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Angew/AM 9篇,陳小元、王煥庭、盧錫洪、楊樹斌、沈少華等成果速遞丨頂刊日報20190922
納米人 納米人 2019-09-22
1. Chem. Soc. Rev.:納米顆粒在疾病中與血管系統相互作用

無機納米粒子(NPs)在生物醫學中被廣泛用于成像和藥物遞送系統。在癌癥治療中,納米藥物可依賴于EPR效應通過內皮細胞遞送抗癌藥物。然而,這種響應往往依賴于腫瘤微環境,并且不是在所有類型的腫瘤中都能持續觀察的到。與此同時,越來越多的人也開始利用無機NPs來誘導內皮細胞發生滲漏,進而為控制藥物在內皮細胞內的遞送提供了可能。

 

這種主動靶向的方法與EPR效應十分類似,而它的藥物傳遞應用并不局限與癌癥治療,而已經擴展到對其他血管相關疾病的治療中。新加坡國立大學David Tai Leong教授團隊總結概述了對EPR效應的最新發現,并對其在抗癌藥物遞送系統中的應用局限性進行了評估;同時也對NPs誘導的內皮細胞泄漏(NanoEL)現象進行了介紹,討論了NanoEL效應的主要機制特征和其在治療血管相關疾病以及癌癥中的適用性。


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JieKai Tee, David Tai Leong. et al. Nanoparticles’ interactions with vasculature indiseases. Chemical Society Reviews. 2019

DOI:10.1039/C9CS00309F

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c9cs00309f#!divAbstract

 

2. AM: 先進的納米技術為多模態成像引導的精確外科治療開辟了道路

手術切除是大多數腫瘤患者最主要和最有效的治療方法。然而,病灶在術后會出現復發和轉移。近年來,隨著微創外科技術的飛速發展,新興的納米技術引領了微創、精準、智能化腫瘤外科的發展。近日,美國國立衛生研究院的陳小元中南大學的Li XiongYu Wen等合作綜述了納米技術在構建用于精確成像引導手術(IGS)和手術輔助協同治療的納米材料(NMs)中的應用,從而揭示了納米技術在多模態IGS輔助精確協同癌癥治療中的優勢。

 

首先,簡要介紹了NMs對手術靶的作用機理和原理,基于分子成像技術的多模態成像為實現高分辨率、深組織穿透的術中可視化提供了一種實用的方法。此外,多功能NMs將手術與輔助治療(如化療、免疫治療、光療)相結合,以消除殘余病灶。最后,討論了NMs在與外科應用和臨床轉化相關的理想治療診斷學開發中的關鍵問題,以推動NMs在多模態IGS輔助精確協同癌癥治療中的進一步發展。


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CongWang, Wenpei Fan, Zijian Zhang, Yu Wen*, Li Xiong* andXiaoyuan Chen*. Advanced Nanotechnology Leading the Way to MultimodalImaging‐GuidedPrecision Surgical Therapy. Advanced Materials, 2019

DOI:10.1002/adma.201904329

https://doi.org/10.1002/adma.201904329

 

3. AM: N摻雜分級多孔碳用于鋅離子混合超級電容器

為了緩解能源危機和環境污染,太陽能、風能、水利、潮汐能等可再生能源的開發利用勢在必行。但可再生能源具有時候性和間歇性,需要低成本、高效率的電化學儲能技術相輔助才能廣泛應用,先進高能量密度鋅離子混合超級電容器是一種低成本、易回收的新型電化學儲能器件,具有廣闊的應用前景,但目前仍存在高電流密度下能量密度較低、循環穩定性較差等問題。鑒于此,中山大學盧錫洪教授劉曉慶副研究員課題組以NaY沸石為犧牲模板,以糠醇為碳源,通過改進的等靜壓輔助浸漬法制備了碳前驅體,模板去除和炭化裂解后制備得到具有N摻雜劑和分層孔結構的多孔碳(HPCs)樣品。

 

