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Nature/Cell系列9篇,C. M. Lieber?、熊宇杰、韓宏偉、黃飛等成果速遞丨頂刊日報20190914
納米人 納米人 2019-09-14
1. Nature. Biotech.綜述:在腦中使用的精準電子醫學

哈佛醫學院Shaun R. Patel?教授哈佛大學Charles M. Lieber?教授合作,對用于神經系統的電子學研究進行了詳細綜述。這一系列的研究不僅在基礎神經科學領域有著重要的研究價值,而且還有望能夠實現在細胞水平上進行靶向治療的目的。并且這些個性化的電子學治療方法也能為神經退行性疾病和神經精神疾病提供新的治療模式,甚至有望增強人類的認知能力,并為慢性神經疾病提供長期的有效治療。

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ShaunR. Patel?, Charles M.Lieber. Precision electronic medicine in the brain. NatureBiotechnology. 2019
https://www.nature.com/articles/s41587-019-0234-8
 

2. Nat. Commun.: 10%效率!超過1 cm2全聚合物太陽能電池

基于萘二酰亞胺的n型聚合物半導體已被廣泛用于構建高性能全聚合物太陽能電池(全PSC)。對于全聚合物體系,可以通過使用更薄的活性層來減少電荷復合,但是從聚合物受體收集的近紅外光不足。相反,增加層厚度克服了光收集問題,但是以嚴重的電荷復合效應為代價。
 
華南理工大學Lei Ying黃飛埃朗根-紐倫堡大學Ning Li等人證明為了管理所有PSC內的光傳播,需要約350 nm厚的體異質結膜以有效地增強近紅外區域中的光采集。為了克服這種厚膜中的嚴重電荷復合,使用非鹵素添加劑來誘導良好有序的微結構,其固有地抑制復合損失。光管理和精細形態優化的組合策略使有效面積為1 cm2的厚膜全PSC的效率超過10%,為未來大規模生產和應用所有PSC帶來了巨大希望。

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Surpassing the 10% efficiency milestone for 1-cm2 all-polymer solar cells,Nature Communications,2019
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12132-6
 

3. Nat. Commun.: 通過遠端外延提高鹵化物鈣鈦礦的載流子壽命

眾所周知,晶體位錯是導致常規半導體器件中不利載流子動力學的主要原因之一。鹵化鈣鈦礦在光電器件中具有廣闊的應用前景。然而,錯位如何影響其“缺陷耐受”鹵化鈣鈦礦中的載流子動力學在很大程度上是未知的。近日,昆明理工大學Jing Feng聯合北京科技大學Lei Gao倫斯勒理工學院Jian Shi通過使用涂有石墨烯的極性基板的遠程外延方法,我們合成具有受控位錯密度的外延鹵化鈣鈦礦。
 
第一原理計算和分子動力學模擬分別揭示了遠程外延中薄膜 - 基底相互作用和低密度位錯機制。高分辨率透射電子顯微鏡,高分辨率原子力顯微鏡和Cs校正掃描透射電子顯微鏡揭示了遠程外延膜的晶格/原子和位錯結構。位錯密度的控制使得能夠揭示鹵化鈣鈦礦中的位錯 - 載流子動力學關系。該研究為開發獨立的鹵化鈣鈦礦薄膜提供了一條途徑,該薄膜具有低位錯密度和改善的攜帶動力學。

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Jiang,J. Gao, L. Feng, J. Shi, J. et al. Carrier lifetime enhancement in halide perovskite via remote epitaxy. Nat. Commun. 2019. 
DOI:10.1038/s41467-019-12056-1
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12056-1
 

4. Nat. Commun.: 厲害!直接熱充電電池,用于將低等級的熱量轉換為電能

目前用于實現熱電轉換的技術仍然遠非最佳。近日,香港大學Shien-Ping Feng研究團隊報道直接熱充電電池,其利用氧化石墨烯/鉑納米粒子陰極和聚苯胺陽極的不對稱電極,在Fe2+/Fe3+氧化還原電解質中通過等溫加熱操作。
 
