1. Chem：太陽能轉換用聚合氮化碳的結構調整：從納米尺度到分子尺度
利用太陽光通過光催化來驅動能量轉換，是一種追求可持續發展的有前途的途徑。近十年來，光催化劑的研究從無機催化劑轉向了豐富的有機高分子催化劑。聚合物氮化碳（PCN）以其優異的物理化學性能成為太陽能轉化的一種有前途的光催化劑。然而，它的實際應用仍然受到一些限制，包括高電荷復合概率和弱可見光吸收等。由于納米級和分子級的結構修飾，PCN的結構工程被證明是一個有效的解決方案。南洋理工大學Yanli Zhao和中國地質大學（武漢）Zhen Li、Xueqin Liu聯合綜述了近年來在納米和分子尺度上對多氯聯苯結構工程的最新研究進展。最后，對PCN在結構工程和應用方面的挑戰和未來趨勢進行了展望。
Wang, Y.; Phua, S. Z. F.;Dong, G.; Liu, X.; He, B.; Zhai, Q.; Li, Y.; Zheng, C.; Quan, H.; Li, Z.; Zhao,Y., Structure Tuning of Polymeric Carbon Nitride for Solar Energy Conversion:From Nano to Molecular Scale. Chem 2019.DOI：10.1016/j.chempr.2019.07.019https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929419303286
2. Angew：Li-IrSe2材料電催化劑全pH高效全解水
開發高效的析氫反應和析氧反應雙功能催化劑是電催化水分解實際應用的關鍵。然而，大多數報道的雙功能催化劑僅適用于堿性電解槽，適應于酸性或中性介質的催化劑較少，但其對工業應用更有吸引力。近日，中科大Jie Zeng、Shiming Zhou等多團隊合作，開發了鋰插層銥二硒材料（Li-IrSe2），該材料在酸性和中性環境中全解水的性能均優于其它報道的催化劑。Li的嵌入使得該材料具有高孔隙率和豐富的Se空位，激活了惰性的IrSe2，從而實現高效的HER和OER。當將Li-IrSe2組裝成用于全解水的雙電極電解槽時，在pH = 0和7下，電池電壓分別為1.44V和1.50V即可達到10mA cm-2的電流密度，這是已報道的最低值。
TingtingZheng, Chunyan Shang, Shiming Zhou*, Jie Zeng*, et al. Intercalatediridium diselenide electrocatalysts for efficiently pH‐universal overall watersplitting. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201909369https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909369
3. Angew: 無機開放式框架KTiOPO4負極用于鉀離子電池
鉀離子電池的一個關鍵挑戰是探索低成本電極材料，以便快速和可逆地插入大離子尺寸的K+。中科院物構所孫傳福團隊報道了一種無機開放式骨架KTiOPO4負極材料，其可逆容量高達102 mAh/g（307 mAh/cm3），具有平穩的電壓平臺，平均電位為0.82V（vs K/K+），長壽命超過200次循環，其K+運輸動力學比Na超離子導體快?10倍。實驗分析和第一原理計算揭示了涉及雙相和固溶體反應的電荷存儲機制，并且電池體積變化（9.5％）小于石墨中Li+插入的電池體積變化（~10％）。此外，KTiOPO4在K+嵌入上表現出準3D晶格膨脹，實現小晶格應變的分解，因此具有高的結構穩定性。
RudingZhang, Jiajia Huang, Wenzhuo Deng, Jingze Bao, Yilong Pan, Shuping Huang,Chuan-Fu Sun, A Safe, Low‐Cost, Fast‐Kinetics and Low‐Strain Inorganic‐Open‐Framework Anode for Potassium‐Ion Batteries,Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201909202https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909202
4. Angew：零維無鉛（C4H14N2）2In2Br10單晶的本征自陷發射
低維鹵化鉛鈣鈦礦材料因其寬的發射而備受關注，但鉛的毒性將阻礙其未來的發展。近日，中山大學Dai-Bin Kuang團隊報道了一種新型無鉛的（C4H14N2）2In2Br10單晶，具有獨特的零維（0D）結構，由[InBr6]3-八面體和[InBr4]-四面體單元構成。該材料單晶具有寬的光致發光（PL）性能，幾乎跨越整個可見光譜，壽命為3.2μs。計算和實驗研究表明，[InBr6]3-八面體單元中的激發態結構變形能夠形成固有的自陷激子（STE），從而有助于寬波長的發射。此外，飛秒瞬態吸收（fs-TA）研究表明，超快速STEs的形成伴隨著有效的系統間跨越對長壽命和寬的STE基發射具有重要貢獻。該工作不僅提供了一種新穎的無鉛發光材料，而且還揭示了結構與PL特性之間的關系。