該PCs材料由不規則的顆粒相互交聯組成三維網絡分級多孔結構,大孔和介孔主要由多孔沸石模板賦予,而且通過TEM可以觀察到HPCs表面存在大量超薄的石墨烯,有利于豐富活性位點,提高反應活性。以該HPCs為正極組裝先進高能量密度鋅離子混合超級電容器,發現豐富的分級多孔結構使鋅離子的化學吸附能力得到明顯提高,在4.2A/g高電流密度下,該電容器表現出107.3 Wh/kg的超高能量密度、24.9 kW/kg的功率密度,而且循環20000周后其仍具有99.7%的保持率。該工作制備的HPCs在先進高能量密度鋅離子混合超級電容器上具有巨大的應用潛力,并且為制備高能量密度的電極材料提供了一種新的思路。


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HaozheZhang, Qiyu Liu, Yuanbin Fang,, Chunlin Teng, Xiaoqing Liu*,Pingping Fang, Yexiang Tong, and Xihong Lu*. Boosting Zn-Ion EnergyStorage Capability of Hierarchically Porous Carbon by Promoting ChemicalAdsorption. Advanced Materials, 2019

DOI:10.1002/adma.201904948

https://doi.org/10.1002/adma.201904948

 

4. AM: 無序巖鹽結構助力水溶液鋅離子電池

由于多價離子的強烈電荷排斥和本征的遲緩動力學,鋅離子在電極材料中的大量快速儲存仍然難以實現。在本文中,北京航空航天大學的楊樹斌教授團隊通過用低價氧取代高價氮的方式構筑了具有豐富空位或缺陷的無序巖鹽結構,從而有效解鎖了巖鹽氧化釩儲存Zn2+的電化學反應潛力。

 

這種無序巖鹽結構不僅提供了豐富的Zn2+儲存位點,而且有助于Zn2+的擴速擴散。這恰恰得益于其結構中存在的大量空位或缺陷。這種材料能夠在0.2C下實現604mAh/g的高可逆比容量,在600C的高倍率下可逆容量也有124mAh/g。該工作為設計高比能高功率水溶液鋅離子電池正極材料提供了全新的有效手段。


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JunweiDing, Shubin Yang et al, Unlocking the Potential of Disordered Rocksalts forAqueous Zinc-Ion Batteries, Advanced Materials,2019

DOI: 10.1002/adma.201904369

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904369?af=R

 

5. AM:B摻雜、N缺陷—雙管齊下增強g-C3N4的光催化產氧性能

眾所周知,半導體光催化劑的電子結構極大地決定了其能帶結構和載流子傳輸能力,進而影響其光催化活性。此項工作中,西安交通大學沈少華教授團隊通過在惰性氣氛中煅燒g-C3N4與NaBH4的策略,成功制備了B-摻雜且含N-缺陷的g-C3N4材料。活性測試表明,該材料光催化產氧速率高達561.2 μmol h-1 g-1,遠高于先前報道的g-C3N4材料。

 

表征結果證明B-摻雜及N-缺陷的形成顯著影響了g-C3N4的CB/VB位置,進而增強了g-C3N4的光吸收,增加了光催化氧化H2O的能力。此外,g-C3N4電子結構的調控伴隨著大量配位不飽和位點的形成,使得g-C3N4層間具有極強的C-N作用力,進而加速了光生載流子的分離傳輸。總而言之,該工作開發了一種簡便易操作的方法向g-C3N4中摻入B元素,同時引入N-缺陷;進而調節其電子結構和能帶結構,極大地提高了g-C3N4的光催化產氧性能,為設計構筑高效的光催化體系提供了新的思路。


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DamingZhao, Chung-Li Dong, Bin Wang, Chao Chen, Yu-Cheng Huang, Zhidan Diao, ShuzhouLi, Liejin Guo, and Shaohua Shen. Synergy of Dopants and Defects in Graphitic Carbon Nitride withExceptionally Modulated Band Structures for Efficient Photocatalytic OxygenEvolution 

Adv.Mater. 2019, 1903545.