當加熱時,電池通過氧化石墨烯的溫度誘導的贗電容效應和Fe2+ / Fe3+的熱電偶效應產生電壓,然后通過氧化聚苯胺在等溫加熱下還原Fe3+直至Fe3+耗盡而連續放電。當冷卻時,電池可以自我再生。直接熱充電電池的溫度系數為5.0 mV K-1,70°C時熱電轉換效率為2.8%(卡諾效率為21.4%),90°C時為3.52%(卡諾效率為19.7%) ,優于其他熱電化學和熱電系統。

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Wang, X. Feng, S.-P. et al.Direct thermal charging cell for converting low-grade heat to electricity. Nat.Commun. 2019.
DOI: 10.1038/s41467-019-12144-2
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12144-2
 

5. Joule綜述:標準化鈣鈦礦太陽能電池組件

由于優異的光電性能,鈣鈦礦太陽能電池(PSC)被認為是光伏(PV)的下一代候選產品。PSC高效率和低成本有望以低成本實現太陽能電網平價。盡管小面積效率和穩定性取得了巨大進步,但大多數研究工作都集中在實驗室規模的小面積PSC上。商業化鈣鈦礦PV的關鍵問題取決于PSC模塊的效率,穩定性和成本。現在,PSC模塊的效率遠遠落后于實驗室規模的器件。
 
華中科技大學韓宏偉榮耀光團隊認為,需要關注實現具有高吞吐量的工業規模,大面積制造以實現該技術的實際應用。敦促研究人員使用標準方法和可靠的測量方案來表征模塊性能和長期穩定性數據。

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Standardizing Perovskite Solar Modules beyond Cells
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119304180
 

6. Joule:局部晶體取向影響鹵素鈣鈦礦中的非輻射復合

華盛頓大學David S. Ginger團隊使用超靈敏電子背散射衍射(EBSD)來研究CH3NH3PbI3(MAPI)鈣鈦礦薄膜中的局部晶體取向,晶粒和晶界。雖然真正的晶粒結構與掃描電子顯微鏡(SEM)中可見的形態大致一致,但用EBSD拍攝的反極圖顯示了晶粒結構和內部誤取向。局部晶體取向誤差與局部應變的存在一致,局部應變隨著晶粒的不同而變化。
 
在用于EBSD的相同MAPI樣品上,研究人員獲得光致發光(PL)顯微鏡圖像。將光學和EBSD數據相關聯,這表明了PL與局部晶粒取向擴散反相關。研究表明,具有較高結晶取向異質性(局部應變)的晶粒表現出更多的非輻射復合。研究發現較大的晶粒往往具有較大的晶粒取向擴散,與較高的應變程度和非輻射復合一致。

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Local Crystal Misorientation Influences Non-radiative Recombination in Halide Perovskites
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435119304295#!
 

7. Joule:在黑夜中,積極地尋求光明

在世界上,仍有很大一部分人口缺乏電力供應,特別是在光伏系統不再運行的夜晚。夜間發電的能力可以成為廣泛應用的基礎,包括照明和低功率傳感器。加利福尼亞大學Aaswath P. Raman斯坦福大學Shanhui Fan團隊開發了一種通過輻射冷卻利用空間寒冷,利用現成熱電發電機來發電的低成本策略。
 
與傳統的熱電發電機不同,該設備將熱電模塊的冷側連接到面向天空的表面,該表面將熱量散發到寒冷的空間,并使其溫暖的一側被周圍的空氣加熱,從而在夜間發電。通過實驗證明了25 mW/m2的發電量,并驗證了能夠準確捕捉設備性能的模型。此外,研究表明,該裝置可以直接為發光二極管供電,從而從空間本身的黑暗中產生光。

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GeneratingLight from Darkness, Joule, 2019
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S254243511930412X
 

