1. JACS: CdSe納米晶上羧酸鹽配體的配位結構的鑒定
脂族羧酸鹽是用于穩定膠體納米晶體的最常見的一類表面配體。鑒定表面陽離子位點和羧酸鹽配體之間的配位模式的方法基于經驗紅外（IR）光譜分配，這種模糊的歸屬指認妨礙表面結構的實際控制。
浙江大學Xueqian Kong，Linjun Wang和彭笑剛團隊采用核磁共振（NMR）和紅外光譜的多種技術來區分具有特定晶面結構的一系列閃鋅礦CdSe納米晶體中的不同配位結構，包括以{100}基面，六面體為主的納米片。僅有三種類型的低折射率面（即{100}，{110}和{111}），以及沒有明確定義面的球形點。通過密度泛函理論（DFT）計算輔助解釋和分析NMR和IR信號。除了識別晶面敏感鍵合模式之外，本方法還適用于混合配體的非破壞性定量。
Identification of Facet-Dependent Coordination Structures of Carboxylate Ligands on CdSeNanocrystals, J. Am. Chem. Soc., 2019
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b07836?rand=ogcffmdb
2. JACS：Ni和Au納米顆粒供體-受體耦合高效NRR制NH3，法拉第效率達67.8％
傳統的NH3生產方法（Haber-Bosch工藝）有望在環境條件下通過電化學合成進行代替，但是將N2電化學還原成NH3相當低的選擇性（法拉第效率低）阻礙了其發展。近日，上海交通大學Xin-Hao Li等報道了一種強有力的方法，通過構建Ni和Au納米粒子的無機供體-受體對，增加它們的電子密度，將Au催化劑電催化氮氣還原反應（NRR）的法拉第效率提高到67.8％。
作者通過理論模擬方法研究了富電子Au中心在促進N2固定和活化方面的獨特作用，并通過實驗結果進行了驗證。此外，將高度耦合的Au和Ni納米顆粒負載在氮摻雜碳上用于NRR，可實現再利用和長期穩定性，使得該催化劑有望用于實際應用。
Zhong-HuaXue, Xin-Hao Li*, et al. Electrochemical Reduction of N2 intoNH3 by Donor-Acceptor Couples of Ni and Au Nanoparticles with a67.8% Faradaic Efficiency. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07963
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07963
3. JACS：鈷肟基金屬有機骨架薄膜高效HER
分子析氫催化劑（HEC）具有合成可調性，并且表現出高活性，但也受穩定性問題和與它們在均相中使用相關的實際限制的阻礙。HEC作為連接單元連接金屬有機框架（MOFs）可以彌補這些缺點。此外，MOFs的三維結構可實現催化劑高的負載。
近日，烏普薩拉大學Sascha Ott等報道了一種新的MOF，它由鈷肟（一種廣泛研究的HEC）作為六核鋯簇之間的金屬連接體連接組成。當該MOF在導電基底上生長并且施加還原電位，鈷肟連接體通過膜促進電子傳輸，并且發揮了分子HEC的功能。將該MOF用于析氫反應，其TOF比其它鈷肟系統高幾個數量級，并且該鈷肟催化劑在電催化條件下的的分子完整性可保持至少18小時。
SouvikRoy, Zhehao Huang, Sascha Ott*, et al. Electrocatalytic Hydrogen Evolution from aCobaloxime-based Metal-Organic Framework Thin Film. J. Am. Chem. Soc.,2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07084
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07084
4. JACS: 二維DJ鈣鈦礦中的鐵電性和拉什巴效應
混合有機-無機鈣鈦礦（HOIPs）是用于太陽能電池和發光二極管的新一代高性能材料。除了這些應用之外，HOIP的鐵電性和旋轉相關特性越來越廣泛關注。強自旋軌道耦合的存在，與剩余極化確保的對稱性破壞相結合，應該引起HOIP中電子頻帶的拉什巴型分裂。然而，關于HOIP的鐵電性和拉什巴效應的報道很少。新加坡國立大學Kian Ping Loh和南洋理工大學Tze Chien Sum報道了在二維Dion-Jacobson鈣鈦礦中觀察到強大的鐵電性和拉什巴效應。
Ferroelectricityand Rashba Effect in a Two-Dimensional Dion-Jacobson Hybrid Organic-InorganicPerovskite, J. Am. Chem. Soc.2019
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07776
5. JACS：通過非共價超分子組裝提高光催化CO2還原性能
