1. Sci. Adv.:拓?fù)浒虢饘貱o3Sn2S2體單晶表面態(tài)對(duì)水氧化的影響
拓?fù)湎辔镔|(zhì)中的能帶反轉(zhuǎn)帶來(lái)了奇特的物理性質(zhì),比如拓?fù)浔Wo(hù)表面態(tài)(TSS)。它們對(duì)材料的表面電子結(jié)構(gòu)有很大的影響,可以作為深入了解表面反應(yīng)的良好平臺(tái)。馬克斯普朗克固體化學(xué)物理研究所的Claudia Felser、Yan Sun、Guowei Li和中國(guó)科學(xué)院物理研究所的Enke Liu聯(lián)合報(bào)道了高質(zhì)量的立方氮化硅晶體,它自然地承載了拓?fù)浒虢饘俚膸ЫY(jié)構(gòu),保證了來(lái)自Co原子的強(qiáng)TSS的存在性。Co3Sn2S2晶體暴露了由Co原子構(gòu)成的戈麥格點(diǎn)陣,具有很高的導(dǎo)電性。它們是氧氣生成過(guò)程的催化中心(OER),由于部分填充的軌道,使得鍵合和電子轉(zhuǎn)移更加有效。整體單晶具有優(yōu)異的OER催化性能,但比鈷基納米結(jié)構(gòu)催化劑的表面積小得多。研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了調(diào)控TSS對(duì)于合理設(shè)計(jì)高活性電催化劑的重要性。

Li, G.; Xu, Q.; Shi, W.; Fu,C.; Jiao, L.; Kamminga, M. E.; Yu, M.; Tüysüz, H.; Kumar, N.; Sü?, V.; Saha, R.; Srivastava, A. K.; Wirth, S.; Auffermann, G.;Gooth, J.; Parkin, S.; Sun, Y.; Liu, E.; Felser, C., Surface states in bulksingle crystal of topological semimetal Co3Sn2S2toward water oxidation. Science Advances 2019, 5 (8), eaaw9867.DOI:10.1126/sciadv.aaw9867https://advances.sciencemag.org/content/5/8/eaaw9867
2. Chem. Sci.:多功能石墨烯納米片作為靶向腫瘤的藥物載體
石墨烯納米片(GNFs)具有很好的水溶性和易被功能化等優(yōu)點(diǎn),是一種很好的支架型診療試劑材料。瑞士蘇黎世大學(xué)Jason P. Holland團(tuán)隊(duì)利用68Ga對(duì)被多功能化的GNFs進(jìn)行了放射化學(xué)標(biāo)記,并對(duì)其診療性能做了體內(nèi)外的實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)。研究結(jié)果表明,該診療平臺(tái)可以充分實(shí)現(xiàn)預(yù)期的功能效果。PET成像實(shí)驗(yàn)則證明該材料在其余背景組織中的富集很低,保留時(shí)間短,并且能很快通過(guò)腎臟被清除出去。綜上所述,這一研究表明GNFs是一種適合用于構(gòu)建診療藥物的支架型材料。

JenniferLamb, Jason P. Holland. et al. Multi-functionalised graphene nanoflakes astumour-targeting theranostic drug-delivery vehicles. Chemical Science.2019https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/sc/c9sc03736e#!divAbstract
3. JACS: 光化學(xué)交聯(lián)量子阱配體改善鈣鈦礦光伏器件的穩(wěn)定性
鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的部署將取決于這些材料內(nèi)的有源層和界面的操作和環(huán)境穩(wěn)定性的進(jìn)一步進(jìn)展。低維鈣鈦礦,也稱為鈣鈦礦量子阱(PQWs),利用自身的有機(jī)配體保護(hù)鈣鈦礦晶格可免于降解,并可改善器件穩(wěn)定性;在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中結(jié)合2D和3D鈣鈦礦已被證明可以實(shí)現(xiàn)充分利用3D有源層的高效率和2D頂層的穩(wěn)定性。先前的PQW依賴于配體的疏水性有機(jī)部分之間相對(duì)弱的內(nèi)部范德華鍵合。近日,多倫多大學(xué)Edward H.Sargent研究團(tuán)隊(duì)使用配體4-乙烯基芐基銨在3D鈣鈦礦層上形成良好有序的PQW。使用UV光活化配體的乙烯基,其在PQW之間光化學(xué)形成新的共價(jià)鍵。紫外交聯(lián)的2D / 3D器件顯示出改善的操作穩(wěn)定性以及改善的空氣中長(zhǎng)期黑暗穩(wěn)定性:它們?cè)?300小時(shí)的暗老化后保持其初始效率的90%。UV交聯(lián)的PQW和2D / 3D界面可降低器件遲滯并將開路電壓提高至1.20 V,從而實(shí)現(xiàn)更高效的器件(PCE高達(dá)20.4%)。這項(xiàng)工作突出了利用PQW配體的化學(xué)反應(yīng)性來(lái)定制PQW界面的分子特性,以改善2D / 3D鈣鈦礦光伏電池的穩(wěn)定性和性能。