8. Chem: 精確調控Fe-N-C催化劑中Fe團簇原子數,提高酸性介質中的氧還原活性

非貴金屬Fe-N-C催化劑具有低成本和堿性環境中電催化性能優異的特性,有望替代貴金屬Pt催化劑用于燃料電池。然而,Fe-N-C催化劑在酸性溶液中的催化活性較低,提高其在酸性介質中的氧還原活性仍是一個巨大的挑戰。最近,中科大熊宇杰教授杭州師范大學高鵬教授復旦大學陳萌副教授等團隊以金屬有機框架ZIF-8為炭前驅體,以含有不同鐵原子數目的前驅體為Fe源,通過原位摻雜和高溫煅燒工藝制備了Fe-N-C催化劑。
 
在ZIF-8的生長過程中鐵前驅體被原位包覆到ZIF-8內部,采用不同鐵原子數目的Fe前驅體,可以分別精準得到負載不同鐵原子數目的Fe1、Fe2和Fe3團簇的Fe-N-C催化劑,同步輻射表征技術結合球差校正電鏡數據證實了這一結果。測試它們在酸性介質中的氧還原活性發現,Fe2-N-C催化劑具有最優的催化活性和很好的循環穩定性,接近商業鉑碳催化劑,其半波電位為0.78V,20000圈循環后半波電位僅降低了20mV。作者通過低溫紅外證實了O2分子在Fe1位點為超氧態吸附,而在Fe2和Fe3位點為過氧態吸附,氧氣分子活化程度被提高。
 
而且,作者發現通過改變鐵原子團簇中原子數目可以調控氮的種類和相對含量,隨鐵原子數目從Fe1提高到Fe2和Fe3,吡啶氮的含量逐漸提高,而石墨化氮和吡咯氮含量相應地逐漸降低。這是因為鐵團簇中Fe原子數目增大提高了其催化碳石墨化的能力,而且不同原子數目的團簇會形成不同配位的Fe-N配位結構。該工作實現了鐵原子團簇中原子數目和摻雜N種類與含量的精準調控,為設計在酸性環境中高活性、高穩定性的燃料電池催化劑提供了新的方法。

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WeiYe, Shuangming Chen, Yue Lin, Li Yang, Sijia Chen, Xusheng Zheng, Zeming Qi,Chengming Wang, Ran Long, Meng Chen*, Junfa Zhu, Peng Gao*,Li Song, Jun Jiang, Yujie Xiong*. Precisely Tuning the Number of FeAtoms in Clusters on N-Doped Carbon toward Acidic Oxygen Reduction Reaction.Chem, 2019.
DOI:10.1016/j.chempr.2019.07.020
https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(19)30329-8
 
9. Chem銻:構建高性能鈉離子全電池的理想電極
銻基材料具有660 mAh g-1(Na3Sb)的高理論容量,是鈉離子電池(NIBs)的理想負極材料。事實上,銻基合金化和轉化合金化電極具有高容量和循環穩定性,新開發的策略克服了常見的體積膨脹問題,所有這些都使人們對銻基NIB材料產生了新的興趣。
 
印度科學教育研究所的Vanchiappan Aravindan綜述了銻基材料在NIBs、Na離子燃料電池、海水電池和Na空氣電池等儲能轉換裝置中的性能。該文還討論了采用銻基材料(如銻碳復合材料和Sb2X3(X-O和S))的NIB中的常見問題,以及解決這些限制的幾種策略。

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Subramanyan, K.; Aravindan, V., Stibium: A PromisingElectrode toward Building High-Performance Na-Ion Full-Cells. Chem 2019.
DOI: 10.1016/j.chempr.2019.08.007
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929419303766#!
 

