1. Nature：直接合成N-CF3酰胺化合物的方法
酰胺及其相關(guān)的羰基衍生物在物理和生命科學中具有重要意義。作為關(guān)鍵的生物學構(gòu)件，酰胺的穩(wěn)定性和構(gòu)象影響肽和蛋白質(zhì)的結(jié)構(gòu)以及它們的生物學功能。此外，酰胺鍵形成是最常用的化學轉(zhuǎn)化之一。然而，由于缺乏有效的合成方法，同時結(jié)合了甲基化和氟化的N-CF3羰基單元尚未被開發(fā)出來。近日，德國亞琛工業(yè)大學FranziskaSchoenebeck團隊報道了一種直接獲取酰胺及其相關(guān)羰基化合物的N-CF3類似物的方法。該方法依賴于氨基甲酰氟結(jié)構(gòu)單元的制備，其可以容易地多樣化為相應(yīng)的N-CF3酰胺，氨基甲酸酯，硫代氨基甲酸酯和脲。該方法可合成豐富的功能和立體化學的化合物，作者提供了大量高功能化合物的實例-包括廣泛使用的藥物，抗生素，激素和聚合物單元的類似物。Thomas Scattolin, Franziska Schoenebeck*, et al. Straightforward access toN-trifluoromethyl amides, carbamates, thiocarbamates and ureas. Nature, 2019DOI: 10.1038/s41586-019-1518-3https://www.nature.com/articles/s41586-019-1518-3
2. Nature methods: 受激拉曼散射顯微鏡下化學鍵的生物成像
所有的分子都由化學鍵組成，了解這些化學鍵的時空動力學可以獲得很多有用的信息。受激拉曼散射(SRS)顯微鏡自問世以來，以其高靈敏度、高分辨率、速度快和高特異性等特點已經(jīng)成為化學鍵成像的一種強有力的手段。有鑒于此，美國哥倫比亞大學Wei Min等人們介紹了SRS顯微鏡的基本原理，并總結(jié)了在SRS顯微鏡和成像探針領(lǐng)域的創(chuàng)新成果。作者列舉了令人興奮的生物應(yīng)用的例子，并分享了作者對這項技術(shù)在未來可能出現(xiàn)的突破的展望。Fanghao Hu, Lixue Shi & Wei Min. Biological imaging of chemical bonds by stimulatedRaman scattering microscopy. Nature methods. 2019DOI:10.1038/s41592-019-0538-0https://www.nature.com/articles/s41592-019-0538-0
3. Nature methods: 了解FRET（生物分子研究工具）的潛力，同時避免誤區(qū)
福斯特共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)的應(yīng)用在逐年增加。然而，不同的FRET技術(shù)并沒有得到廣泛的應(yīng)用，同時也沒有獲得一致的結(jié)果，這使得FRET實驗的操作和再現(xiàn)具有挑戰(zhàn)性。有鑒于此，美國海軍研究實驗室Igor L. Medintz等人介紹關(guān)于FRET的基礎(chǔ)知識，還提供了有助于實驗設(shè)計選擇的指導方針；選擇對照實驗，來證實FRET，并驗證實驗?zāi)軌驗樯锓肿舆^程問題提供有意義的數(shù)據(jù)；分析原始數(shù)據(jù)并對結(jié)果進行評估；提出處理數(shù)據(jù)和實驗細節(jié)的方式，便于提高重現(xiàn)性。此外，作者還對熒光蛋白的熒光分析和成像提出了一些思考。作者的目標是鼓勵并賦予所有生物學家使用FRET-這一強大的研究工具-的能力。W. Russ Algar, Niko Hildebrandt, Steven S. Vogel & IgorL. Medintz. FRET as a biomolecular research tool — understanding its potentialwhile avoiding pitfalls. Nature methods. 2019DOI:10.1038/s41592-019-0530-8https://www.nature.com/articles/s41592-019-0530-8
4. Nat. Commun.：高熵合金高效分解氨
