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1. Chem. Soc. Rev.：共價(jià)有機(jī)框架（COF）用做智能傳感材料的最新進(jìn)展

作為一種新興的多孔材料，共價(jià)有機(jī)骨架（COF）因其迷人的結(jié)構(gòu)特征（例如：可分割結(jié)構(gòu)、可調(diào)孔隙率等）而引起廣泛關(guān)注。自2005年Yaghi及其同事的開(kāi)創(chuàng)性工作報(bào)道以來(lái)，COF材料在各個(gè)領(lǐng)域中表現(xiàn)出了巨大的應(yīng)用潛力，如儲(chǔ)氣，吸附，光電子，催化等。最近，COF材料在傳感領(lǐng)域呈現(xiàn)出新的趨勢(shì)。

有鑒于此，湖南大學(xué)Cui Lai，Danlian Huang等對(duì)COF材料應(yīng)用于傳感領(lǐng)域進(jìn)行了總結(jié)。作者首先簡(jiǎn)要描述了COF粉末和薄膜的合成路線；然后，總結(jié)和強(qiáng)調(diào)了COF在感應(yīng)領(lǐng)域中最引人入勝和最重要的應(yīng)用包括爆炸傳感，濕度傳感，pH檢測(cè)，生物傳感，氣體傳感，金屬離子傳感和其它物質(zhì)傳感；最后，討論了COF在制備和傳感應(yīng)用方面的主要挑戰(zhàn)和未來(lái)趨勢(shì)。

XiguiLiu, Danlian Huang,* Cui Lai,* et, al. Recent advances in covalent organicframeworks (COFs) as a smart sensing material. Chem. Soc. Rev., 2019

DOI: 10.1039/C9CS00299E

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c9cs00299e#!divAbstract

2. JACS：多金屬核殼納米片的元素分離

多金屬納米結(jié)構(gòu)由于其在催化反應(yīng)中的廣泛應(yīng)用而受到越來(lái)越多的關(guān)注。近日，新加坡南洋理工大學(xué)張華、中科院物理所谷林等合作，報(bào)道了二維（2D）核-殼納米片中的元素分離現(xiàn)象，隨后在選擇性電化學(xué)蝕刻后重新形成yolk籠納米結(jié)構(gòu)。作者使用PtCu納米板作為模板，形成PtCu@Pd核-殼納米板。

有趣的是，在PtCu@Pd核-殼納米片上生長(zhǎng)Ru的過(guò)程中，由于選擇性元素?cái)U(kuò)散，獲得了PtCuPd@PdCu@Ru納米片。在使用電化學(xué)方法選擇性蝕刻PtCuPd@PdCu@Ru中的PdCu之后，獲得了PtCuPd@Ru yolk籠納米結(jié)構(gòu)。作為概念驗(yàn)證應(yīng)用，與PtCu納米板和商業(yè)Pt/C催化劑相比，這種獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)顯示出優(yōu)異的電催化甲醇氧化反應(yīng)（MOR）活性和穩(wěn)定性。

FaisalSaleem, Lin Gu*, Hua Zhang*, et al. Elemental Segregation in MultimetallicCore-Shell Nanoplates. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b05197

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05197

3. JACS: 溫和反應(yīng)制備！藍(lán)色鈣鈦礦發(fā)光二極管

鹵化鈣鈦礦納米晶體（NCs）中不穩(wěn)定的大體積絕緣烴配體的存在鈍化了表面陷阱，但同時(shí)在光電器件中使電荷傳輸變得困難。早期的努力通常依賴于用短鏈表親取代長(zhǎng)鏈配體，導(dǎo)致NC尺寸和光物理性質(zhì)的明顯變化，因此難以獲得具有接近設(shè)計(jì)的發(fā)光器件。蘇州大學(xué)孫洪濤和廖良生團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種溶液相配體交換策略，以生產(chǎn)缺乏有機(jī)配體的鹵化鈣鈦礦NC，具有高光致發(fā)光量子產(chǎn)率和良好的環(huán)境空氣穩(wěn)定性。