LeiZhou, Jin-Feng Liao, Dai-Bin Kuang*, et al. Intrinsic Self‐Trapped Emission in 0D Lead‐Free (C4H14N2)2In2Br10SingleCrystal. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201907503https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907503
5. Angew: 二維鹵化物雙鈣鈦礦（BA）4AgBiBr8的壓力誘導發射和相變
二維（2D）鹵化鈣鈦礦已經引起了人們的極大關注，部分原因在于它們的組成靈活性和電子多樣性。了解2D雙鈣鈦礦的結構性質關系對于光電子應用的發展至關重要。近日，吉林大學Bo Zou團隊觀察到壓力誘導發射（PIE）在2.5 GPa時的出現，具有寬的發射帶和從最初的非熒光（BA）4AgBiBr8（BA = CH3（CH2）3NH3 +）的大斯托克斯位移。進一步壓縮至8.2GPa后，發射強度顯著增加。此外，帶隙在25.0 GPa時從起始2.61 eV變窄至2.19 eV，伴隨著從淺黃色到深黃色的顏色變化。對原位高壓光致發光，吸收和角度色散X射線衍射數據的分析表明，觀察到的PIE可歸因于自陷激子的發射。這與[AgBr6] 5-和[BiBr6] 3-八面體間傾斜一致，這引起結構相變。（BA）4AgBiBr8的高壓研究揭示了結構和光學性質之間的關系，這可能會改善材料在壓力傳感，信息存儲和商標安全領域的潛在應用。
Fang,Y. Zou, B. et al. Pressure‐Induced Emission (PIE) and Phase Transition of a Two‐dimensional Halide Double Perovskite (BA)4AgBiBr8 (BA= CH3(CH2)3NH3+). Angew.2019.DOI: 10.1002/ange.201906311https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201906311
6. Angew: 聚丙烯酰胺電解質添加劑助力3D無枝晶鋅負極
可充電水性鋅離子電池被認為是下一代電池有希望的候選者，然而，鋅枝晶的形成是限制其實際應用的主要挑戰。中南大學王海燕團隊開發了一種在商業銅網基板上可逆生長的且具有高電化學活性的三維無枝晶鋅負極。該團隊將商業銅網骨架、Cu-Zn固溶體界面、聚丙烯酰胺電解質添加劑PAM相結合的協同方法，以修飾鋅負極。其中，銅網上的Cu-Zn固溶體可以調節鋅的形核，PAM可以有效地抑制鋅枝晶的生長，從而實現降低鋅成核的過電位并增加鋅沉積的穩定性。研究者研究了不同電流密度下鋅沉積的行為，并通過DFT計算證實了Cu-Zn固溶體和PAM的正效應，所制備的鋅負極在寬范圍的電流密度下顯示出無枝晶狀電鍍/剝離行為，并且由于三維結構和PAM改性的活化界面，循環穩定性得到顯著提高。基于該鋅負極的對稱電池可以循環超過280 h，在80％的放電深度下具有非常低的電壓滯后（93.1 mV），在Zn/MnO2全電池中也實現了高容量保持率和低極化。
QiZhang, Jingyi Luan, Liang Fu, Shengan Wu, Yougen Tang, Xiaobo Ji, Hai-Yan Wang,Insights into Three‐dimensional Dendrite‐free Zinc Anode onCopper Mesh with Zinc‐oriented PolyacrylamideElectrolyte Additive, Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201907830https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907830
7. Angew：全無機低維鹵化銫銅納米晶合成及光學性能研究
低維金屬鹵化物由于其獨特的結構和光電特性，近年來受到了廣泛關注。近日，大連化物所韓克利研究員等成功合成出了全無機低維鹵化銫銅納米晶(NCs)，并研究了其光學性能。研究發現，利用相同的反應底物和配體，在不同的反應溫度下，可以制備出一維CsCu2I3納米棒(NRs)和零維 Cs3Cu2I5納米棒。理論計算表明，從一維CsCu2I3納米晶到零維 Cs3Cu2I5納米晶，維數的降低使得激子更加局域化，這也是零維 Cs3Cu2I5納米晶具有強熒光的原因。該研究結果不僅為控制低維銫銅鹵化物納米晶的合成提供了一種方法，而且還表明了零維 Cs3Cu2I5納米晶在光電子領域具有無限潛力。