氨是一種很有發(fā)展前途的儲氫液體燃料，但其大規(guī)模應(yīng)用受到貴金屬釕(Ru)催化劑需求的限制。有鑒于此，美國約翰霍普金斯大學王超，美國馬里蘭大學胡良兵，伊利諾伊大學Reza Shahbazian-Yassar和匹茲堡大學Guofeng Wang等報道了利用富含稀土元素的新型高熵合金(HEA)催化劑進行高效氨分解的研究。研究發(fā)現(xiàn)，與Ru催化劑相比，這些HEA納米粒子對氨分解的催化活性和穩(wěn)定性顯著增強。通過改變Co/Mo比值進行調(diào)控，從而優(yōu)化表面性能，使不同反應(yīng)條件下的反應(yīng)活性最大化。該項工作證實了HEAs在催化化學和能量轉(zhuǎn)換方面的巨大潛力。PengfeiXie, Yonggang Yao, Zhennan Huang, Zhenyu Liu, Junlei Zhang, Tangyuan Li,Guofeng Wang, Reza Shahbazian-Yassar, Liangbing Hu & Chao Wang. Highlyefficient decomposition of ammonia using high-entropy alloy catalysts. Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11848-9https://www.nature.com/articles/s41467-019-11848-9
5. Nat. Commun.：細菌也能合成納米材料，而且效果還不錯
碲是一種極具有納米技術(shù)應(yīng)用潛力的元素，由于其三維位相的發(fā)現(xiàn)和在其Femi能級附近存在的Weyl節(jié)點而受到了廣泛關(guān)注。近日，中科院上海光學精密機械研究所的Jun Wang，Long Zhang和上海交通大學的Kan Wu等利用一種以碲氧陰離子為營養(yǎng)的細菌成功合成出碲納米粒子，并深入研究了其獨特的納米光子特性。研究發(fā)現(xiàn)，與化學合成的納米材料相比，細菌合成的納米粒子在光子應(yīng)用中表現(xiàn)出了良好的效果，這以研究也為納米材料的合成提供了一條獨特的、環(huán)保的途徑。該材料的非線性光學測試結(jié)果表明，在較寬的時間和波長范圍內(nèi)，三重散射引起了強飽和吸收和非線性光學消光。KangpengWang, Xiaoyan Zhang, Ivan M. Kislyakov, Ningning Dong, Saifeng Zhang, GaozhongWang, Jintai Fan, Xiao Zou, Juan Du, Yuxin Leng, Quanzhong Zhao, Kan Wu,Jianping Chen, Shaun M. Baesman, Kang-Shyang Liao, Surendra Maharjan, HongzhouZhang, Long Zhang, Seamus A. Curran, Ronald S. Oremland, Werner J. Blau &Jun Wang.Bacterially synthesized tellurium nanostructures for broadbandultrafast nonlinear optical applications. Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11898-zhttps://www.nature.com/articles/s41467-019-11898-z
6. Nat. Commun.: 晶界鈍化!堿金屬氟化物后沉積處理Cu（In，Ga）Se2太陽能電池
多晶材料的性質(zhì)和性能主要取決于其晶界的性質(zhì)。多晶光伏材料 - 例如混合鹵化物鈣鈦礦，銅銦鎵二硒（CIGSe）和碲化鎘 - 已經(jīng)證明具有高效率并且具有成本效益的電力供應(yīng)。對于基于CIGSe的太陽能電池，最近使用堿金屬氟化物后沉積處理實現(xiàn)了高于23％的效率;但是，它的全部影響和功能原理尚未完全了解。近日，國際伊比利亞納米技術(shù)實驗室SaschaSadewasser研究團隊通過對三種不同堿-氟化物處理的CIGSe的納米級光電子性質(zhì)的詳細研究，為其晶界鈍化提供了直接證據(jù)。通過數(shù)值模擬，確定了晶界表面電位變化與開路電壓的相關(guān)性。結(jié)果表明，較重的堿元素可能通過降低帶電荷缺陷的密度和增加晶界二次相的形成而導致較好的鈍化。Nicoara,N. Sadewasser, S. et al. Direct evidence for grain boundary passivation in Cu(In,Ga)Se2 solarcells through alkali-fluoride post-deposition treatments. Nat. Commun. 2019.DOI:10.1038/s41467-019-11996-yhttps://www.nature.com/articles/s41467-019-11996-y
7. Nat. Commun.: 用于光電子3D打印的結(jié)構(gòu)化多材料細絲
