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10篇AM，鮑哲南、余家國、侯劍輝、廖良生、鐘海政等成果速遞丨頂刊日報20190908

納米人納米人 2019-09-08

1. AM: 共軛碳環狀納米環作為本征可拉伸半導體聚合物的添加劑

分子添加劑通常用于增強聚合物鏈的動態運動，隨后改變聚合物的功能和物理性質。然而，控制半導體聚合物薄膜的鏈動力學和理解這種變化的基本機制是一個全新研究領域。鮑哲南團隊采用環對亞苯基（CPPs）作為共軛分子添加劑以調節基于二酮吡咯并吡咯（DPP）半導體聚合物的動態行為。

觀察到CPP的添加導致DPP基聚合物的拉伸性的顯著改善，而不會降低其遷移率，這是由增強的聚合物動態運動和降低的長程結晶順序引起的。聚合物薄膜保持其纖維狀形態和短程有序聚集體，這產生高遷移率。隨后使用CPPs/半導體復合材料作為有源層制造完全可拉伸的晶體管。觀察到這些復合材料在應變時和重復施加的應變后保持高遷移率。另外，還觀察到CPP改善了完全可拉伸晶體管的接觸電阻和電荷傳輸。研究表明，控制聚合物半導體的動態運動是提高其拉伸性的有效方法。

Conjugated Carbon Cyclic Nanorings as Additives for Intrinsically Stretchable Semiconducting Polymers

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903912

2. AM：CdS空心球上原位生長單層N摻雜石墨烯實現高效光催化CO₂還原

光催化CO₂還原是減輕溫室效應和能源危機的有效方法。近日，武漢理工大學余家國，Liuyang Zhang等在CdS空心球上通過化學氣相沉積原位生長單層氮摻雜石墨烯，實現了高效光催化CO₂還原。所構造的光催化劑具有用于增強光吸收的中空內部，用于縮短電子遷移距離的薄殼，用于促進載體分離和轉移的緊密粘附，以及用于吸附和活化CO₂分子的單層氮摻雜石墨烯表面。

光催化劑與助催化劑之間的無縫接觸，為載體提供無污染且大面積的傳輸界面，是提高光催化CO₂還原性能的有效策略。因此，主要產物CO和CH₄的產率可分別比原始CdS空心球的產量增加四倍和五倍。

ChuanbiaoBie, Liuyang Zhang,* Jiaguo Yu*, et al. In Situ Grown Monolayer N‐Doped Graphene on CdS Hollow Spheres with Seamless Contact for Photocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201902868

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902868

3. AM: EQE接近30％，新型熱活化延遲的高效紅色OLED

新的熱激活延遲熒光（TADF）發射層被用于開發高效有機發光二極管（OLED）。然而，很少報道有效的長波長TADF發射層。蘇州大學Jian Fan和廖良生團隊研報道了紅色TADF發光體TPA-PZCN，其具有97％的高光致發光量子產率（ΦPL）和0.13 eV的小單線態-三重態分光（Δ_EST）。基于TPA-PZCN的優越性能，通過利用不同的器件結構策略制造紅色，深紅色和近紅外（NIR）OLED。

紅色器件的最大外部量子效率（EQE）為27.4％，電致發光（EL）峰值為628 nm，CIE坐標為（0.65, 0.35）。報道的紅色TADF裝置的峰值波長大于600nm。采用形成激態復合物的共同主策略，器件實現了28.1％的記錄EQE和648 nm的深紅色EL峰，CIE坐標為（0.66,0.34）。最后，非摻雜器件的EQE為5.3％，NIR EL峰值為680 nm，CIE坐標為（0.69,0.30）。

High‐Efficiency Red Organic Light‐Emitting Diodes with External Quantum Efficiency Close to 30% Basedon a Novel Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902368

4. AM: 效率超過20％！室內應用的1 cm²有機光伏電池

有機光伏（OPV）技術具有通過低成本的卷對生產在柔性基底上制造更大面積和更輕的太陽能電池板的優點。最近，隨著效率的迅速增加，OPV電池取得了許多重大進展。然而，使用OPV模塊的大型太陽能發電仍然面臨著巨大的挑戰，例如設備穩定性。

中科院化學所侯劍輝和Haifeng Yao團隊研究了OPV電池在室內光環境中的應用。通過優化有源層以與室內光源良好匹配，制造出1cm²的OPV器件，并且在1000lux發光二極管（2700 K）照明下，最高效率為22％。此外，該裝置在連續室內光照下顯示出更好的穩定性。結果表明，設計寬帶隙活性材料以滿足室內OPV電池的要求具有實現更高光伏性能的巨大潛力。