PengfeiCheng, Lei Sun, Lu Feng, Songqiu Yang, Daoyuan Zheng, Yang Yang, Youbao Sang,Ruiling Zhang, Weiqiao Deng, Keli Han. Colloidal Synthesis and OpticalProperties of All‐Inorganic Low‐Dimensional Cesium Copper Halide Nanocrystals. Angew. Chem. Int.Ed. 2019DOI: 10.1002/anie.201909129https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909129
8. Angew：NIR II光激發的SPR效應可增強O2的產生以解決腫瘤放療耐受性
乏氧是實體腫瘤微環境的一種重要特征，而它對腫瘤的放療、光動力治療和化療的效果也會產生很明顯的負面影響。湖南大學張曉兵教授團隊提出了一種用于解決乏氧所誘導的腫瘤放療耐受的新策略。實驗制備了二維Pd@Au雙金屬核殼納米結構(TPAN)，發現其在內源性H2O2的催化下可以長期穩定地產生O2以改善腫瘤的乏氧微環境，并且研究發現利用NIR II激光照射引起的表面等離子體共振(SPR)效應可以增強TPAN的催化活性，從而提高O2的生成效率。概括來說，TPAN可以通過三個途徑來提高放療的效果：NIR II激光觸發的SPR效應可增強TPAN產生O2；Au和Pd這兩種高原子序數元素具有放療增敏的性能以及TPAN可以通過多模態成像來精確地指導癌癥治療，從而減少放療的副作用。
YueYang, Mei Chen, Xiao-Bing Zhang. et al. NIR-II Driven Plasmon-EnhancedCatalysis for Timely Supply of Oxygen to Overcome Hypoxia Induced RadiotherapyTolerance. Angewandte Chemie International Edition. 2019DOI:10.1002/anie.201906758https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201906758
9. Angew: 穩定的2D異質COF用于高效離子傳導
2D共價有機框架（COF）具有開放和有序的1D柱狀納米通道，為各種特定功能的客體提供了巨大的可能性。然而，源自動態共價鍵的大多數COF相對低的化學穩定性阻礙了它們的實際應用。天津大學陳龍課題組合成了高度結晶和異質的二苯并[g,p]chrysene基COF（DBC-2P），并作為離子傳導的主體材料。由于DBC大的共軛結增強了層間相互作用，DBC-2P在強酸和堿中表現出優異的穩定性。隨后將線性聚乙二醇（PEG）和PEG-LiBF4鹽包封到DBC-2P的納米通道中，得到具有2.31×10-3 S cm-1的高離子電導率的復合材料。
ZhenXie, Bo Wang, Zongfan Yang, Xiao Yang, Xiang Yu, Guolong Xing, Yinghui Zhang,Long Chen, Stable 2D Heteroporous Covalent Organic Frameworks for EfficientIonic Conduction, Angewandte Chemie International Edition, 2019.DOI:10.1002/anie.201909554https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909554
10. Angew：納米多孔Au@ZIF復合材料高效NRR
電催化氮氣還原反應（NRR）提供了一種在環境條件下生產氨的節能且環保的方法。然而，傳統催化劑由于其低活性和競爭性的析氫反應的存在而具有極差的NRR性能。納米多孔金（NPG）具有高催化活性，而ZIF-8具有疏水性和分子濃縮效應。有鑒于此，天津師范大學Miao Du，Cheng-Peng Li等合作，設計并合成了NPG @ ZIF-8納米復合材料，其中 ZIF-8殼可以減弱析氫并延緩反應物的擴散。實驗發現，NPG @ ZIF-8納米復合材料的最高法拉第效率可達44％，氨產率達（28.7±0.9）μg h-1 cm-2，這明顯優于傳統的金納米粒子和NPG。此外，該復合催化劑顯示出高的電化學穩定性和選擇性（98％）。NPG @ ZIF-8優異的NRR性能使其有望用于氨生產的水基NRR電催化劑。
YijieYang, Cheng-Peng Li,* Miao Du*, et al. Nanoporous Gold EmbeddedZIF Composite for Enhanced Electrochemical Nitrogen Fixation. Angew. Chem. Int.Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201909770https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909770
11. Angew: 把心交給你！大型心形腔的小孔沸石