Proppe, A. H. Sargent, E. H. et al Photochemically CrosslinkedQuantum Well Ligands for 2D/3D Perovskite Photovoltaics with ImprovedPhotovoltage and Stability. JACS 2019.DOI: 10.1021/jacs.9b05083https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b05083?rand=q0dwvwyi
4. JACS:鈷鐵雙原子催化劑高效OER
單原子催化劑具有明確的活性位點(diǎn),并具有最大的原子利用率。近日,洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院胡喜樂,國(guó)立臺(tái)灣大學(xué)Hao Ming Chen等多團(tuán)隊(duì)合作研究發(fā)現(xiàn)單原子Co預(yù)催化劑可以原位轉(zhuǎn)化為Co-Fe雙原子催化劑并高效OER。該Co-Fe雙原子催化劑是金屬氧化物中TOF最高的催化劑之一。電化學(xué)、電鏡,光譜,X射線吸收光譜等研究表明,二聚Co-Fe結(jié)構(gòu)是該催化劑的活性位點(diǎn)。該工作表明雙原子催化劑是一種有前途高效的OER催化劑。

LichenBai, Hao Ming Chen*, Xile Hu*, et al. A Cobalt-Iron Double-Atom Catalyst for theOxygen Evolution Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b05268https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05268
5. JACS: 手性膠體半導(dǎo)體納米晶的機(jī)遇與挑戰(zhàn)
手性一直是最重要的研究課題之一,其在生命起源中具有深遠(yuǎn)的意義。手性膠體半導(dǎo)體納米晶體(NC)是一種新興的手性材料。這些手性NC具有獨(dú)特的量子限域決定的光學(xué)活性,并引起了人們對(duì)其在化學(xué),物理學(xué)和生物學(xué)等多學(xué)科領(lǐng)域的濃厚興趣。國(guó)家納米科學(xué)中心唐智勇團(tuán)隊(duì)總結(jié)了其合理的合成、基本理解和潛在應(yīng)用的最新進(jìn)展。此外,還提供了有關(guān)手性半導(dǎo)體NC未來(lái)發(fā)展的個(gè)人觀點(diǎn)。


XiaoqingGao, Bing Han, Xuekang Yang, Zhiyong Tang, Perspective of Chiral ColloidalSemiconductor Nanocrystals: Opportunity and Challenge, J. Am. Chem. Soc.2019https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b059736. JACS: 二維COF的簡(jiǎn)易合成策略天津大學(xué)陳龍課題組開發(fā)了一種二合一分子設(shè)計(jì)策略,用于簡(jiǎn)易合成基于2D亞胺的共價(jià)有機(jī)框架(COF)。兩個(gè)不同官能團(tuán)(即甲酰基和氨基)在一個(gè)簡(jiǎn)單的芘分子中的整合提供了雙功能結(jié)構(gòu)單元:1,6-雙(4-甲酰基苯基)-3,8-雙(4-氨基苯基)芘(BFBAPy)。通過(guò)BFBAPy在各種溶劑中的自縮合,如CH2Cl2,CHCl3,四氫呋喃,甲醇,乙醇,乙腈和二甲基乙酰胺等,可以很容易地制備高度結(jié)晶和多孔的Py-COF。該工作是一種罕見的COF合成案例,其具有出色的溶劑適應(yīng)性,已經(jīng)在各種基板上容易地制造高度結(jié)晶的Py-COF薄膜,并且在鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的空穴傳輸層中顯示出潛在的應(yīng)用。此外,這種二合一策略的多功能性也通過(guò)另外兩個(gè)例子得到了驗(yàn)證。該工作大大降低了COF合成的難度,并且預(yù)計(jì)這種二合一策略適用于由不同構(gòu)件和連接構(gòu)建的其他COF的合成。