10. PNAS:TiO2 納米顆粒邊/角活性位的充分證明

半導體光催化劑的表面活性位點是決定材料能量轉換效率的關鍵因素。然而,受限于當前表征手段,直接觀測這些活性位點并理解單個催化劑顆粒上光生電子/空穴的動力學一直是研究難點。針對這一問題,中科院城市污染物轉化重點實驗室俞漢青教授大阪大學Tetsuro Majima等人合作,利用準全內反射熒光顯微鏡和激光掃描共聚焦顯微鏡從單分子水平上識別光催化活性位點,成功在單個TiO2顆粒上觀測了光生電子-空穴的動力學。
 
實驗結果和密度泛函理論計算表明,在高度暴露(001)和(101)面的銳鈦礦TiO2納米粒子中,空穴和電子傾向于在相同的表面位置(晶體的邊緣/角落)聚集并發生反應。上述觀察結果充分證實了TiO2晶面結(即邊緣角)的存在;揭示了光催化活性位點的性質,并提供了一種設計合成高活性光催化材料的新策略。

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Wei-Kang Wang, Jie-Jie Chen, Zai-Zhu Lou, Sooyeon Kim, Mamoru Fujitsuka, Han-Qing Yu,and Tetsuro Majima.  Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2019.
DOI:10.1073/pnas.1907122116
https://www.pnas.org/content/early/2019/09/03/1907122116
 

11. Chemical Reviews: TiO2表面的單分子光催化

異質光催化已經在光伏電池、光解水、污染物的光降解等諸多領域得到了廣泛應用。因此,在過去的十幾年里,這些重要的光催化過程,尤其是發生在TiO2上的光催化過程的反應機理已經通過多種表面科學手段得到了深入全面的研究。在本文中,大連化物所的Xueming Yang等對使用掃描電鏡技術輔助的表面科學手段進行TiO2單晶表面上單分子光化學研究的相關成果進行了總結概括。
 
文章首先討論了TiO2不同晶面對于光催化性能的影響,這是TiO2光催化的基礎。然后,作者展示了多種重要分子(如水分子、乙醇和醛類化合物等)在TiO2模型表面上的單分子降解過程來說明鍵的斷裂以及吸附點和吸附狀態在TiO2光催化中的作用。最后,文章簡要探討了TiO2單分子光催化領域所面臨的機遇與挑戰。

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QingGuo, Xueming Yang et al, Single Molecule Photocatalysis on TiO2 Surfaces,Chemical Reviews, 2019
DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00226
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.9b00226
 

12. Nano Lett.:一氧化氮刺激納米系統釋放藥物用于治療耐多藥腫瘤

一氧化氮(NO)分子可通過降低P-糖蛋白(P-gp)的表達來逆轉癌細胞的耐多藥(MDR)效應,從而有效提高阿霉素(Dox)對耐藥癌細胞的治療效果。中科院長春應化所張海元研究員團隊設計了一個可被NO刺激的納米系統作為Dox的釋放載體。實驗在磷脂雙層結構中嵌入了一種可對NO響應并發生水解的含o-苯二胺脂質體,并進一步利用其對負載有L-精氨酸(L-Arg)和Dox的Au@CuS納米粒子進行包裹以形成ADLAu@CuS YSNPs。
 
在808 nm激光的照射下,ADLAu@CuS YSNPs可以發生共振能量轉移(RET)并生成活性氧(ROS),從而可以有效地將L-Arg轉化為NO,使磷脂雙層結構發生失穩并且釋放NO。而由于分子支架的限制,此時Dox尚不能從YSNPs中釋放出來。但是隨著NO釋放過多,對NO響應的脂質體會被嚴重破壞使得Dox得以被釋放。實驗表明,這種可順序釋放NO和Dox的ADLAu@CuSYSNPsNO可顯著抑制P-gp的表達,增強耐藥MCF-7/ADR細胞中Dox的積累效率,具有良好的體內外治療效果。

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LiWang, Haiyuan Zhang. et al. Nitric Oxide Stimulated Programmable Drug Releaseof Nanosystem for Multidrug Resistance Cancer Therapy. Nano Letters.2019
DOI:10.1021/acs.nanolett.9b01869
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01869

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