同時3D打印不同材料，具有器件質(zhì)量接口和高分辨率的金屬，聚合物和半導體仍然具有挑戰(zhàn)性。此外，離散和連續(xù)域的精確放置以實現(xiàn)器件性能和電連接性，這些都對當前的高速3D打印構(gòu)成了障礙。近日，麻省理工Yoel Fink研究團隊報道了細絲與不同的材料排列在精細的微觀結(jié)構(gòu)，并結(jié)合外部粘合促進劑，以在3D打印介質(zhì)中實現(xiàn)廣泛的拓撲結(jié)果和設(shè)備質(zhì)量界面。結(jié)合光檢測的細絲被印刷成完全連接的3D蛇形和球形傳感器，能夠在整個厘米級表面上以微米分辨率空間分辨光。0維金屬微球產(chǎn)生發(fā)光細絲，其被印刷成分層的3D物體，點綴有電致發(fā)光像素，設(shè)備分辨率高達55μm，不受表面張力效應(yīng)的限制。結(jié)構(gòu)化多材料細絲提供了通向現(xiàn)有方法無法實現(xiàn)的定制三維功能裝置的途徑。Loke,G. Fink, Y. et al. Structured multimaterial filaments for 3D printingof optoelectronics. Nat. Commun. 2019.DOI: 10.1038/s41467-019-11986-0https://www.nature.com/articles/s41467-019-11986-0
8. Nat. Commun.: 基于分子光開關(guān)的全光子全彩色RGB系統(tǒng)
在許多情況下，功能材料的發(fā)光顏色的命令式變化是受歡迎的特性。特別感興趣的是使用光作為外部觸發(fā)器來引起顏色變化的系統(tǒng)。近日，查爾默斯理工大學Joakim Andréasson研究團隊報告了由熒光供體分子和封裝在聚合物膠束中的兩個光致變色受體分子組成的三組分混合物，并且顯示發(fā)射的熒光的顏色可以從藍色到綠色以及從藍色到藍色連續(xù)變化。選擇性光誘導的光致變色受體異構(gòu)化為熒光形式。有趣的是，兩種受體異構(gòu)化到不同程度允許在紅 - 綠 - 藍（RGB）顏色系統(tǒng)內(nèi)產(chǎn)生所有發(fā)射顏色。該功能分別依賴于藍色發(fā)光供體和綠色和紅色發(fā)光受體之間的正交控制的FRET反應(yīng)。Naren, G. Andréasson, J. et al. An all-photonic full colorRGB system based on molecular photoswitches. Nat. Commun. 2019.DOI: 10.1038/s41467-019-11885-4https://www.nature.com/articles/s41467-019-11885-4
9. Nat. Commun.：MoVTeNb氧化物用于乙烷氧化脫氫
乙烷氧化脫氫(ODH)是生產(chǎn)乙烯的一種有效途徑。Mo-V混合金屬氧化物的M1晶相是該反應(yīng)的優(yōu)良催化劑。近日，慕尼黑工業(yè)大學的Johannes A. Lercher和Maricruz Sanchez-Sanchez等發(fā)展了一種水熱合成方法，以難溶金屬氧化物為前驅(qū)體，生成具有高表面積的M1晶相，該方法生成M1晶相的溫度為190°C，比目前合成條件下的溫度低約400℃。后續(xù)研究中，作者采用分光光度法對溶解的多金屬氧酸鹽離子和結(jié)晶相的演化過程進行了研究。研究發(fā)現(xiàn)，與傳統(tǒng)方法制備的催化劑相比，該方法制備的催化劑具有更高的ODH活性。高活性不僅是由于高比表面積，而且由于M1晶相表面暴露了高濃度的催化活性位點。DanielMelzer, Gerhard Mestl, Klaus Wanninger, Yuanyuan Zhu, Nigel D. Browning,Maricruz Sanchez-Sanchez & Johannes A. Lercher. Design and synthesis of highlyactive MoVTeNb-oxides for ethane oxidative dehydrogenation.Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11940-0https://www.nature.com/articles/s41467-019-11940-0
10. Nat. Commun.：O2到H2O2，過渡金屬單原子配合物有奇招
電化學氧還原既可以通過2e-途徑轉(zhuǎn)化為過氧化氫(H2O2)，也可以通過4e–途徑轉(zhuǎn)化為水，前者已經(jīng)作為一種綠色的H2O2合成方法吸引了廣泛關(guān)注。近日，哈佛大學的Haotian Wang和斯坦福大學的Samira Siahrostami等通過對碳納米管中不同過渡金屬單原子配合物的氧還原途徑的調(diào)控，發(fā)現(xiàn)Fe-C-O可以作為一種高效的過氧化氫催化劑，在0.1M KOH中起始電位只有0.822 V（vs. RHE）。另外，無論是在堿性還是中性pH值下，H2O2的選擇性都在95%以上。后續(xù)理論計算表明，F(xiàn)e-C-O是通過2e-途徑轉(zhuǎn)化為過氧化氫的關(guān)鍵催化位點。KunJiang, Seoin Back, Austin J. Akey, Chuan Xia, Yongfeng Hu, Wentao Liang, DianeSchaak, Eli Stavitski, Jens K. N?rskov, Samira Siahrostami & Haotian Wang. Highlyselective oxygen reduction to hydrogen peroxide on transition metal single atomcoordination. Nat. Commun.,2019DOI:10.1038/s41467-019-11992-2https://www.nature.com/articles/s41467-019-11992-2
