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催化關(guān)乎國計(jì)民生，不可不察也！最近一周左右， Nature Commun.連續(xù)刊發(fā)至少6篇催化前沿進(jìn)展，內(nèi)容涉及CO₂電還原、甲醇氧化、催化加氫、HER以及單原子催化劑的制備等等，讓我們跟隨大牛的腳步，共同領(lǐng)略納米催化的魅力！

1. Nat. Commun. :CO2到合成氣，看雙金屬如何發(fā)揮1+1>2的效果

近日，哥倫比亞大學(xué)和布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室的陳經(jīng)廣教授團(tuán)隊(duì)結(jié)合原位表征技術(shù)和DFT成功研究了CO₂電還原到合成氣反應(yīng)中Pd基雙金屬催化劑相變成金屬氫化物的過程，揭示了雙金屬催化劑具有高活性和選擇性的本質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，與純Pd氫化物相比，Pd-Ag、Pd-Cu和Pd-Ni的雙金屬氫化物形成電位更低。理論計(jì)算表明，第二種金屬的添加對(duì)*H吸附強(qiáng)度的影響比*HOCO更顯著，這兩種關(guān)鍵中間體的自由能和實(shí)驗(yàn)上CO₂還原反應(yīng)活性及選擇性匹配較好。研究結(jié)果還表明，將Pd與非貴金屬過渡金屬合金化可以促進(jìn)CO₂向合成氣的電化學(xué)轉(zhuǎn)化。

Ji Hoon Lee, Shyam Kattel, Zhao Jiang, Zhenhua Xie, Siyu Yao, Brian M. Tackett, Wenqian Xu, Nebojsa S. Marinkovic & Jingguang G. Chen. Tuning the activity and selectivity of electroreduction of CO₂ to synthesis gas using bimetallic catalysts. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11352-0

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11352-0

2. Nat. Commun. :八面體金銀納米框催化甲醇氧化過程中的CO促進(jìn)效應(yīng)

三維雙金屬納米框由于具有高暴露活性表面和可調(diào)的電子結(jié)構(gòu)，具有顯著的催化活性。近日，蘇州大學(xué)的Zhao Deng，Wanjian Yin和Yang Peng 等報(bào)道了一種一鍋法制備超薄八面體Au₃Ag納米框的策略，并通過對(duì)納米結(jié)構(gòu)演化的監(jiān)測，闡明了其形成機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，豐富的晶體缺陷導(dǎo)致了金屬原子的原子配位降低和電子狀態(tài)的變化。當(dāng)將該納米框用于電催化甲醇氧化時(shí)，表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，比活性為3.38 mA cm^?2，是商用Pt/C的3.9倍。更有趣的是，他們發(fā)現(xiàn)CO可以極大地促進(jìn)Au₃Ag納米框催化甲醇氧化的動(dòng)力學(xué)。結(jié)合理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)這種增強(qiáng)主要是得益于反應(yīng)途徑的改變和OH^-在缺陷表面共吸附的增強(qiáng)。

Likun Xiong, Zhongti Sun, Xiang Zhang, Liang Zhao, Peng Huang, Xiwen Chen, Huidong Jin, Hao Sun, Yuebin Lian, Zhao Deng, Mark H. Rümmerli, Wanjian Yin, Duo Zhang, Shuao Wang & Yang Peng. Octahedral gold-silver nanoframes with rich crystalline defects for efficient methanol oxidation manifesting a CO-promoting effect. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11766-w

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11766-w

3.Nat. Commun. : Pt-Zn雙金屬納米顆粒用于4-硝基苯乙炔選擇性加氫

貴金屬在多相催化中發(fā)揮著重要作用，但在選擇性控制方面仍面臨著巨大的挑戰(zhàn)。有鑒于此，清華大學(xué)王定勝教授等報(bào)道了一種隔離相鄰鉑原子并形成Pt-Zn雙金屬納米顆粒作為優(yōu)化鉑催化劑選擇性的有效策略。將相鄰的鉑原子隔離形成單個(gè)原子，然后在空心氮摻雜碳納米管(PtZn/HNCNT)上形成鉑-鋅雙金屬納米顆粒。研究發(fā)現(xiàn)，這種PtZn/HNCNT催化劑能夠有效促進(jìn)4-硝基苯乙炔加氫成4-氨基苯乙炔，其轉(zhuǎn)化率(> 99%)和選擇性(99%)遠(yuǎn)高于Pt單原子催化劑(Pt/HNCNT)和Pt納米顆粒催化劑(Pt/CN)。后續(xù)的理論計(jì)算表明，帶正電的鋅原子有助于硝基的吸附，而Pt-Zn雙金屬納米顆粒在動(dòng)力學(xué)上促進(jìn)了硝基上的加氫反應(yīng)。