YusenLi, Qing Chen, Tiantian Xu, Zhen Xie, Jingjuan Liu, Xiang Yu, Shengqian Ma,Tianshi Qin, Long Chen, De Novo Design and Facile Synthesis of 2D CovalentOrganic Frameworks: A Two-in-One Strategy, J. Am. Chem. Soc.2019https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b03463
7. JACS:卟啉銀團(tuán)簇組裝材料用于同時(shí)捕獲和光催化芥子氣模擬物
銀團(tuán)簇組裝材料(SCAMs)具有結(jié)構(gòu)可調(diào)、比表面積大、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),有望用作高效催化劑。近日,鄭州大學(xué)臧雙全、Qian-YouWang等團(tuán)隊(duì)合作,報(bào)道了一種Ag14內(nèi)核由卟啉配體穩(wěn)定的SCAM [Ag12(StBu)6(CF3COO)3(TPyP)]n (Ag12TPyP)。研究發(fā)現(xiàn),Ag12TPyP具有好的硫芥模擬劑(2-氯乙基乙基硫醚,CEES)降解效果,半壽命(t1/2) 1.5 min,選擇性100%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,銀團(tuán)簇與光敏劑配體的協(xié)同作用提高了單線態(tài)氧(1O2)的生成效率,加快了降解速度。此外,得益于銀團(tuán)簇與CEES之間的強(qiáng)親和力,Ag12TPyP的CEES攝取量可達(dá)74.2 mg g-1。該研究為芥子氣脫毒新材料的合理設(shè)計(jì)提供了一條新的途徑。

ManCao, Qian-You Wang *, Shuang-Quan Zang*, et al. Porphyrinic Silver ClusterAssembled Material for Simultaneous Capture and Photocatalysis of Mustard-GasSimulant. J. Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b05952https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05952
8. JACS:采用分子Ni-Pt前驅(qū)體制備NiPt3@NiS多級(jí)結(jié)構(gòu)催化劑高效HER
可持續(xù)大規(guī)模電化學(xué)解水制氫具有重要的意義。近日,柏林工業(yè)大學(xué)Matthias Driess,Prashanth W. Menezes團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種合成NiPt3@NiS雜化納米結(jié)構(gòu)的簡(jiǎn)便方法。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),該法合成的NiPt3@NiS納米材料在泡沫鎳上電流密度為10 mA cm-2時(shí),過(guò)電位僅12 mV,明顯低于采用類似方法合成的Pt或NiS,是迄今報(bào)道的堿性溶液中活性最高的析氫反應(yīng)(HER)電催化劑。此外,NiPt3@NiS電極可連續(xù)穩(wěn)定催化析氫反應(yīng)8天,遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)了已報(bào)道的Pt基催化劑的穩(wěn)定性,具有大規(guī)模制氫的能力。

ChakadolaPanda, Prashanth W. Menezes*, Matthias Driess*, et al. Boosting Electrocatalytic Hydrogen Evolution Activity with a NiPt3@NiS Hetero-NanostructureEvolved from a Molecular Nickel-Platinum Precursor. J. Am. Chem. Soc.,2019DOI: 10.1021/jacs.9b06530https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06530
9. JACS:通過(guò)[PtAu24(SC2H4Ph)18]2–和[PtAu24(SC2H4Ph)18]0生成化學(xué)計(jì)量的[PtAu24(SC2H4Ph)18]–
近日,東京大學(xué)Tatsuya Tsukuda團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn),[PtAu24(SC2H4Ph)18]0 ([PtAu24]0)經(jīng)添加等量的NaBH4,可完全選擇性地轉(zhuǎn)化為具有七電子結(jié)構(gòu)的[PtAu24]?。進(jìn)一步研究表明,該反應(yīng)通過(guò)被H-還原的[PtAu24]2-到溶液中殘留的[PtAu24]0的自發(fā)電子轉(zhuǎn)移(ET)來(lái)進(jìn)行。理論計(jì)算表明,這種新型ET反應(yīng)的驅(qū)動(dòng)力是[PtAu24]0相對(duì)于[PtAu24]?具有更大的絕熱電子親合力。作者認(rèn)為,ET是通過(guò)[PtAu24]2?和[PtAu24]0的二聚體復(fù)合物進(jìn)行的,該二聚體是通過(guò)表層Au(I)位點(diǎn)之間的親金相互作用形成的。

