1. 伯爾尼大學&同濟大學Nature Chemistry: 聚乙炔單鏈的表面合成與表征
聚乙炔(PA)由sp2雜化的碳原子形成的一維碳鏈組成,其中碳原子既有順式構型又有反式構型。由于其簡單的化學結構和特殊的電子性質,PA是了解導電聚合物電荷傳輸性質的理想體系。在本文中,瑞士伯爾尼大學的Roman Fasel 和同濟大學的Wei Xu等報道了順式和反式PA鏈的表面合成及其原子尺度的表征。
他們利用非接觸型原子力顯微鏡對單鏈PA的結構進行了表征,并通過解析單鍵單元證實了PA的形成。角分辨光發射光譜表明當通過摻雜誘導抑制銅(110)晶面上反式PA的佩爾斯鍵交替時,PA單鏈發生了從半導體態向金屬態的轉變。隨著氧化銅的嵌入,電子去耦的反式PA鏈的帶隙變為2.4 eV。該項研究為研究實空間和倒易空間中的單PA鏈提供了借鑒,并可以進一步擴展到研究導電聚合物中非線性激子的固有特性中去。
Shiyong Wang, Roman Fasel, Wei Xu et al, On-surface synthesis and characterization of individual polyacetylene chains, Nature Chemistry, 2019
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0316-8
2. 萊斯大學Nature Energy: 使用固體電解質電催化CO2還原
電催化CO2還原通常在諸如KHCO3(aq)的溶液電解質中進行,其允許電極之間的離子傳導。因此,形成的液體產物與溶解的鹽混合,需要能量密集的下游分離。萊斯大學Haotian Wang團隊報道了在使用固體電解質的電池中將CO2連續電催化轉化為純液體燃料溶液,其中電化學產生的陽離子(例如H+)和陰離子(例如HCOO-)結合形成純產物溶液而不與其他離子混合。
在陰極使用HCOOH選擇性(法拉第效率> 90%)和易于縮放的Bi催化劑,展示了濃度高達12 M的純HCOOH溶液的生產。還研究100 h連續穩定生成0.1 M HCOOH,可忽略不計選擇性和活性降低。還使用Cu催化劑證明了其他無電解質的C2+液體含氧化合物溶液(包括乙酸,乙醇和正丙醇)的生產。最后,該固體電解質CO2還原裝置還可以進行定制,以適應其他更復雜的實際應用。
Continuous production of pure liquid fuel solutions via electrocatalytic CO2 reduction using solid-electrolyte devices,Nature Energy, 2019,
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0451-x
3. Nature Chemistry 觀點:催化劑袋的在線計算機輔助設計
利用計算機輔助設計可以加快催化劑的工業化進程。為了達到這一目的,研究人員將分子催化劑的特性濃縮成數字描述符,然后用它們來關聯催化劑的反應性和催化劑結構?;谶@些參數,研究人員引入了地形立體圖來提供催化劑袋的三維圖像。由于催化劑袋是底物結合和反應的區域,因此可以通過改變各種參數對其進行可視化和重塑。
這些地形空間圖,特別是與密度泛函理論計算結合使用時,能夠快速探索催化劑結構的改性,使化學界能夠廣泛采用計算機在線設計的新型催化劑。在本文中,阿卜杜拉國王科技大學的Luigi Cavallo等討論了催化劑袋地形立體圖的應用,以期對現有催化劑的催化行為與催化參數進行整合,從而為在線設計新型高效催化劑提供參考。
Laura Falivene, Luigi Cavallo et al, Towards the online computer-aided design of catalytic pockets, Nature Chemistry, 2019
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0319-5
4. 北卡羅來納大學教堂山分校&大連理工大學PNAS: NiO介導的染料敏化光電合成池用于高效水氧化
