1. Nat. Commun.：有機晶體的多步成核與生長機理研究
分子通過自組裝能夠形成結晶薄膜或納米線，從而產生一系列具有獨特光電特性的材料。然而，對分子結晶機理的研究卻知之甚少。有鑒于此，北京大學郭雪峰教授，中國科學技術大學朱文光教授和北京大學孫俊良教授等報道了通過磷酸鹽工程仿生設計實現了兩親性有機半導體的自組裝，并使用實時原位掃描探針顯微鏡來監測這些有機半導體薄膜的生長軌跡。研究表明，單晶薄膜的生長過程主要有五個不同的步驟：液滴壓扁、薄膜聚結、棘突分解、奧斯特瓦爾德熟化和自重組層生長。這些流程可以提供具有高動態性的超長高密度微波陣列，從而促進了對機理的深入了解。通過分子和晶體工程可以為高性能有機光電子材料和器件的設計和開發提供了重要的見解。
HongliangChen, Mingliang Li, Zheyu Lu, Xiaoge Wang, Junsheng Yang, Zhe Wang, Fei Zhang,Chunhui Gu, Weining Zhang, Yujie Sun, Junliang Sun, Wenguang Zhu & XuefengGuo. Multistep nucleation and growth mechanisms of organic crystalsfrom amorphous solid states. Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11887-2https://www.nature.com/articles/s41467-019-11887-2
2. Nat. Commun.：電化學激發促進富硼COF的N2可接近性以助力NRR
具有豐富活性位點的COF是用于氮還原反應NRR潛在的無金屬催化劑。然而，由于有限的氮傳輸，活性位點的利用率在實際反應過程中受到限制。
蘇州大學晏成林課題組證明富硼COF的電化學激發可以促進催化劑對N2的可接近性并在環境條件下實現高效的氮還原活性，啟動有效的NH3合成。
DFT計算表明，富硼COF具有優異的電子結構以用于N2吸附，并且能大大降低了N2離解硼原子的能壘，因此，當施加合適的電位時，它們易于與含氮物質結合。B-N鍵的形成導致COF晶格面的顯著變形，且重建能夠極大地增強向COF框架的N2吸附，如MD模擬所示。局部高N2濃度將促進N2分子和硼位點的碰撞概率，從而促進整個反應。通過相關表征證明COF顯示出從結晶相到非晶相的明顯轉變，以及電化學激發中B-N鍵的變化。
在電化學條件下，硼位點與含氮物質結合，所得的COF非晶相對N2具有更強的親和力，從而增強了分子的碰撞。結合實驗結果，研究者確定電化學的激發過程是更多激發位點和更強N2親和力的良性循環，其持續進行直至整個系統達到最佳反應狀態。正如預期那樣，電化學激發的催化劑提供顯著增強的反應活性，通過量化產生的NH3，得到法拉第效率高達45.43％。
Sisi Liu, Mengfan Wang, Tao Qian, Haoqing Ji, Jie Liu, Chenglin Yan, Facilitating nitrogen accessibility to boron-rich covalent organic frameworks via electrochemical excitation for efficient nitrogen fixation, Nature Communications ,2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-11846-x
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11846-x
3. Nat. Commun.：用于滲透能轉換的高性能銀基雜化膜
海水和河水之間的鹽度梯度是一種清潔能源，也是滿足日益增長的能源需求的替代方案。基于膜的反電滲析技術是一種將滲透能轉化為電能的有前途的方法。為了克服傳統膜效率低、阻力大的局限性，納米流體技術是促進滲透能收集的一種新興技術。中科院理化技術研究所的Lipeng Wen和Xiang-Yu Kong設計了一種高性能的納米流體裝置，其混合膜由一個絲納米纖維膜和一個陽極氧化鋁膜組成。蠶絲納米纖維膜是一種具有濃縮負表面和納米通道的屏蔽層，它控制著離子的傳輸；陽極氧化鋁膜作為支撐基板，提供了可調諧的通道和兩性基團。因此，建立了具有不對稱幾何結構和電荷極性的納米流體膜，具有低電阻、高性能能量轉換和長期穩定性。該系統為可持續發電、水凈化和海水淡化鋪平了道路。