研究證明，配體交換可以通過(guò)良好控制的亞硫酰鹵與NC表面上的羧基和胺基的溫和反應(yīng)來(lái)實(shí)現(xiàn)，導(dǎo)致幾乎干燥的NC具有良好的鈍化表面和幾乎未改變的發(fā)射特性。因此，我們實(shí)現(xiàn)了極高性能的藍(lán)色鈣鈦礦NC LED，其外部量子效率高達(dá)1.35 ％，極半寬度極窄，為14.6 nm。該工作為制備高質(zhì)量的有機(jī)配體缺乏鈣鈦礦NC油墨提供了系統(tǒng)的框架，可以直接制備具有有效電荷傳輸?shù)谋∧?，從而為進(jìn)一步開(kāi)發(fā)各種高效鈣鈦礦光電器件奠定了基礎(chǔ)。

A General Mild Reaction Creates Highly Luminescent Organic-Ligand-Lacking HalidePerovskite Nanocrystals for Efficient Light-Emitting Diodes

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08140

4. JACS：純超分子-連接體法合成金屬有機(jī)框架，實(shí)現(xiàn)CO₂捕獲

近日，南京大學(xué)Junfeng Bai等團(tuán)隊(duì)合作，發(fā)展了一種用于合成MOF的純超分子-連接體（PSL）方法，合成了兩個(gè)高度連接和同構(gòu)的MOFs：{Fe₃O(TPBTM^6-)(Cl)(H₂O)₂}_∞（NJU-Bai52）和{Sc₃O(TPBTM^6-)(OH)(H₂O)₂}_∞（NJU-Bai53）,其中TPBTM為N，N'，N''-三（間苯二甲酸）-1,3,5-苯三甲酰胺）。

有趣的是，NJU-Bai52和NJU-Bai53具有出色的熱穩(wěn)定性，水穩(wěn)定性和高選擇性CO₂捕獲性能。其中，NJU-Bai53具有更好的CO₂捕獲效果（在298K下，0.4 mbar壓力下為2.74 wt％，0.15bar壓力下為7.67 wt％），是CO₂捕獲的極好候選者。

XiaohuiSong, Mingxing Zhang, Junfeng Bai*, et al. A pure-supramolecular-linkerapproach to highly connected metal-organic frameworks for CO₂ capture. J.Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07422

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07422

5. JACS：跟蹤氫氣催化過(guò)程中Pt/H₂O界面的電場(chǎng)

電和化學(xué)能的有效相互轉(zhuǎn)換需要控制電極表面發(fā)生的內(nèi)球鍵活化和電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)。近日，麻省理工學(xué)院Yogesh Surendranath團(tuán)隊(duì)量化了Pt表面H₂/H⁺催化條件下界面電場(chǎng)強(qiáng)度的變化。

作者追蹤H₂加成順-2-丁烯-1,4-二醇制正丁醇和1,4-丁二醇反應(yīng)的局部pH-sensitive，以量化溶劑化H⁺在Pt表面上的濃度，發(fā)現(xiàn)其持續(xù)保持在可逆氫電極電位。通過(guò)在很寬的pH和離子強(qiáng)度范圍內(nèi)跟蹤表面H⁺濃度，作者直接量化了Pt |溶液界面處?kù)o電電位大小，并確定其每單位pH增加約60 mV。

JaeyuneRyu, Yogesh Surendranath*, et al. Tracking Electrical Fields at the Pt/H₂O InterfaceDuring Hydrogen Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b05148

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05148

6. JACS: 有意思！光響應(yīng)，形狀可切換的嵌段共聚物顆粒

韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Bumjoon J. Kim課題組開(kāi)發(fā)了一種用于制備光響應(yīng)性嵌段共聚物（BCP）顆粒的策略，其中可以以高空間和時(shí)間分辨率主動(dòng)控制形狀和顏色。實(shí)現(xiàn)BCP顆粒的光響應(yīng)形狀轉(zhuǎn)變的關(guān)鍵是設(shè)計(jì)和合成含有光活性基團(tuán)（即硝基芐基酯和香豆素酯）的表面活性劑，其響應(yīng)于特定的光調(diào)節(jié)表面活性劑的兩親性和界面活性。