在用于CO2還原或水分解的光電化學池的發展過程中,一個主要的挑戰就是光電極上會析出氧氣。在合適的半導體電極中,水的氧化催化必然會與可見光在半電池組件中的吸收結合在一起。在本文中,北卡羅來納大學教堂山分校的Thomas J. Meyer與大連理工大學的Fei Li等報道了一種可用于穩定水氧化催化的電極,這種電極能夠將光吸收劑、中間電子供體層以及水的氧化催化等功能結合在一起助力光驅動的水氧化分解。
在將電極組裝在SnO2/TiO2納米顆粒電極上的過程中,他們將Ru(Ⅱ)-多吡啶配合物作為光吸收劑,將NiO沉積為供體電子包覆層,將Ru(Ⅱ)-2,2'-聯吡啶-6,6'-二羧酸鹽作為催化氧化劑。在最終電極中,添加NiO覆蓋層提高了產物的水氧化性能,最終電極在Ph=4.65的溶液中以1.1mA/cm2的光電流密度工作2小時,不分解。研究人員認為NiO作為光吸收體和催化劑之間的電子轉移介質的作用提高了光電極的性能。
Degao Wang, Thomas J. Meyer, Fei Li et al, A stable dye-sensitized photoelectrosynthesis cell mediated by a NiO overlayer for water oxidation , PNAS, 2019
DOI: 10.1073/pnas.1821687116
https://www.pnas.org/content/early/2019/09/04/1821687116.short?rss=1
5. Nat. Commun.:O2到H2O2,過渡金屬單原子配合物有奇招
電化學氧還原既可以通過2e-途徑轉化為過氧化氫(H2O2),也可以通過4e–途徑轉化為水,前者已經作為一種綠色的H2O2合成方法吸引了廣泛關注。近日,哈佛大學的Haotian Wang和斯坦福大學的Samira Siahrostami等通過對碳納米管中不同過渡金屬單原子配合物的氧還原途徑的調控,發現Fe-C-O可以作為一種高效的過氧化氫催化劑,在0.1?M KOH中起始電位只有0.822 V(vs. RHE)。另外,無論是在堿性還是中性pH值下,H2O2的選擇性都在95%以上。后續理論計算表明,Fe-C-O是通過2e-途徑轉化為過氧化氫的關鍵催化位點。
Kun Jiang, Seoin Back, Austin J. Akey, Chuan Xia, Yongfeng Hu, Wentao Liang, Diane Schaak, Eli Stavitski, Jens K. N?rskov, Samira Siahrostami & Haotian Wang. Highly selective oxygen reduction to hydrogen peroxide on transition metal single atom coordination. Nat. Commun., 2019
DOI:10.1038/s41467-019-11992-2
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11992-2
6. Nat. Commun.:MoVTeNb氧化物用于乙烷氧化脫氫
乙烷氧化脫氫(ODH)是生產乙烯的一種有效途徑。Mo-V混合金屬氧化物的M1晶相是該反應的優良催化劑。近日,慕尼黑工業大學的Johannes A. Lercher和Maricruz Sanchez-Sanchez等發展了一種水熱合成方法,以難溶金屬氧化物為前驅體,生成具有高表面積的M1晶相,該方法生成M1晶相的溫度為190°C,比目前合成條件下的溫度低約400℃。
后續研究中,作者采用分光光度法對溶解的多金屬氧酸鹽離子和結晶相的演化過程進行了研究。研究發現,與傳統方法制備的催化劑相比,該方法制備的催化劑具有更高的ODH活性。高活性不僅是由于高比表面積,而且由于M1晶相表面暴露了高濃度的催化活性位點。
Daniel Melzer, Gerhard Mestl, Klaus Wanninger, Yuanyuan Zhu, Nigel D. Browning, Maricruz Sanchez-Sanchez & Johannes A. Lercher. Design and synthesis of highly active MoVTeNb-oxides for ethane oxidative dehydrogenation.Nat. Commun., 2019
DOI:10.1038/s41467-019-11940-0