Xin, W.; Zhang, Z.; Huang, X.;Hu, Y.; Zhou, T.; Zhu, C.; Kong, X.-Y.; Jiang, L.; Wen, L., High-performancesilk-based hybrid membranes employed for osmotic energy conversion. Nat.Commun. 2019, 10 (1), 3876.DOI: 10.1038/s41467-019-11792-8https://www.nature.com/articles/s41467-019-11792-84. Nat. Commun.: 調控自支撐鎳-釩層狀雙氫氧化物原子和電子結構加速水分
氫氣具有環境友好和高能量密度等優點，被公認為是化石燃料的理想替代品。近日，中科院長春應化所Xiurong Yang、Zhicai Xing等合作，引入釕（Ru）和銥（Ir）來調控自支撐鎳-釩（NiV）層狀雙氫氧化物的原子和電子結構，以加速水分解動力學，并從原子水平分析高析氫反應（HER）和析氧反應（OER）活性的起源。作者揭示了Ni，V和Ru（Ir）陽離子之間的協同電子相互作用，并明確了調控的Ni和V陽離子局部配位環境，以及V空位的存在。Debye-Waller因子表明，Ru和Ir的摻入引起了V八面體環境的嚴重扭曲。理論計算進一步證實Ru或Ir摻雜可以優化HER的Volmer和Heyrovsky步驟中的中間體的吸附能，并加速OER的整個動力學過程。
DewenWang, Zhicai Xing*, Xiurong Yang*, et al. Atomicand electronic modulation of self-supported nickel-vanadium layered doublehydroxide to accelerate water splitting kinetics. Nat.Commun., 2019DOI: 10.1038/s41467-019-11765-xhttps://www.nature.com/articles/s41467-019-11765-x
5. Nat. Commun.: 穩定的鋯基MOF用于識別代表性PCDDs分子
多氯二苯并對二惡英（PCDDs）是一類劇毒的有機污染物，對人類健康和環境構成了巨大威脅。對PCDDs的識別具有挑戰性。近日，北京工業大學Jian-Rong Li，德克薩斯大學圣安東尼奧分校陳邦林等合作，報道了一種高度穩定的鋯基金屬有機框架（MOF），Zr6O4（OH）8（HCOO）2（CPTTA）2（BUT-17），其具有一維六邊形通道和富含苯基的孔隙表面；基于其熒光猝滅性質，可識別和傳感兩種代表性PCDD，2,3-二氯二苯并對二惡英（BCDD）和2,3,7,8-四氯二苯并對二惡英（TCDD）。BUT-17具有高的傳感能力，對BCDD和TCDD的檢測限分別低至十億分之27和57。BUT-17對BCDD的識別通過單晶結構得到了證實，該MOF通過π-π堆積和氫鍵相互作用與吸附的BCDD分子形成熒光猝滅的復合物。
BinWang, Jian-Rong Li*, Banglin Chen*, et al. A stablezirconium based metal-organic framework for specific recognition ofrepresentative polychlorinated dibenzo-p-dioxin molecules. Nat.Commun., 2019DOI: 10.1038/s41467-019-11912-4https://www.nature.com/articles/s41467-019-11912-4
6. Nat. Commun.：利用啁啾中紅外脈沖等離子體增強的凝聚相分子基態離解
振動激發選擇性鍵斷裂是分子反應主動控制的關鍵。盡管其潛力巨大，但由于振動弛豫速度快，激發效率低，阻礙了凝聚相的實際應用。東京大學Satoshi Ashihara通過使用強等離子體近場的時間形狀的中紅外（mid-IR）脈沖來證明振動介導的凝聚相分子離解。正己烷溶液中W(CO)6的羰基拉伸振動的有效爬梯和由此產生的共離解都是由下啁啾和顯著的場增強引起的。他們在激發光區域觀察到一條激光輻照后出現的吸收帶，這表明在金屬表面上，解離后發生吸附。這一成功的實驗證明，超快光學與納米等離子體相結合在中紅外波段對模式選擇振動階梯爬升是有用的，為控制基態化學鋪平了道路。
