alexander Walenta, Martin Tschurl, Ulrich Heiz, Breaking Ground: Reactions in the Photocatalytic Conversion of Tertiary Alcohols on Rutile TiO₂(110), Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201907917

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907917

5. 德克薩斯大學奧斯汀分校&北京理工大學Science Advances: CaCoO₃和SrCoO₃卓越的氧析出反應活性

氧析出反應在燃料電池或金屬空氣電池中都扮演著重要角色。在本文中，美國德克薩斯州大學奧斯汀分校的Xiang Li和Hao Wang 等通過比較CaCoO₃和SrCoO₃的催化起始電位和活性研究了共價鍵、表面氧的分離和電解質的酸堿度對過渡金屬氧化物的氧析出反應（OER）的影響。

立方鈣鈦礦和金屬鈣鈦礦都具有相似的CoIV中間自旋態和起始電位，但其晶格參數相對較小，表面氧分離時間較短，使得CaCoO₃更穩定，因而具有較高的OER活性。兩種晶相的起始電位相似，均發生在H⁺從表面-OH^-脫去的地方，但兩個相互競爭的表面反應決定了催化活性。在其中一種反應路徑中，表面-O-受到電解質中OH^-的攻擊，形成表面-OOH^-；在另一種情況下，兩個-O-形成表面過氧化離子和氧空位，電解質中OH^-攻擊氧空位。在表面氧分離程度較小地情況下第二種反應路徑可能更占優勢。

Xiang Li, Hao Wang et al, Exceptional oxygen evolution reactivities on CaCoO₃ and SrCoO₃, Science Advances, 2019

DOI: 10.1126/sciadv.aav6262

https://advances.sciencemag.org/content/5/8/eaav6262?rss=1

6. 圖盧茲大學Chemical Reviews: 多元醇中的鈀納米粒子—合成、催化偶聯與氫化

醇類物質尤其是多元醇在金屬納米粒子的合成過程中起到了十分關鍵的作用，它們常常被用作還原劑、溶劑或者穩定劑。多元醇不僅結構柔性（取決于其OH官能團的數量和固有的氫鍵數目）而且其分布廣泛的分子量對于金屬納米粒子的精準合成都有十分重要的影響。

在金屬基納米催化領域，鈀占據了優勢地位，主要是因為它在反應性方面具有顯著的通用性，是合成中最重要的工具。在本文中法國圖盧茲大學的Daniel Pla和Montserrat Gomez等綜述了多元醇介質中鈀基納米顆粒的控制合成，重點介紹了在裁剪尺寸、形貌、結構和表面狀態等方面的研究進展。此外，作者還討論了鈀納米粒子在多元醇溶劑中的應用，它應用于兩種最相關的鈀催化工藝，即偶合和氫化反應。

Isabelle Favier, Daniel Pla, Montserrat Gomez et al, Palladium Nanoparticles in Polyols: Synthesis, Catalytic Couplings, and Hydrogenations, Chemical Reviews, 2019

DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00204

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00204

7. 鄧德會AM綜述: 二維材料的限域催化用于能量轉換

2D材料獨特的電子和結構特性引發了在催化領域中的研究興趣。2D材料的晶格和2D覆蓋層與其他基板之間的界面為活性位點提供了有趣的限制環境，這刺激了“2D材料的限域催化”的不斷研究。對2D材料限域催化的基本理解將有利于合理設計高性能2D納米催化劑。目前，二維材料的限域催化已經在能量相關的反應過程中得到廣泛應用，特別是在轉化小的能量相關分子如O₂，CH₄，CO，CO₂，H₂O和CH₃OH。目前已經應用兩種代表性策略，即2D晶格限制單原子和2D覆蓋約束金屬，以構建具有優異催化活性和穩定性的2D限域催化體系。

中科院大連化物所鄧德會團隊介紹了二維材料限域催化的最新進展及其在幾個重要的能源相關催化過程中的廣泛應用，包括水電解，燃料電池和C1分子轉化。重點討論了兩種代表性策略2D限域催化體系的設計、應用和結構-性能分析的最新進展。分析了用于調節2D限域催化劑的電子狀態的不同途徑，并且提供了關于2D材料的限域催化對未來能量轉換和利用的觀點。

Lei Tang, Xianguang Meng, Dehui Deng, Xinhe Bao, Confinement Catalysis with 2D Materials for Energy Conversion, Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201901996

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201901996

8. Nano Lett.: 蝕刻輔助合成具有多種活性表面的異相Au納米線用于硅烷氧化

在金屬催化劑表面上構建多種類型的活性位點可以增強其對特定反應的催化活性。西安交大Mingshang Jin和Kai Chen團隊通過蝕刻輔助工藝合成了具有多種活性表面位點的異相金納米線（Au NWs），該Au催化劑對硅烷氧化反應具有最高的TOF。

研究者使用PXRD和像差校正STEM來表征Au NW包含異相結構、平面缺陷和表面臺階，此外，厘清了各種活性位點對催化性能的貢獻。Au NW催化劑上的表面步驟顯示出在增強催化性能中起最重要的作用。PXRD顯示Au NW內的小比例亞穩相可以將催化活性提高1.35倍，提供了改善催化活性的途徑。在三種類型的表面活性位點中，平面缺陷的表面終止如孿晶邊界（TB）和堆垛層錯（SF）的活性低于亞穩相和Au催化劑對硅烷氧化反應的表面步驟。

Chaoqi Wang, Chaoqi Wang, Xiang Li, Lei Jin, Penghan Lu, Catherine Dejoie, Wenxin Zhu, Zhenni Wang, Wei Bi, Rafal E. Dunin-Borkowski, Kai Chen, Mingshang Jin, Etching-Assisted Route to Heterophase Au Nanowires with Multiple Types of Active Surface Sites for Silane Oxidation, Nano Letters, 2019.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.9b02532

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.9b02532