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11940-0
7. Nat. Commun.:高熵合金高效分解氨
氨是一種很有發展前途的儲氫液體燃料,但其大規模應用受到貴金屬釕(Ru)催化劑需求的限制。有鑒于此,美國約翰霍普金斯大學Chao Wang,美國馬里蘭大學胡良兵,伊利諾伊大學Reza Shahbazian-Yassar和匹茲堡大學Guofeng Wang等報道了利用富含稀土元素的新型高熵合金(HEA)催化劑進行高效氨分解的研究。
研究發現,與Ru催化劑相比,這些HEA納米粒子對氨分解的催化活性和穩定性顯著增強。通過改變Co/Mo比值進行調控,從而優化表面性能,使不同反應條件下的反應活性最大化。該項工作證實了HEAs在催化化學和能量轉換方面的巨大潛力。
Pengfei Xie, Yonggang Yao, Zhennan Huang, Zhenyu Liu, Junlei Zhang, Tangyuan Li, Guofeng Wang, Reza Shahbazian-Yassar, Liangbing Hu & Chao Wang. Highly efficient decomposition of ammonia using high-entropy alloy catalysts. Nat. Commun.,2019
DOI:10.1038/s41467-019-11848-9
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11848-9
8. Nat. Commun.: 軌道調控平衡氫吸附/解吸,實現高效HER
氫吸附/解吸行為在析氫反應(HER)催化中起關鍵作用。近日,蔚山國立科學技術研究所Jong-Beom Baek,南京信息工程大學Yunfei Bu,中科大Zhengping Fu等多團隊合作,報道了通過引入環境電負性碳/氮(C/N)原子調控軌道合理平衡氫吸附/解吸。
理論計算表明,銥(Ir)位點的空d軌道可以通過環境電負性C / N和Ir原子之間的相互作用來減少,這平衡了Ir位點周圍的氫吸附/解吸,加速了相關的HER過程。值得注意的是,將少量Ir納米顆粒(7.16wt%)錨固在氮化碳基質中,所得的催化劑具有顯著增強的HER性能:達到10 mA cm?2電流密度過電位僅4.5 mV;在10 mV質量活性達1.12 A mg Ir?1;在25 mV TOF達4.21 H2s?1,優于Ir納米顆粒和商用Pt/C。
Feng Li, Yunfei Bu*, Zhengping Fu*, Jong-Beom Baek*, et al. Balancing hydrogen adsorption/desorption by orbital modulation for efficient hydrogen evolution catalysis. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12012-z
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12012-z
9. Nat. Commun.:CO加氫反應過程中的速率和選擇性的滯后效應
鈷基催化劑雖然在費托合成中已經使用了幾十年,但對于反應中Co-Co2C相變動力學是如何驅動其催化性能的研究卻很少。有鑒于此,華盛頓州立大學的Norbert Kruse教授課題組深入研究了鉀促進的Co/MnOx催化劑在費托反應中的滯后效應。
研究發現,在催化反應過程中不斷改變H2/CO分壓,長鏈烷烴和端基功能化產物(醛、醇、烯烴)的反應速率和選擇性均表現出雙穩態。其中一氧化碳的轉化率和官能化產物的選擇性呈順時針滯后,而長鏈烷烴的選擇性則呈逆時針方向。作者通過原位x射線衍射和高分辨透射電鏡證實了Co-Co2C相變可以驅動費托合成反應中活性/選擇性的雙穩態。
Yizhi Xiang, Libor Kovarik & Norbert Kruse. Rate and selectivity hysteresis during the carbon monoxide hydrogenation over promoted Co/MnOx catalysts. Nat. Commun.,2019
