2019年9月3日，Nature系列期刊在線報道了至少4篇催化有關進展。其中兩篇發表在Nature Communications，另外兩篇分別發表于Nature Chemistry和Nature Energy。這四篇文章各有特色，一個是關于計算機輔助催化劑設計，一個是關于催化劑中毒問題，一個是關于催化劑反應動力學問題，還有一個是基于電池實現CO2連續還原的新策略，可謂四面出擊！
1. Nat. Commun.：如何解決Pd基催化劑電化學過程中的CO中毒問題？
Pd金屬和Pd基合金催化劑可以在過電位幾乎為零的情況下高選擇性地將CO2轉化為HCOO-，但是CO中毒引起的催化劑活性降低限制了它們的進一步實際應用。有鑒于此，韓國科學技術學院Byoung Koun Min，Yun Jeong Hwang和首爾大學Ki Tae Nam等人通過交替使用還原電位和氧化電位，發現在至少45小時內，可以達到100%的電流密度穩定性和97.8%的HCOO-選擇性。研究發現，實現這一反應的關鍵在于通過控制氧化過程中的參數來選擇性地去除CO，這一策略是基于HCOO-和CO生成反應中不同的可逆性。除此之外，作者還發現靜電位電解會導致CO吸附和隨后的脫水，從而降低HCOO-選擇性。
2. Nature Energy: 基于固態電池的電催化CO2還原
電催化CO2還原通常在諸如KHCO3（aq）的溶液電解質中進行，以允許電極之間的離子傳導。但是，形成的液體產物與溶解的鹽混合，后續分離過程能耗極大。萊斯大學Haotian Wang團隊報道了在使用固體電解質的電池中將CO2連續電催化轉化為純液體燃料溶液的新思路，其中電化學產生的陽離子（例如H+）和陰離子（例如HCOO-）結合形成純產物溶液而不與其他離子混合。正極采用具有高HCOOH選擇性（法拉第效率> 90％）和易于規模化制備的Bi催化劑，實現了濃度高達12 M的純HCOOH溶液的生產。100h連續工作，可穩定產生0.1 M HCOOH，選擇性和活性幾乎不會降低。除此之外，研究人員還使用Cu催化劑證明了其他無電解質的C2+液體含氧化合物溶液（包括乙酸，乙醇和正丙醇）的生產。據悉，該固體電解質CO2還原裝置可以進行定制，以適應復雜的實際應用。
3. Nature Chem：催化劑袋的在線計算機輔助設計
利用計算機輔助設計可以加快催化劑的工業化進程。為了達到這一目的，研究人員將分子催化劑的特性濃縮成數字描述符，然后用它們來關聯催化劑的反應性和催化劑結構。基于這些參數，研究人員引入了地形立體圖來提供催化劑袋的三維圖像。由于催化劑袋是底物結合和反應的區域，因此可以通過改變各種參數對其進行可視化和重塑。這些地形空間圖，特別是與密度泛函理論計算結合使用時，能夠快速探索催化劑結構的改性，使化學界能夠廣泛采用計算機在線設計的新型催化劑。在本文中，阿卜杜拉國王科技大學的Luigi Cavallo等討論了催化劑袋地形立體圖的應用，以期對現有催化劑的催化行為與催化參數進行整合，從而為在線設計新型高效催化劑提供參考。
4. Nat. Commun.：CO加氫反應過程中的速率和選擇性的滯后效應
鈷基催化劑雖然在費托合成中已經使用了幾十年，但對于反應中Co-Co2C相變動力學是如何驅動其催化性能的研究卻很少。有鑒于此，華盛頓州立大學的Norbert Kruse教授課題組深入研究了鉀促進的Co/MnOx催化劑在費托反應中的滯后效應。研究發現，在催化反應過程中不斷改變H2/CO分壓，長鏈烷烴和端基功能化產物(醛、醇、烯烴)的反應速率和選擇性均表現出雙穩態。其中一氧化碳的轉化率和官能化產物的選擇性呈順時針滯后，而長鏈烷烴的選擇性則呈逆時針方向。作者通過原位x射線衍射和高分辨透射電鏡證實了Co-Co2C相變可以驅動費托合成反應中活性/選擇性的雙穩態。