近日，加州大學圣地亞哥分校Clifford P.Kubiak等通過添加酰胺取代基與Re聯吡啶催化劑和Ru光敏劑系統（ReDAC/RuDAC）產生氫鍵相互作用來提高光催化CO2還原性能，生成一氧化碳（CO）和碳酸鹽/碳酸氫鹽。與未取代的Ru光敏劑（RuBPY）和ReDAC（TONCO）相比，該系統生成CO的TON（TONCO =100±4）和量子產率（ΦCO= 23.3±0.8％）增加了三倍以上。
在DMF，一種破壞氫鍵的溶劑中，ReDAC/RuDAC系統催化性能下降，而對照體系性能增加，表明氫鍵在通過超分子組裝增強光催化減少CO2中的作用。進一步實驗也表明，光催化的增強不是由于催化劑或光敏劑的固有性質的差異，而是由于它們之間的氫鍵相互作用。
PoLing Cheung, Clifford P. Kubiak*, et al. Improving Photocatalysis forthe Reduction of CO2 through non-Covalent SupramolecularAssembly. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07067
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07067
6. AM：人造的自然殺傷細胞用于特異性腫瘤抑制和巨噬細胞再教育
自然殺傷(NK)細胞不僅能識別和消除異常細胞，還能對免疫細胞進行募集和再教育以保護宿主。然而，NK細胞的功能在免疫抑制的腫瘤微環境(TME)中往往會受到限制。武漢大學張先正教授團隊設計了一種人造的NK細胞(aNK)，TME對aNK的限制作用很低，且它可以對巨噬細胞進行再教育以抑制腫瘤。
實驗利用血紅細胞膜(RBCM)去包裹全氟正己烷(PFC)和葡萄糖氧化酶(GOX)構建了aNK。Ank可通過消耗葡萄糖和生成過氧化氫(H2O2)來直接殺死腫瘤細胞。并且生成的H2O2也可作為細胞因子和趨化因子來募集免疫細胞，并對存活的巨噬細胞進行再教育，使其攻擊腫瘤細胞。此外，載氧的PFC可以增強GOX的催化反應，改善乏氧的TME。體內外實驗結果表明，aNK具有很好的腫瘤抑制和免疫激活作用。
Mei-ZhenZou, Xian-Zheng Zhang. et al. Artifcial Natural Killer Cells for Specific TumorInhibition and Renegade Macrophage Re-Education. AdvancedMaterials. 2019
DOI:10.1002/adma.201904495
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201904495
7. AM: 熱壓CsPbBr3準單晶薄膜，用于敏感的直接X射線檢測
具有高靈敏度的X射線探測器將能夠增加產生的信號并降低劑量率;因此，這種類型的檢測器有利于醫學成像和產品檢查等應用。與其雜化對應物相比，無機鹵化鉛鈣鈦礦CsPbBr3具有相對較大的密度和較高的原子序數。因此，期望為X射線提供高檢測靈敏度;然而，它很少被研究作為直接X射線探測器。
近日，華中科技大學GuangdaNiu、唐江采用熱壓方法制造厚的準單晶CsPbBr3薄膜，實現了55684μCGaair-1 cm-2的記錄靈敏度，超過了所有其他X射線探測器（直接和間接）。熱壓方法簡單，產生厚的準單晶CsPbBr3薄膜，取向均勻。在高溫過程中，CsPbBr3薄膜的高結晶質量和自形成的淺溴化物空位缺陷的形成導致大的μτ產物，因此具有高的光電導增益因子和高的檢測靈敏度。探測器還具有相對快的響應速度，可忽略的基線漂移和良好的穩定性，使得CsPbBr3 X射線探測器在高對比度X射線探測中極具競爭力。
Pan, W. Niu, G. Tang, J. etal. Hot-Pressed CsPbBr3 Quasi-Monocrystalline Film for Sensitive Direct X-rayDetection. AM 2019.
DOI: 10.1002/adma.201904405
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201904405
8. AM: 超疏水表面水滴的可控高速靜電操作
如果沒有液體控制，生物過程和技術應用就無法工作，因為多功能水滴操作是一個重要問題。液滴運動通常通過使目標表面功能化或通過利用液滴中的添加劑來操縱。然而，在超疏水表面上，液滴不能快速移動或者在移動時難以停止。化學所Lei Wu和中國科學院未來技術學院Zhichao Dong通過靜電充電，證明了可控制的高速“一體化”無損液滴操縱，即在超疏水表面上的任何方向上的平面內移動和停止/釘扎。
結果表明，傳輸速度可以從零到幾百毫米每秒變化。可以通過平面外靜電充電實現水滴的起始移動狀態和偏移釘扎狀態之間的受控動態切換。這項工作開啟了液滴控制技術在各種應用中的可能性，例如組合化學，生物化學和醫學檢測。
Dai,H., Gao, C., Sun, J., Li, C., Li, N., Wu, L., Dong, Z., Jiang, L., ControllableHigh‐SpeedElectrostatic Manipulation of Water Droplets on a Superhydrophobic Surface.Adv. Mater. 2019, 1905449.