DOI:10.1038/s41467-019-11836-z
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11836-z
10. Nat. Commun.:如何解決Pd基催化劑電化學過程中的CO中毒問題?
Pd金屬和Pd基合金催化劑可以在過電位幾乎為零的情況下高選擇性地將CO2轉化為HCOO-,但是CO中毒引起的催化劑活性降低限制了它們的進一步實際應用。
有鑒于此,韓國科學技術學院Byoung Koun Min,Yun Jeong Hwang和國立首爾大學Ki Tae Nam等通過交替使用還原電位和氧化電位,發現在至少45小時內,可以達到100%的電流密度穩定性和97.8%的HCOO-選擇性。研究發現,實現這一反應的關鍵在于通過控制氧化過程中的參數來選擇性地去除CO,這一策略是基于HCOO-和CO生成反應中不同的可逆性。除此之外,作者還發現靜電位電解會導致CO吸附和隨后的脫水,從而降低HCOO-選擇性。
Chan Woo Lee, Nam Heon Cho, Ki Tae Nam, Yun Jeong Hwang & Byoung Koun Min. Cyclic two-step electrolysis for stable electrochemical conversion of carbon dioxide to formate. Nat. Commun.,2019
DOI:10.1038/s41467-019-11903-5
https://www.nature.com/articles/s41467-019-11903-5
11. 中科大JACS:利用強電子金屬載體相互作用制備高活性高穩定的單原子催化劑
由于金屬原子的高表面自由能,開發高活性高穩定性的金屬單原子催化劑(SAC)仍具有挑戰。近日,中科大Junling Lu等多團隊合作,通過強電子金屬載體相互作用(EMSI)在Co3O4上制備了5d狀態的Pt1單原子催化劑,該SAC在室溫下催化氨硼烷脫氫產氫氣的活性比在其它載體上的高出68倍。
更重要的是,該催化劑還表現出優異的抗燒結和抗浸出穩定性,與在其它Pt單原子和納米顆粒催化劑上觀察到的快速失活形成鮮明對比。詳細的光譜表征和理論計算表明,EMSI可以調整Pt1單原子未被占據的5d態,調節氨硼烷的吸附并加速氫解吸,從而大大提高了活性。此外,作者進一步用該方法成功制備了Pd1/Co3O4催化劑。該工作為設計具有高活性和穩定性的先進SAC提供了一種新的有前景的方法。
Junjie Li, Qiaoqiao Guan, Hong Wu, Junling Lu*, et al. Highly Active and Stable Metal Single-Atom Catalysts Achieved by Strong Electronic Metal-Support Interactions. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b06482
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06482
12. JACS:通過非共價超分子組裝提高光催化CO2還原性能
近日,加州大學圣地亞哥分校Clifford P. Kubiak等通過添加酰胺取代基與Re聯吡啶催化劑和Ru光敏劑系統(ReDAC/RuDAC)產生氫鍵相互作用來提高光催化CO2還原性能,生成一氧化碳(CO)和碳酸鹽/碳酸氫鹽。與未取代的Ru光敏劑(RuBPY)和ReDAC(TONCO)相比,該系統生成CO的TON(TONCO = 100±4)和量子產率(ΦCO= 23.3±0.8%)增加了三倍以上。
在DMF,一種破壞氫鍵的溶劑中,ReDAC/RuDAC系統催化性能下降,而對照體系性能增加,表明氫鍵在通過超分子組裝增強光催化減少CO2中的作用。進一步實驗也表明,光催化的增強不是由于催化劑或光敏劑的固有性質的差異,而是由于它們之間的氫鍵相互作用。
Po Ling Cheung, Clifford P. Kubiak*, et al. Improving Photocatalysis for the Reduction of CO2 through non-Covalent Supramolecular Assembly. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07067
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07067
13. 耶魯大學JACS:CoP上的氫
磷化鈷(CoP)在地球上儲量豐富,是代替貴金屬催化劑用于析氫反應(HER)的最有希望的材料之一。HER的關鍵是H原子的結合。雖然理論研究已經計算出與過渡金屬磷化物表面結合的氫的優選位點和能量學,但是直接的實驗研究很少。近日,耶魯大學Murielle F. Delley,James M. Mayer等描述了與CoP結合的氫的化學計量和熱化學的測量。作者研究了在酸性預處理后呈現磷化物表面的中尺度CoP顆粒和膠體CoP納米顆粒。
在H2處理大約1小時后,大量氫引入了CoP,作者使用炔烴氫化和與苯氧基進行的H原子轉移反應來量化了H的量,發現每CoP單位0.2H,每個表面Co或P原子約1H?;贑oP與各種分子供/接受氫試劑的反應性,CoP上H原子的結合自由能的分布估計約為51-66kcal mol-1(ΔG°H = ~0至-0.5 eV vs. H2)。進一步研究給出了氫化CoP結構的初步信息,其具有輕微的晶格膨脹,并且在H2流動下Co的有效核電荷沒有顯著變化。