這些光誘導(dǎo)的表面活性劑結(jié)構(gòu)的變化改變了BCP顆粒的表面和潤(rùn)濕性質(zhì)，提供了顆粒的形狀和形態(tài)轉(zhuǎn)變。BCP顆粒的波長(zhǎng)選擇性形狀轉(zhuǎn)化可以用兩種光活性表面活性劑的混合物實(shí)現(xiàn)，所述兩種光活性表面活性劑響應(yīng)不同波長(zhǎng)的光（即254和420 nm）。通過(guò)使用發(fā)光的光響應(yīng)性表面活性劑，進(jìn)一步證明了光誘導(dǎo)的顏色和形狀變化。最后，為了證明BCP粒子在微觀分辨率的圖案化特征中的光觸發(fā)形狀控制的潛力，形狀可切換的BCP粒子成功地集成到圖案化，獨(dú)立的水凝膠膜中，其可以用作便攜式，高分辨率顯示屏。

Light-Responsive,Shape-Switchable Block Copolymer Particles，J. Am. Chem. Soc，2019

DOI:10.1021/jacs.9b07755

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07755

7. JACS: 表面Ni摻雜降低LiMn₂O₄的電荷轉(zhuǎn)移勢(shì)壘，提高零下溫度動(dòng)力學(xué)

在零下溫度下的極端條件下，緩慢的界面動(dòng)力學(xué)會(huì)導(dǎo)致鋰離子電池相當(dāng)大的能量和功率損失，這是一個(gè)難以克服的巨大挑戰(zhàn)。南洋理工大學(xué)陳曉東和化學(xué)與工程科學(xué)研究所Yonghua Du團(tuán)隊(duì)以LiMn₂O₄為模型體系，證明了表面Ni摻雜能夠構(gòu)建一個(gè)具有較低電荷轉(zhuǎn)移能壘的新界面，可有效促進(jìn)界面過(guò)程，抑制溫度降低時(shí)的容量損失。

通過(guò)EIS和DFT計(jì)算對(duì)電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行詳細(xì)研究，表明界面化學(xué)調(diào)整可以有效地將電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程的活化能降低近20％，使電池在-30°C時(shí)仍具有~75.4％的容量，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)未摻雜的材料的性能。

WeiZhang, Xiaoli Sun, Yuxin Tang, Huarong Xia, Yi Zeng, Liang Qiao, Zhiqiang Zhu,Zhisheng Lv, Yanyan Zhang, Xiang Ge, Shibo Xi, Zhiguo Wang, Yonghua Du,Xiaodong Chen, Lowering Charge Transfer Barrier of LiMn₂O₄ viaNickel Surface Doping to Enhance Li+ Intercalation Kinetics atSubzero-Temperatures, J. Am. Chem. Soc.2019

DOI:10.1021/jacs.9b05531

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05531

8. JACS：高頻超聲與氧化銅催化劑協(xié)同作用導(dǎo)致氬氣下葡萄糖氧化的選擇性變化

近日，法國(guó)國(guó)家科學(xué)研究中心Franáois Jèrùme，加州大學(xué)伯克利分校Matthew P.Sherburne等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道并合理解釋了非貴金屬氧化物催化劑（CuO）和高頻超聲（HFUS）之間對(duì)葡萄糖氧化的協(xié)同效應(yīng)。

雖然CuO和HFUS能夠獨(dú)立地將葡萄糖氧化成葡糖酸，但CuO與HFUS的組合卻導(dǎo)致反應(yīng)選擇性的顯著變化，其中葡糖醛酸成為主要產(chǎn)物。通過(guò)DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，在550 kHz水超聲波下，CuO催化劑的表面晶格氧捕獲源于水聲解的H?自由基，有利于葡萄糖的開(kāi)環(huán)；并且在CuO表面上余下高度覆蓋的?OH自由基選擇性地將葡萄糖氧化成葡糖醛酸。