MegumiSuyama, Tatsuya Tsukuda*, et al. Stoichiometric formation of open-shell [PtAu24(SC2H4Ph)18]– via spontaneous electron proportionationbetween [PtAu24(SC2H4Ph)18]2– and [PtAu24(SC2H4Ph)18]0. J.Am. Chem. Soc., 2019DOI: 10.1021/jacs.9b06254https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06254
10. Adv. Sci.:生物靶向的光交聯(lián)納米貼片用于預(yù)防術(shù)后腹膜粘連
在腹腔手術(shù)后發(fā)生腹膜粘連的幾率很高,這也會(huì)引起嚴(yán)重的副作用和并發(fā)癥。而目前減少粘連的策略要么無(wú)法有效地保護(hù)受傷區(qū)域,要么就是缺乏足夠的保留時(shí)間來(lái)防止粘連。北卡羅萊納大學(xué)Andrew Z. Wang團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種生物靶向的光交聯(lián)納米貼片(pCNP),結(jié)果表明,pCNP可與暴露的IV型膠原形成緊密的表面保護(hù)屏障。實(shí)驗(yàn)也在大鼠腹膜壁切除粘連模型上證明了pCNP對(duì)于預(yù)防術(shù)后粘連具有非常高效和安全的作用。

YuMi, Andrew Z. Wang. et al. Biologically Targeted Photo-Crosslinkable Nanopatchto Prevent Postsurgical Peritoneal Adhesion. Advanced Science. 2019DOI:10.1002/advs.201900809https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/advs.201900809
11. AEM: 親硫的少層MoSe2納米片修飾rGO作為鋰硫電池硫宿主
鋰-硫電池(LSB)電化學(xué)的緩慢氧化還原動(dòng)力學(xué)和多硫化物在循環(huán)過(guò)程中的高溶解度導(dǎo)致硫利用不足,極化嚴(yán)重和循環(huán)穩(wěn)定性差。山東大學(xué)奚寶娟課題組通過(guò)簡(jiǎn)便的水熱法合成了親硫少層MoSe2納米薄片裝飾rGO復(fù)合物(MoSe2@rGO),并用作LSB的新型硫宿主。MoSe2@rGO不僅與多硫化物間有強(qiáng)烈的相互作用,而且還增強(qiáng)了多硫化物氧化還原反應(yīng),通過(guò)親硫MoSe2能夠有效地減輕極化問(wèn)題。此外,MoSe2@rGO有利于Li2S的快速成核和均勻沉積,有助于高放電容量和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。該材料在0.1 C時(shí)具有1608 mAh g-1的高初始容量,面積硫載量為4.2 mg cm-2時(shí)0.3C下仍有870 mAh g?1。

WenzhiTian, Baojuan Xi, Zhenyu Feng, Haibo Li, Jinkui Feng, Shenglin Xiong, SulfiphilicFew‐Layered MoSe2Nanoflakes Decorated rGO as a Highly Efficient Sulfur Host for Lithium‐Sulfur Batteries, Adv. Energy Mater., 2019.DOI:10.1002/aenm.201901896https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201901896
12. AEM綜述:用于鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的新興2D層狀材料
鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)由于其高效率和低制造成本,處于最先進(jìn)的光伏技術(shù)的最前沿。為了進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)其巨大潛力,納米結(jié)構(gòu)的功能材料一直扮演著重要的角色。2D層狀材料由于其奇異特性和獨(dú)特的結(jié)構(gòu)而引起了廣泛關(guān)注。最近,對(duì)用于PSC的各種新型2D材料的研究已經(jīng)取得了相當(dāng)大的進(jìn)展。昆士蘭大學(xué)Joseph G. Shapter介紹了最近在石墨烯之外應(yīng)用這些新興2D材料對(duì)PSC的進(jìn)步。這些2D材料對(duì)PSC的優(yōu)勢(shì)和挑戰(zhàn)都得到了強(qiáng)調(diào)。最后,概述了未來(lái)向高效,低成本和穩(wěn)定的PSC發(fā)展的重要方向。

Bati,A. S. R., Batmunkh, M., Shapter, J. G., Emerging 2D Layered Materials forPerovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2019, 1902253.DOI:10.1002/aenm.201902253https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201902253#