Aijuan Han, Jian Zhang, Wenming Sun, Wenxing Chen, Shaolong Zhang, Yunhu Han, Quanchen Feng, Lirong Zheng, Lin Gu, Chen Chen, Qing Peng, Dingsheng Wang & Yadong Li. Isolating contiguous Pt atoms and forming Pt-Zn intermetallic nanoparticles to regulate selectivity in 4-nitrophenylacetylene hydrogenation. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11794-6

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11794-6

4. Nat. Commun. : 基于電負(fù)性篩選高活性鈣鈦礦用于HER

快速、可靠地篩選低成本、高性能的電催化劑是水分解等能源轉(zhuǎn)化技術(shù)的關(guān)鍵。有鑒于此，南京工業(yè)大學(xué)邵宗平、周嵬等應(yīng)用配位理論引入A位點(diǎn)離子電負(fù)性(AIE)作為一個(gè)統(tǒng)一有效的指標(biāo)來預(yù)測13種鈷基鈣鈦礦的HER活性。研究發(fā)現(xiàn)，(Gd_0.5La_0.5)BaCo₂O_5.5+δ的堿性條件下HER催化活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于目前性能最佳的Pt/C催化劑，過電位為0.24V時(shí)的TOF值高達(dá)22.9?s^?1，塔菲爾斜率為27.6?mV?dec^?1。該工作開辟了一條利用配位化學(xué)原理優(yōu)化材料催化活性的新途徑。

Daqin Guan, Jing Zhou, Yu-Cheng Huang, Chung-Li Dong, Jian-Qiang Wang, Wei Zhou & Zongping Shao. Screening highly active perovskites for hydrogen-evolving reaction via unifying ionic electronegativity descriptor. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11847-w

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11847-w

5. Nat. Commun. : 氣體遷移策略，實(shí)現(xiàn)了塊體Cu2O制備單原子Cu催化劑

單原子金屬催化劑已經(jīng)引起了人們極大的關(guān)注，但將廉價(jià)、易得的大塊金屬氧化物直接轉(zhuǎn)化為單原子催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的吳宇恩教授和華東理工大學(xué)的段學(xué)志教授等利用一種簡便的氣體遷移策略，成功將塊體Cu₂O直接轉(zhuǎn)化成了單原子Cu催化劑，該催化劑的制備可以達(dá)到克級(jí)。研究表明，與其他銅基電催化劑相比，該單原子催化劑具有良好的氧還原性能，半波電位為0.92 V vs RHE。另外，通過改變金屬氧化物前驅(qū)體種類，研究者成功實(shí)現(xiàn)了不同種類單原子催化劑的制備，表明該方法具有優(yōu)良的普適性。

Zhengkun Yang, Bingxu Chen, Wenxing Chen, Yunteng Qu, Fangyao Zhou, Changming Zhao, Qian Xu, Qinghua Zhang, Xuezhi Duan & Yuen Wu. Directly transforming copper (I) oxide bulk into isolated single-atom copper sites catalyst through gas-transport approach. Nat. Commun., 2019

Doi: 10.1038/s41467-019-11796-4

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11796-4

在酸性介質(zhì)中開發(fā)高活性、耐用的含氧催化劑是設(shè)計(jì)質(zhì)子交換膜水電解制氫的主要挑戰(zhàn)。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)Shiming Zhou、天津大學(xué)Zhenpeng Hu等報(bào)道了四聚鈣鈦礦氧化物CaCu₃Ru₄O₁₂作為酸性水氧化的優(yōu)良催化劑。這種復(fù)合氧化物在10 mA cm^-2 _geo下具有171 mV的超電勢，遠(yuǎn)低于最先進(jìn)的RuO₂。此外，與RuO₂相比，CaCu₃Ru₄O₁₂的質(zhì)量活性顯著增加兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上，穩(wěn)定性更好。密度泛函理論計(jì)算表明，四聚鈣鈦礦催化劑相對(duì)于RuO₂具有較低的Ru 4d能帶中心，有效地優(yōu)化了氧中間體的結(jié)合能，從而提高了催化活性。

Miao, X.; Zhang, L.; Wu, L.; Hu, Z.; Shi, L.; Zhou, S., Quadruple perovskite ruthenate as a highly efficient catalyst for acidic water oxidation. Nat. Commun. 2019, 10 (1), 3809.

DOI：10.1038/s41467-019-11789-3

下載鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11789-3