DOI:10.1002/adma.201903545

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903545

 

6. AM綜述:與神經系統相連接的電子學設備

開發能夠與神經系統相連接的電子學設備是目前基礎科學和臨床醫學領域中的一個重要研究方向。這種含有陣列電極的設備既可用于研究正在培養生長的細胞,也可通過植入受損或功能失調的組織以使其恢復正常功能。并且一旦被植入,這些設備中所含有的細胞就會融入組織,成為電極-組織界面的中介。

 

劍橋大學Damiano G. Barone教授團隊根據不同的宿主位置(中樞神經系統、中樞神經系統或特殊感官)對目前關于生物混合設備的研究概況進行了綜述,介紹了其發展的歷史背景;最后也總結了該技術所面臨的主要挑戰和未來的研究方向。


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AmyE. Rochford, Damiano G. Barone. et al. When Bio Meets Technology: BiohybridNeural Interfaces. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201903182

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201903182

 

7. AM綜述:3D打印技術在精準醫學中的應用

數據分析、基因組學和影像學等技術的進步大大推動了精準醫學的發展,可以有效地針對個體患者實現個性化治療。而3D打印技術可通過設計具有個性化形狀、結構和材料的精準可植入材料或開發具有患者特異性的體外模型來實現精準醫學。

 

賓夕法尼亞大學Jason A. Burdick教授團隊對關于3D打印技術的最新研究進展及其在精準醫學領域的應用進行了詳細綜述,并對這一領域所面臨的挑戰和發展前景進行了介紹。


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MargaretE. Prendergast, Jason A. Burdick. et al. Recent Advances in EnablingTechnologies in 3D Printing for Precision Medicine. AdvancedMaterials. 2019

DOI:10.1002/adma.201902516

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902516

 

8. Angew: 超越Pt的銅鐵礦型單晶PdCoO2用于HER

銅鐵礦型PdCoO2單晶具有室溫下電阻率極低、載流子速度超高和二維平面結構的優勢,是一種非常有潛力的電催化材料。近日,德國馬普所的Claudia Felser教授團隊制備了非常完美的PdCoO2單晶,將其作為電極和催化劑,具有極低的過電位、Tafel斜率和優異的穩定性,催化性能甚至超越貴金屬Pt催化劑。

 

研究發現PdCoO2晶體突出的催化性能來源于其固有的超高導電性和電化學活化之后晶體表面形成的Pd納米團簇,為催化反應提供了快速的電子轉移路徑和豐富的活性位點。PdCoO2晶體具有優異的電化學催化活性和穩定性,有望用于電解水析氫反應。


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GuoweiLi, Seunghyun Khim, Celesta S. Chang, Chenguang Fu, Nabhanila Nandi, Fan Li,Qun Yang, Graeme R. Blake, Stuart Parkin, Gudrun Auffermann, Yan Sun, David A.Muller, Andrew P. Mackenzie, and Claudia Felser*, In SituModification of a Delafossite-Type PdCoO2 Bulk Single Crystalfor Reversible Hydrogen Sorption and Fast Hydrogen Evolution, ACS Energy Letters,2019

DOI:10.1021/acsenergylett.9b01527

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b01527

 

9. Angew:單一手性MOFs-聚合物混合基質膜高效分離手性分子

單手性金屬有機框架(MOF)膜最近被報道了用于手性分離。然而,由于多孔基質上沒有缺陷的手性MOF結晶困難,僅少量高質量的單一手性多晶MOF膜被合成出來。混合基質膜(MMMs)結合了MOF和聚合物的潛在優勢,被廣泛用于氣體分離和水凈化。近日,蒙納士大學王煥庭HuachengZhang等報道了一種新型的單一手性MOF-聚合物MMMs用于高效手性分離。

 