Murielle F. Delley*, James M. Mayer*, et al. Hydrogen on Cobalt Phosphide. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07986
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07986
14. Angew:摻雜和插層協同作用實現MoS2深度相變,用于高效析氫反應
MoS2的電化學性質與其相組分密切相關。目前,實現從半導體2H-MoS2到金屬態1T-MoS2獲得高性能的可控深度相變仍然是一個巨大的挑戰。近日,浙江大學Xinhui Xia,中科院上海應用物理所Zheng Jiang,中科院物理所Lin Gu等多團隊合作,報道了N摻雜和PO43-插層共用的協同策略,實現誘導2H-MoS2到1T-MoS2達~41%的高轉化率,遠高于單N摻雜(~28%)或單PO43- 插層(~10%)的轉化率。
作者通過同步輻射和球差TEM技術證實了從2H相到1T相的協同相變的散射機制。為了進一步增強反應動力學,將(N,PO43-)-MoS2納米片與導電垂直石墨烯(VG)組合,形成無粘合劑陣列,用于高效析氫反應(HER)。由于帶隙減小,d帶中心較低,氫吸附/解吸能量較小,(N,PO43-)-MoS2 / VG電極顯示出優異的HER性能,Tafel斜率和過電位均低于文獻中的N-MoS2/VG,PO43--MoS2/ VG和其它Mo基催化劑。
Shengjue Deng, Zheng Jiang,* Lin Gu,* Xinhui Xia*, et al. Synergistic doping and intercalation: a new way to realize deep phase modulation on MoS2 arrays for high‐efficiency hydrogen evolution reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201909698
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909698
15. Angew:金屬間化合物前驅物法原位電轉化制備高效Mn基水氧化催化劑
近日,柏林工業大學Matthias Driess,Prashanth W. Menezes等報道了首次在金屬間化合物前體方法中,將MnGa4通過堿性介質中的原位電轉化生成高性能和長期穩定的MnOx基電催化劑用于水氧化。出乎意料的是,MnGa4電腐蝕(伴隨著Ga的損失)會同時生成具有不同結構和誘導缺陷的三種晶型的MnOx礦物:birnessite δ-MnO2,Feitknechtite β-MnOOH和hausmannite α-Mn3O4。
形成的三個相的MnOx具有豐富且穩定的MnIII/MnIV活性位點,這是該催化劑電催化水氧化的優異效率和耐久性的原因。在導電泡沫鎳(NF)上電沉積MnGa4前驅體,在291 mV的低過電位下,可以實現10 mAcm-2的電流密度和超過5的耐久性,與貴金屬基催化劑相當。
Prashanth W. Menezes,* Carsten Walter, Matthias Driess*, et al. Boosting Water Oxidation Through In‐situ Electroconversion of Manganese Gallide: An Intermetallic Precursor Approach. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201909904
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909904
16. Angew:可控暴露Pt活性面實現高效ORR
Pt基材料是氧氣還原反應(ORR)的最先進催化劑,但其高成本和稀缺性是可再生能源工業中大規模應用的主要障礙。為了制備Pt含量低且高效的ORR催化劑,中佛羅里達大學Yang Yang等結合電化學自下而上(電沉積)和自上而下(陽極氧化)工藝,合理地設計出了具有充分暴露的Pt活性位點的PtNi多孔膜(PFs)催化劑。作者利用方波電壓控制獨特的動態氧氣泡模板(DOBT)調節催化劑形態及PtNi PFs中暴露的Pt活性面;通過施加的陽極電壓調節暴露在PtNi PFs表面結合的物質,例如羥基陰離子(OH*)等,進一步影響Pt上的動態氧(O2)氣泡的吸附。
最后,作者成功得到了富含Pt(111)面(Pt3.5%Ni PF)的PtNi PF,該Pt3.5%Ni PF催化劑具有高的ORR活性,在超低Pt負載下(0.015mg cm-2)具有0.92V(相對于RHE)的起始電位。進一步研究發現,Pt3.5%Ni PF上OHads覆蓋率比其他PtNi PFs少,這表明催化劑中的Pt(111)面促進了O2吸附,利于還原O2,從而導致優異的ORR活性。
Guanzhi Wang, Yang Yang *, et al. Programmable Exposure of Pt Active Facets for Efficient Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201907322
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201907322
17. Angew:表面電子耦合促進高效析氫