PrinceN. Amaniampong, Matthew P. Sherburne*, RFranáois Jèrùme*, et al. Synergisticeffect of high frequency ultrasound with cupric-oxide catalyst resulting in aselectivity switch in glucose oxidation under argon. J. Am. Chem. Soc.,2019

DOI: 10.1021/jacs.9b06824

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06824

9. JACS：點(diǎn)擊反應(yīng)輔助的靶向免疫細(xì)胞策略促進(jìn)載藥納米粒子深入穿透腫瘤

納米顆?？梢酝ㄟ^(guò)被動(dòng)靶向的EPR效應(yīng)或修飾的腫瘤特異性配體的主動(dòng)靶向作用在腫瘤組織富集，進(jìn)而遞送治療藥物。然而，由于納米粒子在腫瘤組織中的穿透深度有限，分布往往不均，這也影響了載藥納米粒子的腫瘤治療效果。韓國(guó)國(guó)民大學(xué)Nohyun Lee、韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究所Taeghwan Hyeon團(tuán)隊(duì)和Seung-Hae Kwon團(tuán)隊(duì)合作開(kāi)發(fā)了一種點(diǎn)擊反應(yīng)輔助的靶向免疫細(xì)胞(CRAIT)策略，用于促進(jìn)載藥納米顆粒更加深入地穿透腫瘤。

實(shí)驗(yàn)將可靶向免疫細(xì)胞的CD11b抗體修飾反式環(huán)辛烯后，發(fā)現(xiàn)它能和被四嗪功能化的介孔二氧化硅納米顆粒(MSNs-Tz)發(fā)生生物正交的點(diǎn)擊化學(xué)反應(yīng)。實(shí)驗(yàn)將修飾后的抗體和MSNs-Tz間隔24小時(shí)注射入小鼠體內(nèi)，證明了這一策略可使納米顆粒靶向結(jié)合到CD11b+髓樣細(xì)胞上，進(jìn)而隨之一起進(jìn)入腫瘤的內(nèi)部，從而增強(qiáng)了載藥納米粒子治療原位4T1乳腺腫瘤模型的效果。并且該CRAIT策略不需要對(duì)細(xì)胞進(jìn)行體外操作，因此可以用于各種類型的細(xì)胞和納米載體。

SooHong Lee, Nohyun Lee, Seung-Hae Kwon, Taeghwan Hyeon. et al. Deep Tumor Penetrationof Drug-Loaded Nanoparticles by Click Reaction-Assisted Immune Cell TargetingStrategy. Journal of the American Chemical Society. 2019

DOI:10.1021/jacs.9b04621

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b04621

10. JACS：Ag核-多孔Cu殼材料的活性位點(diǎn)分離，實(shí)現(xiàn)多步驟CO₂還原制更高碳有機(jī)分子

酶可通過(guò)底物通道連接多個(gè)不同的催化位點(diǎn)來(lái)進(jìn)行復(fù)雜的多步級(jí)聯(lián)反應(yīng)。近日，新南威爾士大學(xué)John Justin Gooding、Richard D. Tilley，波鴻魯爾大學(xué)Wolfgang Schuhmann等多團(tuán)隊(duì)合作，合成了多孔Cu包裹著Ag的納米顆粒材料用于CO₂電還原反應(yīng)，模擬該特征。

納米酶的結(jié)構(gòu)為級(jí)聯(lián)反應(yīng)提供了基礎(chǔ)，促進(jìn)了C-C偶聯(lián)反應(yīng)。CO₂在Ag核和多孔Cu殼上發(fā)生反應(yīng)，因納米限域效應(yīng)，使得生成了足夠高濃度的CO，促進(jìn)了C-C鍵形成。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，該材料在低至-0.6V vs.RHE的電位下電催化CO₂還原可產(chǎn)生正丙醇和丙醛。