Morichika, I.; Murata, K.;Sakurai, A.; Ishii, K.; Ashihara, S., Molecular ground-state dissociation inthe condensed phase employing plasmonic field enhancement of chirpedmid-infrared pulses. Nat. Commun. 2019, 10 (1), 3893.DOI：10.1038/s41467-019-11902-6https://www.nature.com/articles/s41467-019-11902-6
7. Joule：電動汽車用鋰離子電池數據驅動安全殼
在電動汽車的事故場景中，電池組會受到災難性的損壞，從而導致短路、熱失控以及可能發生的火災和爆炸。因此，重要的是要研究每個單獨單元的安全操作得到充分控制的條件范圍，即所謂的“安全包絡線”。開發這樣一個安全信封的最大挑戰在于獲取電池故障測試的大型數據庫。清華大學Yong Xia和麻省理工學院Juner Zhu聯合克服了這一挑戰，建立了一個高精度的詳細的鋰離子囊電池計算模型，其中所有的組成材料都具有良好的校準本構模型。對極限機械載荷條件下的大矩陣進行了仿真，利用機器學習算法得到了數據驅動的安全包絡。這項工作是將數值數據生成與數據驅動建模相結合，預測儲能系統安全性的一個示范。
Li, W.; Zhu, J.; Xia, Y.;Gorji, M. B.; Wierzbicki, T., Data-Driven Safety Envelope of Lithium-IonBatteries for Electric Vehicles. Joule 2019.DOI：10.1016/j.joule.2019.07.026https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119303708
8. Joule：堿金屬陽極：從實驗室到市場
隨著先進儲能需求的不斷增長，傳統鋰離子電池（LIBs）由于其能量密度有限，無法滿足關鍵市場的需求，特別是電動汽車市場的不斷擴大。因此，探索新的高能量密度電池系統的先進材料勢在必行。在所有可能的充電電池正極材料中，堿金屬電池（AMBs）因其高比容和低氧化還原電位而被認為是最有前途的候選材料。然而，不良的循環性能和嚴重的安全影響所造成的枝晶生長限制了商業化的磁軸承。華中科技大學黃云輝、Lixia Yuan和北京大學深圳研究生院的Feng Pan聯合綜述了近年來堿金屬陽極的基礎研究進展。他們試圖探索磁懸浮軸承在特定電池系統中的應用，并將該領域的學術界與工業界聯系起來。最后，他們對當前AMBs商業發展面臨的挑戰和未來的機遇提出了展望。
Xiang, J.; Yang, L.; Yuan, L.;Yuan, K.; Zhang, Y.; Huang, Y.; Lin, J.; Pan, F.; Huang, Y., Alkali-MetalAnodes: From Lab to Market. Joule 2019.DOI：10.1016/j.joule.2019.07.027https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S254243511930371X
9. Chem：精確調整N摻雜C團簇中的Fe原子數對酸性ORR的影響
固定在N摻雜C上的原子分散的過渡金屬是一類有希望替代Pt基催化劑用于氧還原反應（ORR）的催化劑，但仍受到酸性介質中的低活性和耐久性的限制。近日，中科大熊宇杰，杭州師范大學Peng Gao，復旦大學Meng Chen等多團隊合作，報道了一種新的策略，用于精確調整錨定在N摻雜C上的Fe簇中的原子數。這種可調性使得O2吸附從超氧化物向過氧化物構型改變，并可在熱解催化劑合成過程中在C基質中調整N物種。實驗發現，因此，N摻雜C上的Fe2團簇顯示出優異的酸性ORR活性，相對于可逆氫電極（RHE）具有0.78V的半波電位以及在0.5MH2SO4溶液中20,000次循環后僅具有-20mV移位的顯著耐久性。該工作從活性位點和催化劑載體的角度提供了原子水平上非貴金屬電催化劑設計的見解。