1cm² Organic Photovoltaic Cells for Indoor Application with over20% Efficiency

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904512

5. AM: 鹵代甲銨基3D鹵化鈣鈦礦

具有ABX₃典型結構的3D鈣鈦礦正在成為實現高性能光電器件的關鍵材料。A位陽離子的變化有望實現增強的性能; 然而，僅限于幾種可用的甲胺，甲脒和銫的選擇。

鐘海政團隊開發了鹵代甲基銨坐為A陽離子，以拓寬混合鈣鈦礦的種類。成功合成了基于鈣鈦礦的鹵代甲基銨的單晶和膠體納米晶體，作為器件探索的替代材料。特別地，證明了來自單晶測量的改善的熱穩定性和低激子結合能，并且實現了用于膠體納米晶體的從藍色到綠色的明亮可調發光。

Halogenated‐Methylammonium Based 3D Halide Perovskites

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903830

6. AM：具有超強抗SO₂能力的氧化物催化劑低溫下去除氮氧化物

氮氧化物是空氣污染的主要來源之一。除去這些源自鋼鐵，水泥和玻璃工業中化石燃料燃燒的污染物仍然具有挑戰性，因為在低溫選擇性催化還原（SCR）過程中SO₂會導致催化劑嚴重失活。近日，浙江大學Yong Wang，Hangshen Yang，Yunhao Lu等合作，基于反應條件下的原位透射電子顯微鏡（TEM）研究和理論計算，合成了一種具有突出的抗SO₂失活性的MnO_X/CeO₂納米棒催化劑。

該催化劑在200 ppm SO₂，523K的條件下幾乎沒有活性損失（NO_X反應速率在1800μmolg^-1h^-1保持不變）。進一步研究發現，反應過程中在硫酸鹽在CeO₂表面形成和分解之間建立動態平衡，以及SO₂誘導的空間位阻防止MnO_X成簇，這最小化了MnO_X/CeO₂活性位點的失活，使得該催化劑具有前所未有的性能。

ZhaoxiaMa, Hangsheng Yang,* Yunhao Lu,* Yong Wang*, et al. Oxide Catalysts with Ultrastrong Resistance to SO₂Deactivation for Removing Nitric Oxideat Low Temperature. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201903719

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903719

7. AM綜述: 值得收藏！全無機鈣鈦礦太陽能電池

全無機鈣鈦礦在過去3年中被認為是鈣鈦礦光伏領域最具吸引力的研究熱點之一，因為它們與有機-無機雜化材料相比具有優異的熱穩定性。電池效率已經超過18％。武漢理工大學Wanchun Xiang和洛桑聯邦理工學院Wolfgang Tress團隊系統地總結了無機鈣鈦礦的進展，包括材料設計，高質量鈣鈦礦薄膜的制備和避免相不穩定性。

討論了無機鈣鈦礦，納米晶體，量子點和無鉛化合物，并評述了相應的器件性能。強調了穩定低帶隙無機鈣鈦礦立方相的方法，這是高效和穩定的太陽能電池的先決條件。此外，歸納了在鈣鈦礦的主體中以及在鈣鈦礦和電荷選擇性層的界面處的能量損失機制。最后，評估了無機鈣鈦礦作為穩定吸收劑的潛力，為無機鈣鈦礦太陽能電池的商業化開辟了新的前景。

Reviewon Recent Progress of All‐Inorganic Metal Halide Perovskites and Solar Cells，AM, 2019

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902851

8. AM: 基于2D材料的III-Nitride半導體的Van der Waals外延用于柔性器件

近年來，III族氮化物半導體由于其優異的物理性質和在固態照明，平板顯示器以及太陽能和電力電子器件中的廣泛應用而引起了相當大的關注。一般來說，GaN基器件是在c‐平面藍寶石、Si(111)或6H‐SiC基板上異質外延生長的。然而，從這種單晶襯底中釋放氮化鎵基薄膜并將其轉移到其他外來襯底上是非常困難的。因此，難以滿足對可穿戴和可折疊應用的不斷增長的需求。另一方面，sp2鍵合的二維（2D）材料，其呈現六邊形面內晶格排列和弱鍵合層，可以容易地轉移到柔性基板上。因此，可以通過這種2D釋放層實現柔性III族氮化物器件。

近日，清華大學Lai Wang、Zhibiao Hao、Yi Luo回顧了基于二維材料的III-氮化物生長的不同策略的最新進展，重點是范德華外延和轉印。研究人員提出并討論了各種嘗試，包括用作剝離層的不同種類的2D材料（石墨烯，六方氮化硼和過渡金屬二硫屬化物）。最后，討論了有關柔性III族氮化物器件開發的當前挑戰和未來前景。

Van der Waals Epitaxy of III‐Nitride Semiconductors Based on 2D Materials for Flexible Applications. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201903407