DOI: 10.1002/adma.201905449
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905449
9. AM：具有特殊調制帶結構的g-C3N4中的摻雜劑和缺陷協同作用實現高效光催化析氧
電子結構極大地決定了半導體光催化劑的能帶結構和電荷載流子傳輸性質，從而決定了它們的光催化活性。近日，西安交通大學Shaohua Shen等通過簡單地在惰性氣氛中煅燒石墨碳氮化物（g-C3N4）和硼氫化鈉的混合物，同時將硼摻雜劑和氮缺陷引入了g-C3N4中。得到具有B摻雜和N缺陷的g-C3N4對光催化析氧反應表現出優異的活性，最高的氧氣釋放速率達561.2 μmolh-1g-1，遠高于先前報道的g-C3N4。
將B摻雜劑和N缺陷引入g-C3N4，使得g-C3N4導帶和價帶位置得到了調整，增強了可見光中的有效光學吸收和大大增加水氧化驅動力。此外，電子結構工程產生豐富的不飽和位點并誘導強烈的夾層C-N相互作用，導致有效的電子激發和加速的電荷傳輸。該工作展示了一種簡便的方法來設計g-C3N4的電子結構和帶結構，并同時引入摻雜劑和缺陷，用于高性能光催化析氧反應，為高效光催化設計提供了參考。
DamingZhao, Shaohua Shen*, et al. Synergy of Dopants and Defects in Graphitic CarbonNitride with Exceptionally Modulated Band Structures for EfficientPhotocatalytic Oxygen Evolution. Adv. Mater. 2019,
DOI: 10.1002/adma.201903545
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903545
10. AM: 18%PCE! 二維鈣鈦礦層間空間陽離子交替的組分控制
通過層間空間(ACI)中陽離子交替穩定的二維鈣鈦礦代表了一個非常新的領域，作為太陽能電池的高效半導體，其功率轉換效率(PCE)接近15%。然而，進一步的改進將需要了解薄膜的性質，例如目前未知的ACI量子阱（QW）的厚度分布和電荷轉移特性。近日，陜西師范大學Shengzhong(Frank) Liu、Kui Zhao通過摻入甲基氯化銨作為添加劑，有效控制了ACI 2D鈣鈦礦（GA）（MA）nPbnI3n + 1（<n> = 3）QW的膜質量。
形態學和光電子特征明確地證明了添加劑能夠實現更大的晶粒尺寸，更光滑的表面和QW厚度的梯度分布，這導致通過低n和高nQW之間的有效電荷轉移來增強光電流傳輸/提取和抑制非輻射電荷重組。由于開路電壓和填充因子的顯著改善，添加劑處理的ACI鈣鈦礦薄膜提供18.48％的冠軍PCE，遠遠高于原始PCE（15.79％）。對于所有報道的基于ACI，Ruddlesden-Popper和Dion-Jacobson系列的2D鈣鈦礦太陽能電池，該PCE也是最高值。這些發現為二維鈣鈦礦的成分控制奠定了基礎指導，以實現高效的光伏發電。
Luo, T. Liu, S. Zhao, L. et al. Compositional Controlin 2D Perovskites with Alternating Cations in the Interlayer Space forPhotovoltaics with Efficiency over 18%. AM 2019.