WeiYe, Shuangming Chen, Meng Chen*, Peng Gao*, Yujie Xiong*, et al. Precisely Tuning the Number of Fe Atoms in Clusters on N-Doped Carbon toward Acidic Oxygen Reduction Reaction. Chem., 2019DOI: 10.1016/j.chempr.2019.07.020https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30329-8?rss=yes
10. Chem：Ti取代促進Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2陰極氧化
了解電極的結構、性能和化學特性，將有助于開發先進的鈉離子電池。為了尋找有前途的電極，中科院物理所胡勇勝在不同堆積方式的Na2/3TMO2（TM=過渡金屬）層狀化合物中采用化學取代：O3-Na2/3Mg1/3Ti2/3O2和P2-Na2/3Mg1/3Mn2/3O2。部分Ti取代的Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2能夠顯著改善高壓平臺的穩定性和總可逆容量（~230 mAh g-1）的電化學性能。在高壓平臺區域，相同的循環后，Ti取代的陰極與非Ti取代的陰極相比，保留了兩倍以上的容量。研究表明，中尺度的Ti4+使Ti取代能降低原始結構中鎂、錳的有序分布，從而進一步提高了鈉離子交換計算和計算過程中的結構穩定性。另外，Ti的取代導致了Mg-、Ti-和Mn-O鍵中氧離子周圍的局域電子增多，從而促進了氧氧化還原的電荷轉移反應。他們的工作為開發用于NIB的高容量、低成本的層狀電極提供了結構化學的新見解。
Zhao, C.; Yao, Z.; Wang, J.;Lu, Y.; Bai, X.; Aspuru-Guzik, A.; Chen, L.; Hu, Y.-S., Ti SubstitutionFacilitating Oxygen Oxidation in Na2/3Mg1/3Ti1/6Mn1/2O2Cathode. Chem 2019.DOI：10.1016/j.chempr.2019.08.003https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929419303729
11. Chem. Mater.：光敏劑-細菌混合材料用于增強光動力治療和細胞內的蛋白遞送
活菌具有良好的生物相容性和活性靶向性，可以將基因或蛋白質轉入真核細胞中從而治療癌癥，因此受到人們的廣泛關注。然而，如何有效地實現基因和蛋白的釋放仍然目前研究所面臨的一大問題。新加坡國立大學劉斌教授團隊利用具有AIE效應的光敏劑(PS)納米粒子TDNPP去修飾大腸桿菌(E.coli)，構建了一種新型的生物混合型材料，并將其作為向癌細胞遞送光敏劑的載體。實驗結果表明，大腸桿菌表面的TDNPP納米粒子可以促進其侵入癌細胞，并在光照射下產生活性氧(ROS)來有效地釋放蛋白。與沒有細菌作為載體的PS NPs相比，該多功能TDNPPs在體外具有更好的癌細胞成像和光介導的腫瘤殺傷性能。因此，這一的研究也為開發用于細菌介導的癌癥治療和細胞內蛋白遞送的平臺提供了新的思路。
MinWu, Wenbo Wu, Bin Liu. et al. Photosensitizer-Bacteria Biohybrids PromotePhotodynamic Cancer Cell Ablation and Intracellular Protein Delivery. Chemistry of Materials. 2019DOI:10.1021/acs.chemmater.9b01518https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.9b01518
12. Angew：對鋅特異性的iCEST MRI用于診斷前列腺癌