PeterB. O'Mara, Patrick Wilde, Tania Benedetti, John Justin Gooding*, Richard D.Tilley*, Wolfgang Schuhmann*, et al.Cascade Reactions in Nanozymes: SpatiallySeparated Active Sites inside Ag Core-Porous Cu Shell Nanoparticles forMultistep Carbon Dioxide Reduction to Higher Organic Molecules. J. Am.Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07310

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07310

11. Nano Lett.：對(duì)納米材料進(jìn)行生物分子功能化進(jìn)而控制其在活細(xì)胞中的性能

單鏈DNA和單壁碳納米管(SWCNTs)的非共價(jià)雜化可以增強(qiáng)其生物相容性、光穩(wěn)定性、環(huán)境響應(yīng)性和近紅外(NIR)熒光等性能，目前已在生物醫(yī)學(xué)成像和傳感領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。羅德島大學(xué)Daniel Roxbury團(tuán)隊(duì)通過(guò)可見(jiàn)和近紅外熒光成像以及共聚焦拉曼顯微鏡等手段發(fā)現(xiàn)，通過(guò)調(diào)節(jié)寡核苷酸鏈的長(zhǎng)度可以控制DNA-SWCNTs在哺乳動(dòng)物細(xì)胞中的攝取、光學(xué)穩(wěn)定性和保留效果等性能。

此外,實(shí)驗(yàn)通過(guò)藥物抑制研究也確定了SWCNT從細(xì)胞中排出的機(jī)制為溶酶體胞吐。這一研究為了解SWCNTs與活細(xì)胞之間的相互作用提供了有力的幫助，并且證明了通過(guò)改變包裹的DNA的類型就能有效控制納米材料的在生物體內(nèi)的命運(yùn)。

MitchellGravely, Daniel Roxbury. et al. Biomolecular Functionalization of aNanomaterial To Control Stability and Retention within Live Cells. Nano Letters.2019

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b02267

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b02267

12. ACS Energy Lett.: 室溫合成富缺陷的二維氫氧化物網(wǎng)絡(luò)用于電催化

由于具有豐富的活性位點(diǎn)和更便捷的的反應(yīng)物/產(chǎn)物擴(kuò)散路徑，二維過(guò)度金屬氫氧化物（2D TMHs）近年來(lái)在電催化領(lǐng)域得到越來(lái)越多的關(guān)注。但現(xiàn)階段2DTMHs的制備主要局限于水熱合成及液相剝離。此類方法不易控制材料厚度，在成本以及產(chǎn)率上不夠經(jīng)濟(jì)，而且液相剝離過(guò)程會(huì)用到對(duì)人體有害的化學(xué)試劑。納米尺度的晶界缺陷能夠顯著提高納米電催化劑在水分解、CO₂還原等異相催化反應(yīng)中的活性。因此，理論上，在二維材料內(nèi)引入納米尺度的晶界缺陷可以進(jìn)一步提高二維材料的電催化性能。

有鑒于此，美國(guó)愛(ài)荷華州立大學(xué)胡珊教授等人報(bào)道了在室溫條件下生長(zhǎng)在三泡沫鎳基底上的Co-MOF納米片陣列為前驅(qū)體，同樣在室溫條件下，通過(guò)乙醇-鹽溶液體系對(duì)Co-MOF進(jìn)行腐蝕，其中主要涉及l(fā)inker移除以及釋放出的金屬離子水解，最后得到納米尺度的多晶2DTMHs的三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。即使是作為單金屬氫氧化物，堿性條件下該材料表現(xiàn)出突出的OER活性。通過(guò)引入Ni，生成的NiCo雙金屬氫氧化物也表現(xiàn)出卓越的催化性能。

Bowei Zhang, Zhiyuan Qi, Zishan Wu, Yu Hui Lui, Tae-hoon Kim,Xiaohui Tang, Lin Zhou, Wenyu Huang, Shan Hu. "Defect-Rich 2D Material Networks for Advanced Oxygen Evolution Catalysts." ACS Energy Letters 2019, 4, 328-336.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.8b02343