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CO2還原再發2篇Nature子刊:光催化 vs 電催化
微著 納米人 2019-09-11

CO2還原近年來一直是科研人員的研究重點,其中CO2電催化還原更是首當其沖,頂刊報道不斷。CO2電催化還原是用于將(過量的)可再生電力作為燃料中的化學能存儲的有前途的方法之一。有鑒于此,巴塞羅那大學Federico Calle-Vallejo和萊頓大學Marc T. M. Koper團隊回顧了電化學二氧化碳減排的最新進展和挑戰。


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本文要點

 

要點1. 討論了在電催化劑上初始活化CO2的現有模型及其對理解選擇性的重要性。碳-碳鍵的形成也是二氧化碳電解還原成高密度和高價值燃料的關鍵機制。

 

要點2. 初始CO2活化和C-C鍵形成都受到表面結構(納米和中尺度),電解質效應(pH、緩沖強度、離子效應)和質量傳遞條件之間錯綜復雜的相互作用的影響。這種復雜的相互作用目前還遠未完全被理解。


要點3. 此外,還討論了原位光譜技術和機械工作計算技術的最新進展。最后,確定了進一步理解這些主題的一些挑戰。

 

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CO2還原除了可以利用電催化還原方法外,光催化還原CO2的報道也是數不勝數。近日,南開大學Qixing Zhou,多倫多大學Geoffrey A. Ozin,浙江大學Wei Sun等多團隊合作,報告了一種通過非均相光催化驅動氣相CO2氫化還原的方法。


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氧化亞銅(Cu2O)是一種地球上豐富的低成本的金屬氧化物半導體,可通過光化學,光電化學和電化學方法在水介質中還原CO2。然而,所有這些方法的一個未解決的問題是其經歷不可逆的氧化還原歧化反應而導致Cu2O不穩定。


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本文要點

 

要點1. 通過非均相光催化驅動氣相CO2氫化還原,避免了Cu2O的不穩定問題。

 

要點2. 該Cu2O納米立方塊表明有混合價態的Cu(Cu(0,I,II)),氧空位以及羥基。這些表明特性得該Cu2O納米立方塊能夠在溫和條件下實現H2的異裂和CO2的吸附,加速了逆水煤氣變換反應的同時使Cu2O的氧化還原歧化反應可逆。


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參考文獻:
1. Yuvraj Y. Birdja, Elena Pérez-Gallent,Marta C. Figueiredo, Adrien J. G?ttle, Federico Calle-Vallejo & Marc T. M.Koper. Advances and challenges in understanding the electrocatalytic conversionof carbon dioxide to fuels,Nature Energy. 2019
DOI: 10.1038/s41560-019-0450-y
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0450-y
2. Lili Wan, Qixing Zhou*, Wei Sun,* Geoffrey A. Ozin,* et al. Cu2O nanocubeswith mixed oxidation-state facets for (photo)catalytic hydrogenation of carbondioxide. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0338-z
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0338-z 

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