DOI: 10.1002/adma.201903848
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201903848
11. AM綜述：設計用于胞內遞送蛋白的納米載體
與小分子藥物相比，利用蛋白質或抗體進行的療法可以在極低的濃度下也保持高特異性和高活性，但它也存在著結構脆弱、分子尺寸大和膜穿透性差等缺點。而為了這些問題，各種用于負載蛋白質的納米載體，如脂質納米膠囊，聚合物納米顆粒，無機納米顆粒和多肽等都被開發出來。
新加坡國立大學Shao Q. Yao教授、南京工業大學李林教授和黃維院士合作綜述了不同的胞內遞送蛋白質的策略；對設計路線、作用機制和治療方法進行了詳細討論；最后對這一領域的發展前景進行了展望。
XiaofeiQin, Shao Q. Yao, Wei Huang. et al. Rational Design of Nanocarriers forIntracellular Protein Delivery. Advanced Materials. 2019
DOI:10.1002/adma.201902791
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902791
12. AM: 利用窄帶隙有機半導體將鈣鈦礦太陽能電池的光伏響應擴展到近紅外
鉛基鈣鈦礦太陽能電池在近紅外（NIR）區域會留下大量光譜損失。將超過800nm的光吸收延伸到NIR中應該增加光電流的產生并進一步提高鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的光伏效率。近日，普林斯頓大學Yueh-LinLoo研究團隊通過一種簡單易行的方法是將NIR-發色團（也是路易斯堿）納入鈣鈦礦吸收劑，擴大了其光響應并提高其光伏效率。
與沒有這種有機發色團的原始PSC相比，這些太陽能電池在NIR中也能產生光電流。考慮到有機半導體的路易斯堿性質，其有效地鈍化了鈣鈦礦缺陷。因此，這些膜顯示出顯著降低的缺陷密度，增強的空穴和電子遷移率，以及抑制的照射誘導的離子遷移。因此，具有有機發色團的鈣鈦礦太陽能電池表現出21.6％的增強效率，并且在連續的單日照射下顯著改善了操作穩定性。
Zhao, X. Loo, Y.-L. et al. Extending the Photovoltaic Response ofPerovskite Solar Cells into the Near‐Infrared witha Narrow‐Bandgap Organic Semiconductor. AM 2019
DOI: 10.1002/adma.201904494
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201904494
13. AFM: 膠原質基生物質多孔炭的可控設計、制備及在電化學能量存儲與轉換領域的應用
低成本和高性能的電極材料對于開發利用超級電容器、燃料電池等先進的電化學能量儲存和轉換系統至關重要。具有高電導率、大比表面積、化學性質穩定的多孔炭材料是一種非常具有前景的電極材料。近年來，植物基前軀體及其衍生物如纖維素、木質素、葡萄糖和蔗糖等被大量研究用于制備生物質基多孔炭材料，他們具有低成本、可持續、多元素原位摻雜及具有天然孔道結構的優勢，但研究人員也逐漸發現這些植物性前軀體的獲取受季節和區域的影響較大，雜元素含量較低且易流失，需要較為復雜的前期預處理，這些問題在一定程度上限制了其在電化學領域的廣泛應用。
全球每年會產生大量的肉類副產物，如內臟、骨骼等，研究人員發現這些肉類副產物中富含的蛋白質是雜原子摻雜炭材料的的優質前軀體，尤其是這些動物性前驅體中含有的豐富膠原蛋白含有大量S、P等元素，而且動物性前驅體中含有的其他無機物可以發揮模板劑的作用，通過高溫炭化裂解工藝，可以制備具有多原子摻雜和豐富納米多孔結構的多孔炭材料，作為電極材料具有非常優異的性能。
最近，北京化工大學的王峰教授、黃雅欽教授和張正平副教授等系統綜述了膠原質基生物質多孔炭的可控設計、制備及在電化學能量存儲與轉換領域的應用。在分析膠原生物質前驅體的結構組成的基礎上，詳細介紹了膠原質基多孔炭的制備和性能結構調控方法，并對膠原質基多孔炭在電化學能源存儲以及轉換領域中的具體應用實例進行了解讀，為膠原質基多孔炭的進一步研究和應用提供了助力。
JinNiu, Rong Shao, Mengyue Liu, Yongxi Zan, Meiling Dou, Jingjun Liu, ZhengpingZhang*, Yaqin Huang*, Feng Wang*. PorousCarbons Derived from Collagen‐Enriched Biomass: Tailored Design, Synthesis, and Application inElectrochemical Energy Storage and Conversion. AFM, 2019.
DOI:10.1002/adfm.201905095
https://doi.org/10.1002/adfm.201905095
14. ACS Energy Lett.: 優化微結構形態與光電損耗，實現超過15％的有機太陽能電池
高性能有機太陽能電池(OSCs)在相對較大的面積上的成功演示對其工業可行性和未來的應用至關重要。當器件面積從幾mm2擴大到>1 cm2時，由于膜的不均勻性或光活性層的缺陷所造成的臨界損耗嚴重制約了OSCs的性能和重現性。
近日，華南理工大學Lei Ying、Fei Huang聯合埃爾朗根-紐倫堡大學Ning Li通過對光活性層的精細優化和光電損耗的最小化，非富勒烯OSCs的外部量子效率最高可達88%，內部量子效率最高可達97%。進一步將富勒烯作為第三組分加入到光活性層中，優化了微觀結構形貌，使得面積為>1.1cm2的大型器件超過了15%的效率里程碑。在這項工作中展示的令人興奮的結果突出了通過材料和電子工程是減少高性能大面積OSCs的損失的重點。
Ying, L. Huang, F. Li, N. et al. Optimizing MicrostructureMorphology and Reducing Electronic Losses in 1-cm2 Polymer Solar Cells toAchieve Efficiency over 15%. ACS Energy Lett. 2019.
DOI:10.1021/acsenergylett.9b01447
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b01447?rand=pq443bf7