健康的前列腺是人體中含鋅量最高的軟組織。而在前列腺癌的早期發展過程中，含鋅量的水平會急劇下降，因此這可用于前列腺癌的診斷。約翰霍普金斯大學醫學院Jeff W. M.Bulte團隊將TF-BAPTA作為一種氟化的、可結合鋅的探針，證明了利用19F離子化學交換飽和轉移磁共振成像(iCEST MRI)可以區分正常和惡性前列腺細胞，并且具有微摩爾級別的敏感性。在正常的前列腺細胞中，當ZIP1鋅轉運蛋白下調時，iCEST MRI信號也會發生明顯下降。在體內研究中，實驗使用原位前列腺癌小鼠模型和轉基因前列腺癌小鼠模型(TRAMP)證明了當正常前列腺上皮細胞轉變成癌細胞后， iCEST MRI的對比信號會逐漸下降超過300%。這一研究表明，通過利用iCEST MRI對前列腺內的鋅含量進行連續檢測，可以實現對前列腺癌進行有效的早期診斷。
YueYuan, Jeff W. M. Bulte. et al. Developing Zinc-Specific iCEST MRI as Imaging Biomarker for Prostate Cancer.DOI:10.1002/anie.201909429https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909429
13. Angew：柱[5]芳烴配體穩定銀納米團簇：主客體相互作用增強穩定性和發光能力
配體保護的原子級精確的金屬納米團簇（NC）因其獨特的物理和化學性質而引起極大的關注。近日，阿卜杜拉國王科技大學Niveen M. Khashab團隊報道了一種由柱[5]芳烴基配體（P5）保護的新的功能性銀納米團簇（AgNCs）。這些NC可通過直接合成或配體交換合成制備，并且在室溫下能穩定4個月。研究發現，P5穩定的NC（Ag29（LA-P5）12（TPP）2）可與中性烷基胺和陽離子季銨鹽實現主客體相互作用。這種相互作用使得生成了球形組裝結構，導致其光學性質發生巨大的變化，包括驚人的≈2000倍的發光增強，這是迄今為止報道的原子級精確NC的最高發光增強率。該工作為制備具有分子識別和具有特定客體的選擇性的大環配體保護的新一代金屬納米團簇鋪平了道路。
MadathumpadyAbubaker Habeeb Muhammed, Niveen M. Khashab*, et al. Pillar[5]arene Stabilized Silver Nanoclusters: Immense Stability and Luminescence EnhancementInduced by Host‐GuestInteractions. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201906740https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201906740
14. Adv. Sci.: “Core-Shell”型碲-硒納米徑向異質結，構建高效仿生太陽能光熱海水淡化系統
開發兼具高度生物安全性、強健化學穩定性以及高效光熱特性的無機納米光熱材料對于太陽能光熱海水淡化而言具有重要的意義。深圳大學張晗團隊、劉翼振團隊以及香港中文大學(深圳)朱熹團隊共同報道了一種基于氧族元素碲-硒的納米光熱材料，并成功構建了高效的“仿生型”太陽能光熱海水淡化系統。研究表明，在碲-硒納米徑向異質結中，無定型的硒相（Se）包覆著結晶型的碲相（Te），這使得每個Se原子可為Te-Se異質結的穩定性貢獻出約0.05 eV的能量；介于外層Se相的存在，Te-Se異質結表現出了高度的體內和體外生物相容性和化學穩定性；加之其較寬的太陽光譜吸收特性，以Te-Se異質結負載的三聚氰胺泡沫為光熱轉換層、以超吸水海綿為“水泵”，所構建的太陽能光熱海水淡化系統表現出極為優異的“抗鹽防污”特性、較高的能量效率和蒸發速率（以深圳灣海水為水樣）。
ChenyangXing, Dazhou Huang, Shiyou Chen, Qichen Huang, Chuanhong Zhou, Zhengchun Peng,Jiagen Li, Xi Zhu,* Yizhen Liu,* Zhipeng Liu, Houkai Chen, Jinlai Zhao,Jiangqing Li, Liping Liu, Faliang Cheng, Dianyuan Fan, and Han Zhang*.Adv. Sci.2019, 1900531.DOI: 10.1002/advs.201900531https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201900531