如何最大限度地提高材料堿性條件下析氫反應的活性,同時在實際工作條件下保持其結構穩定,是目前的研究難點與熱點;調控活性位點的電子結構是合理設計高效電催化劑的關鍵。近日,重慶大學Yu Wang,臥龍崗大學Zaiping Guo等多團隊合作,報道了利用簡化的壓力輔助裝置實現了低溫下對V8C7和單層石墨烯(G)異質結構進行可控的表面N修飾。由于N是通過與V原子電子耦合引入的,V位點可以有效地降低水吸附和解離的動力學能壘。
同時,通過實驗觀察和DFT計算表明,N-修飾G/V8C7中存在多區域協同催化作用,揭示了外延石墨烯上的電子積累使其成為H *吸附位點,以及隨后與臨近H2O反應的源頭。結合這兩種方法開發的N0.08-G/V8C7具有出色的堿性析氫能力,是迄今為止報道的過渡金屬碳化物中最佳的堿性析氫催化劑。
Weiwei Fu, Yanwei Wang, Zaiping Guo*, Yu Wang*, et al. Surface electron coupling for efficient hydrogen evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201908938
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201908938
18. Angew:電解質驅動的納米結構高選擇性催化CO2電還原制乙烯和多元醇
CO2電還原(CO2RR)制多碳產物(C2+)是儲存可再生能源和減少碳排放的有希望的途徑。近日,馬普所Beatriz Roldán Cuenya等報道了一種電化學合成方法合成對C2+產物具有高選擇性的CO2RR催化劑。
在特定陰離子存在下合成的納米結構Cu催化劑可以在0.1M KHCO3水溶液中選擇性地將CO2轉化為乙烯和多元醇,其中碘改性的催化劑對C2+產品具有最高的法拉第效率(80%),部分電流密度可達~31.2 mA cm-2(-0.9 V vs RHE)。進一步研究表明,這些納米結構Cu催化劑高的C2+選擇性可歸因于這種合成方法誘導了Cu具有高度粗糙的表面形態、次表層氧和Cu+物種的存在以及鹵化物的吸附。
Dunfeng Gao, Beatriz Roldan Cuenya*, et al. Selective CO2 Electroreduction to Ethylene and Multicarbon Alcohols via Electrolyte‐Driven Nanostructuring. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201910155
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910155
19. AM:具有超強抗SO2的氧化物催化劑低溫下去除氮氧化物
氮氧化物是空氣污染的主要來源之一。除去這些源自鋼鐵,水泥和玻璃工業中化石燃料燃燒的污染物仍然具有挑戰性,因為在低溫選擇性催化還原(SCR)過程中SO2會導致催化劑嚴重失活。近日,浙江大學Yong Wang,Hangshen Yang,Yunhao Lu等合作,基于反應條件下的原位透射電子顯微鏡(TEM)研究和理論計算,合成了一種具有突出的抗SO2失活性的MnOX/CeO2納米棒催化劑。
該催化劑在200 ppm SO2,523K的條件下幾乎沒有活性損失(NOX反應速率在1800μmolg-1h-1保持不變)。進一步研究發現,反應過程中在硫酸鹽在CeO2表面形成和分解之間建立動態平衡,以及SO2誘導的空間位阻防止MnOX成簇,這最小化了MnOX/CeO2活性位點的失活,使得該催化劑具有前所未有的性能。
Zhaoxia Ma, Hangsheng Yang,* Yunhao Lu,* Yong Wang*, et al. Oxide Catalysts with Ultrastrong Resistance to SO2 Deactivation for Removing Nitric Oxide at Low Temperature. Adv. Mater. 2019,
DOI: 10.1002/adma.201903719
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903719
20. AM:CdS空心球上原位生長單層N摻雜石墨烯實現高效光催化CO2還原
光催化CO2還原是減輕溫室效應和能源危機的有效方法。近日,武漢理工大學余家國,Liuyang Zhang等在CdS空心球上通過化學氣相沉積原位生長單層氮摻雜石墨烯,實現了高效光催化CO2還原。
所構造的光催化劑具有用于增強光吸收的中空內部,用于縮短電子遷移距離的薄殼,用于促進載體分離和轉移的緊密粘附,以及用于吸附和活化CO2分子的單層氮摻雜石墨烯表面。光催化劑與助催化劑之間的無縫接觸,為載體提供無污染且大面積的傳輸界面,是提高光催化CO2還原性能的有效策略。因此,主要產物CO和CH4的產率可分別比原始CdS空心球的產量增加四倍和五倍。
Chuanbiao Bie, Liuyang Zhang,* Jiaguo Yu*, et al. In Situ Grown Monolayer N‐Doped Graphene on CdS Hollow Spheres with Seamless Contact for Photocatalytic CO2 Reduction. Adv. Mater. 2019,
DOI: 10.1002/adma.201902868
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902868