斯德哥爾摩大學Stef Smeets和雪佛蘭能源科技公司Stacey I. Zones團隊采用一種有機結構導向劑合成沸石SSZ-27（大孔沸石SSZ-26（CON）的一種異構體）。在十八個晶體上收集數據，為了獲得用于結構細化的高質量和完整的數據集，采用分層聚類分析來選擇最適合于合并的數據集。SSZ-27的框架結構可以描述為兩種類型的腔的組合，其中一種腔的形狀像心臟。腔體通過共用的八圓環連接，以形成成對的連接在一起以形成一維通道系統。
SSZ‐27: A Small‐Pore Zeolite with Large Heart‐ShapedCavities Determined by using Multi‐crystal ElectronDiffraction，Angew, 2019https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905049
12. Angew: CuO上ALD沉積ZnO助力選擇性和高效電還原CO2
CO2的電化學還原可以作為碳回收和能量儲存的可持續技術。在所有產品中，乙醇是一種有吸引力的液體燃料。然而，多晶Cu上乙醇的最大法拉第效率僅為約10％。洛桑Michael Gr?tzel課題組通過原位電化學還原ZnO-殼/ CuO-核 雙金屬氧化物合成了CuZn雙金屬催化劑。通過STEM-EDS揭示了催化劑的動態演化，顯示了Zn原子的遷移和Cu與Zn的混合。CuZn雙金屬催化劑顯示出偏向形成乙醇的機制，乙醇/乙烯的比例增加超過5倍。研究者用這種催化劑實現了C2+液體41％的法拉第效率。從H-電池轉變為電化學流動池，實現了48.6％的法拉第效率和-97mA cm-2的部分電流密度。原位拉曼光譜表明Zn對Cu的CO結合位點進行了修飾，游離CO和吸附的*CH3結合并形成*COCH3中間體，該中間體只能被還原為乙醇。
AtomicLayer Deposition of ZnO on CuO Enables Selective and Efficient Electroreductionof Carbon Dioxide to Liquid FuelsDanRen, Jing Gao, Linfeng Pan, Zaiwei Wang, Jingshan Luo, Shaik M. Zakeeruddin,Anders Hagfeldt Michael Gr?tzel,DOI:10.1002/anie.201909610https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909610
13. Angew: 無甲氧基空穴傳輸層，構建高效穩定鈣鈦礦太陽能電池
鈣鈦礦的太陽能電池的穩定性已成為商業化的關鍵挑戰。然而，迄今為止最有效的空穴傳輸材料（HTM）仍然依賴于現有技術的甲氧基三苯胺（MOTPA）單元，其中甲氧基通常會降低器件的穩定性。天津理工大學Mao Liang團隊采用咔唑-芴雜化物作為無甲氧基單元的有機HTM。該新型HTM不僅具有了咔唑和芴的特征，而且還表現出由平面結構引起的額外優勢。制備的器件表現出超過20％效率和優異的長期穩定性。
Wang,J. , Zhang, H. , Wu, B. , Wang, Z. , Sun, Z. , Xue, S. , Wu, Y. , Hagfeldt, A.and Liang, M. (2019), Indeno[1,2‐b]carbazole as Methoxy‐Free Donor Group to ConstructEfficient and Stable Hole‐Transporting Materials forPerovskite Solar Cells. Angew. Chem. Int. Ed..DOI:10.1002/anie.201909117.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909117
14. Angew：半導體/水界面處錸有機金屬氧化還原媒介促進光電化學CO2還原
近日，韓國科學技術研究所Oh-Shim Joo等采用Re(dh-bipy)(CO)3(OH2)用作助催化劑在含水電解質中進行電化學和光電化學CO2還原。電化學表征發現，在玻碳電極和CuInS2電極上存在析氫和CO2還原之間的競爭反應。在那種情況下，即使施加額外的電勢，CO生成的部分電流密度也是有限的。然而，在光電化學條件下卻抑制了電化學析氫，與相同電極/電解質體系中的電化學還原相比，CO的選擇性和部分電流密度顯著增加。該工作表明，半導體/液體結或許可用于太陽能燃料裝置，用來克服具有外部偏壓的電解系統的限制。
SangYoun Chae, Oh-Shim Joo*, et al. Photoelectrochemical CO2 reductionwith a rhenium organometallic redox mediator at semiconductor/aqueous liquidjunction interfaces. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201908398https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908398