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201903407

9. AM: 混合鹵化物多晶鈣鈦礦中的高發射表面層

由于具有良好的帶隙可調性和器件性能，混合鹵化物鉛鈣鈦礦在光伏和其他光電應用領域引起了極大的關注。近日，劍橋大學Samuel D.Stranks研究了在太陽等效照明下，溶液處理的三‐陽離子混合鹵化物(Cs_0.06MA_0.15FA_0.79)、Pb(Br_0.4I_0.6)、鈣鈦礦薄膜的光致發光和光電導的變化。發現照射導致富含碘化物的鈣鈦礦的局部表面位置與鈍化的PbI₂材料混合。時間和光譜分辨的光致發光測量表明光激發的電荷有效地轉移到鈍化的富碘化物鈣鈦礦表面層，導致這些位點上的高局部載流子密度。

因此，該表面層上的載流子以高輻射效率重新組合，在太陽能激發密度下，膜的光致發光量子效率從3％增加到超過45％。在較高的激發密度下，由于表面層上極高的電荷濃度，非輻射俄歇復合開始占主導地位。這項工作揭示了混合鹵化物混合陽離子鈣鈦礦相分離的新見解，以及通過控制電荷密度和新型器件結構中的轉移到高發光膜的途徑。

Andaji‐Garmaroudi ,Z. Stranks, S. D. et al. A Highly Emissive Surface Layer inMixed‐Halide Multication Perovskites. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201902374

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902374

10. AM進展報告：機器學習原子間勢能作為材料科學的新興工具

在過去的幾十年間，原子尺度的材料建模已經取得了顯著的進展，但仍然受到密度泛函等顯式電子結構方法的巨大計算成本的限制。在本文中，劍橋大學的Volker L. Deringer等揭示了機器學習（ML）目前如何在材料建模中實現更新新的逼真度：也就是說通過“學習”電子結構數據，基于ML的原子間勢能使人們能夠訪問達到類似精度水平但具有更高數量級的原子模擬。

文章簡要介紹了這些用于機器學習的新工具，并著重介紹了它們在材料科學中的一些特定問題上的應用：用于存儲設備的相變材料、納米顆粒催化劑，以及用于化學傳感的碳基電極、超級電容器和電池等諸多研究領域。研究人員希望本文的介紹能促進基于分子標記的原子間勢在材料研究的各個領域的發展和廣泛應用。

VolkerL. Deringer et al, Machine Learning Interatomic Potentials as Emerging Toolsfor Materials Science, Advanced Materials, 2019

DOI: 10.1002/adma.201902765

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902765?af=R

11. Adv. Sci.：Cu_2-xS@MnS核殼納米粒子作為對光/雙氧水響應的腫瘤診療平臺

上海交通大學醫學院張志張志愿教授、孫樹洋教授和東華大學胡俊青教授合作，以Cu_2-xS@MnS核殼納米粒子(CSNPs)為基礎，開發了一種新型的腫瘤診療平臺。其中Cu_2-xS核可作為光敏劑產生光熱和活性氧(ROS)，而MnS殼可用于對H₂O₂響應并生成O2。實驗通過調控合成策略，得到了具有最佳光熱效應和增強的光動力(PD)效應的Cu_2-xS@MnS CSNPs。

體內實驗表明，Cu_2-xS@MnS CSNPs可有效治療HeLa細胞來源的異種移植(CDX)和頭頸部鱗癌(HNSCC)患者來源的異種移植(PDX)模型腫瘤，同時也能作為一種T1增強的磁共振(MR)造影劑，是一種具有優異性能的響應雙刺激的診療試劑。

Xiaojuan Huang, Zhiyuan Zhang, Shuyang Sun, Junqing Hu. et al. Right Cu₂_?xS@MnS Core–Shell Nanoparticles as aPhoto/H₂O₂-Responsive Platform for Effective CancerTheranostics. Advanced Science. 2019

DOI:10.1002/advs.201901461

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201901461

12. ACS Energy Lett.: 光照下，鹵化物鈣鈦礦薄膜中可逆性去除混合淺態

報道的金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）太陽能電池的最高效率均基于混合鈣鈦礦，例如（FA，MA，Cs）Pb（I_1-xBr_x）₃。盡管已經證實了由光照引起的結構變化，但尚不清楚電荷載流子動力學如何在整個材料中受到影響。代爾夫特理工大學Tom J. Savenije團隊采用多種（FA，MA，Cs）Pb（I_1-xBr_x）₃鈣鈦礦薄膜在氮氣中光照，并且研究其光電性質的變化。為了擬合針對各種激發密度獲得的原始（FA，MA，Cs）Pb（I_1-xBr_x）₃的時間分辨微波電導率（TRMC）衰變動力學。