11. Nat. Commun.：可穿過血腦屏障的納米材料用于誘導免疫反應(yīng)治療膠質(zhì)瘤
利用細胞毒性T淋巴細胞相關(guān)抗原4 (a-CTLA-4)和程序性細胞死亡-1 (a-PD-1)等檢查點抑制劑抗體去治療腦膠質(zhì)瘤往往療效往往很差，這主要是由于它們不能跨越血腦屏障(BBB)。西達斯-西奈醫(yī)學中心Julia Y. Ljubimova團隊制備了一種在聚(β-L-蘋果酸) 支架上的納米免疫偶聯(lián)物材料(NICs)，同時共價連接了a-CTLA-4和a-PD-1用于穿過BBB進行遞送并激活大腦局部的抗腫瘤免疫反應(yīng)。實驗發(fā)現(xiàn)，利用NICs治療小鼠GL261膠質(zhì)母細胞瘤(GBM)后會導致腦腫瘤區(qū)CD8+ T細胞、NK細胞和巨噬細胞增多，而調(diào)節(jié)性T細胞(Tregs)則會減少。結(jié)果表明，利用NICs對GBM荷瘤小鼠進行聯(lián)合治療后，其效果也會明顯優(yōu)于單一的檢查點抑制劑治療或游離的a-CTLA-4和a-PD-1治療。AnnaGalstyan, Julia Y. Ljubimova. et al. Blood–brain barrier permeable nanoimmunoconjugates induce local immune responses for glioma therapy. NatureCommunications. 2019https://www.nature.com/articles/s41467-019-11719-3
12. Joule: 原位界面助力高可逆LiNiO2正極鋰離子與鋰金屬電池
眾所周知，正極材料是決定電池能量密度和電池成本的關(guān)鍵因素。不含Co元素的LiNiO2正極材料由于具有高理論能量密度和相對低的生產(chǎn)成本因而被視為實現(xiàn)高比能電池的關(guān)鍵材料。然而，持續(xù)的Ni溶解、結(jié)構(gòu)畸變、顆粒裂縫以及不穩(wěn)定的正極固態(tài)電解質(zhì)界面嚴重限制了其實際應(yīng)用。在本文中，美國馬里蘭大學的王春生 與Xiulin Fan 等通過使用高度氟化的電解液以及LiBOB添加劑在LiNiO2正極表面構(gòu)建了富含F(xiàn)和B元素的CEI膜。在高達4.4V的充放電截止窗口下LiNiO2在深度循環(huán)400周后的容量保持率高達80%。此外，該電解液在鋰金屬負極和石墨負極表面也能夠形成富含F(xiàn)和B的SEI膜從而使得全電池也能夠穩(wěn)定循環(huán)。該工作強調(diào)了構(gòu)建合適界面化學結(jié)構(gòu)對于高比能正極材料的重要作用。TaoDeng, Xiulin Fan, Chunsheng Wang et al, Designing In-Situ-Formed InterphasesEnables Highly Reversible Cobalt-Free LiNiO2 Cathode for Li-ion and Li-metalBatteries, JouleDOI:10.1016/j.joule.2019.08.004https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30379-4?rss=yes#
13. 麻省理工學院Joule:光伏發(fā)電效率的價值
麻省理工學院Ian Marius Peters團隊通過分析平準化電力成本（LCOE）對制造成本和效率的相互依賴性，引入效率值（VOE），一個定義創(chuàng)新允許成本的度量。從歷史上看，VOE價值已經(jīng)迅速下降，未來將進一步下降。此外，住宅和公用設(shè)施的VOE值匯總在不同的水平，表明這些細分市場的多樣化程度更高。VOE的地方差異表明，區(qū)域市場多樣化。在某些國家，像n型單晶PERC硅太陽能電池這樣的先進概念在經(jīng)濟上優(yōu)于多晶硅太陽能電池，但在包括中國和印度在內(nèi)的其他國家可能差強人意。研究人員將分析擴展到串聯(lián)光伏發(fā)電，確認了其有可能改善住宅應(yīng)用的LCOE，但預(yù)計公用事業(yè)市場將面臨挑戰(zhàn)。最后，探討了退化的不利影響，并表明競爭較低的LCOE需要匹配既定技術(shù)的降解率。The Value of Efficiency in Photovoltaics, Joule, 2019https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435119303721