作者通過用氨基酸(例如L-組氨酸(L-His)和L-谷氨酸(L-Glu))進行合成后修飾,將單手性成功地引入非手性MIL-53-NH2納米晶體中。然后將MIL-53-NH-L-His和MIL-53-NH-L-Glu納米晶體嵌入聚醚砜(PES)基質中以形成單一手性MMMs,其對外消旋1-苯基乙醇表現出優異的對映選擇性,ee值高達100%。


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YizhihaoLu, Huacheng Zhang,* Huanting Wang*, et al. Homochiral Metal‐Organic Frameworks‐Polymer Mixed Matrix Membranes for Efficient Separation of ChiralMolecules. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201910408

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201910408

 

10. Angew:首例含镅元素(Am)的金屬有機框架問世

近日,喬治華盛頓大學Christopher L.Cahill等報道了第一例超钚元素基金屬有機框架(MOFs)的合成,結構和光譜表征。含镅元素(Am)的MOFs,Am-GWMOF-6,[Am2(C6H8O43(H2O)2][(C10H8N2)]的制備方法和結構類似于同構的含三價鑭系元素的GWMOF-6的制備方法和結構。

 

該MOFs可用作探測Am3+配位化學和客體增強的熒光發射的平臺,而框架本身為監測自輻射對結晶度隨時間的影響提供了途徑。該MOFs材料為研究錒系元素的結構以及光譜信息提供了機遇。


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J.August Ridenour, Christopher L. Cahill*, et al. The First Americium ContainingMetal‐OrganicFramework: A Platform for Studying Transplutonium Elements. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201909988

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909988

 

11. JACS : 鋰離子內嵌富勒烯助力穩定鈣鈦礦太陽能電池

東京大學 Il JeonShigeo Maruyama和 Yutaka Matsuo采用鋰離子內嵌富勒烯與Spiro-MeOTAD之間的氧化還原反應,控制以優化氧化的SpiroMeOTAD和抗氧化中性內嵌富勒烯的量。將該混合物應用于無金屬碳納米管(CNT)-層壓電極鈣鈦礦太陽能電池,在嚴苛條件下(溫度= 60℃,濕度= 70%),效率為17.2%,穩定時間超過1100小時。抑制金屬離子遷移,以及器件的增強的抗氧化活性。


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Controlled Redox ofLithium-ion Endohedral Fullerene for Efficient and Stable Metal Electrode-FreePerovskite Solar Cells, J. Am. Chem. Soc.2019

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b06418

 

12. Nano Lett.: 蛋黃-殼結構的金納米星@金屬-有機骨架在第二近紅外窗口協同化療-光熱治療

光敏感的蛋黃-殼納米顆粒(YSNs)作為一種遠程控制和刺激響應的治療平臺,為腫瘤的協同治療提供了一種極具吸引力的方法。中國科學院長春應用化學研究所稀土資源利用國家重點實驗室林君研究團隊以星形金(Au star)納米顆粒為第二近紅外(NIR-Ⅱ)光熱蛋黃,以可生物降解的晶體沸石咪唑酯骨架材料(ZIF-8)為殼,成功構建了一種新型的刺激響應多功能YSNs。在該平臺中,化療藥物(阿霉素,DOX)被封裝到腔中,由于腫瘤微環境呈輕度酸性,而ZIF-8在酸性環境中會發生降解過程,這可以顯示為藥物控制釋放行為。

 

在1064nm(NIR-Ⅱ生物窗口)激光照射下,金納米星@ZIF-8(Au@MOF)展現了優異的光熱效應和促進藥物釋放的協同抗癌效應。此外,強烈的近紅外區域吸收賦予了Au@MOF近紅外熱成像和光聲(PA)成像的特性。這項工作有助于設計一種刺激響應的“一體式”納米載體,實現雙重方式成像診斷和化療-光熱協同治療。


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XiaoranDeng, Shuang Liang, Jun Lin. et al. Yolk–Shell Structured AuNanostar@Metal–Organic Framework for SynergisticChemo-photothermal Therapy in the Second Near-Infrared Window. Nano Lett. 2019.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b01716

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