1. 通過Carbon dots原位還原鉑前驅體，成功將鉑單原子(SAs)錨定在超薄多孔CdS@CDs納米片上，單個鉑原子以配位數4形成穩定的Pt- S鍵。2. 根據理論計算，Pt單原子具有較強的捕獲光生電子的能力，使CdS@CDs/Pt- SAs成為一類高效的太陽能驅動的光催化劑。3. 新型催化劑CdS@CDs/Pt-SAs對光催化制氫表現出顯著的活性，其生成速率為45.5 mmolh?1 g?1，是純CdS@CDs的133倍。半導體光催化技術可以用來解決能源與環境問題。最近，負載原子尺度的金屬作為助劑可以顯著增加催化劑表面活性位點，提高各種反應的催化活性和選擇性。這些進展激發了研究者們對單原子光催化系統的探索，極大地提高了單原子光催化體系的性能。有鑒于此，天津理工大學安長華教授課題組采用碳點組裝CdS二維納米片主催化劑并原位還原產生Pt單原子，得到新型超薄CdS@CDs/Pt-SAs多孔納米片。該催化劑首先通過碳量子點 (CDs) 輔助溶劑熱生長的方法合成了超薄Cd(OH)2@CDs納米片，并將其轉化為多孔CdS@CDs納米片。然后，利用CDs原位還原實現了Pt-SAs在CdS@CDs納米片上的錨定。Pt單原子具有很強的捕獲光生電子的能力，導致光催化H2的演化活性顯著，其速率達到45.5 mmol h?1g?1，是CdS@CDs的133倍。該光催化產氫效率大幅提高，表現出良好的活性和穩定性，為制備高效的可持續新能源材料提供了新思路。
通過簡單的水熱法、離子交換和原位還原法合成CdS@CDs/Pt-SAs，實驗過程如圖1所示。
圖2. 超薄多孔CdS@CDs/Pt-SAs納米片的制備過程通過X-rayabsorption spectroscopy (XAS)、SEM、HRTEM及HAADF-STEM對CdS@CDs/Pt-SAs復合材料進行了表征（圖2）。x射線吸收精細結構光譜表明，單原子與硫配位形成穩定的Pt-S鍵。球差電鏡清楚地表明，與Pt原子對應的亮點(用紅色圓圈標記)均勻地分散在CdS@CDs納米薄片上。
圖3.（a-c）CdS@CDs/Pt-SAs的x射線吸收光譜 (XAS), (d,e) Cd(OH)2@CDs的SEM和HRTEM圖,（f-i）CdS@CDs/Pt-SAs的SEM，HAADF-STEM和EDS elemental mapping圖。模擬太陽光下對CdS@CDs,CdS@CDs/Pt-NPs, CdS, CdS/Pt-NPs,與 CdS@CDs/Pt-SAs 進行光催化產氫測試。結合理論計算，CdS@CDs/Pt-SAs催化劑中Pt單原子具有很強的捕獲光生電子能力，導致光催化產氫活性顯著提升，速率為45.5 mmol h?1 g?1，是CdS@CDs的133倍，當Pt負載量為1.15 wt%時此催化劑具有最佳產氫性能。
圖4. (a) 模擬陽光下CdS@CDs、CdS@CDs/Pt-NPs、CdS、CdS/Pt-NPs、CdS@CDs/Pt-SAs的光催化制氫性能，(b) Pt負載量對CdS@CDs光催化制氫活性的影響，(c) CdS@CDs/Pt-SAs光催化劑穩定性測試，(d)氫演化機制示意圖。該工作設計了一種簡單可行的方法合成高效太陽能驅動CdS@CDs/Pt-SAs納米光催化劑。該催化劑采用CDs原位還原金屬前驅體，所制得的CdS@CDs/Pt- SAs (1.15wt% Pt負載) 催化劑具有顯著的催化活性, H2生成速率為45.5mmol h?1 g?1，是CdS@CDs的133倍，形成的Pt-S鍵使Pt單原子非常穩定，重復使用20 h而不失活性。本工作為制備多種類型的金屬單原子輔助光催化劑、電催化劑等催化各種有用反應提供了一條新的途徑。S. Qiu, Y. Shen, G. Wei,S. Yao, W. Xi, M. Shu, R. Si, M. Zhang, J. Zhu, C. An, Carbon dots decoratedultrathin CdS nanosheets enabling in-situ anchored Pt single atoms: A highly e?cient solar-drivenphotocatalyst for hydrogen evolution, Applied Catalysis B: Environmental, 259(2019) 118036.DOI:10.1016/j.apcatb.2019.118036https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.118036
