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第一作者：Feilong Xing

通訊作者：ShinyaFurukawa

通訊單位：日本北海道大學

核心內容：

1. 制備了一系列以氧化鋁為載體的銅鈀單原子合金催化劑

2. 在催化CO還原NO的反應中，表現出優異的催化活性和N₂選擇性，在175°C的條件下，第一次實現了NO到N₂的100%轉變，長期穩定性為30 h

3. 與傳統單原子鈀催化劑相比，Pd的使用量減少了90%，副產物N₂O的量達到最小

研究背景

汽油和柴油發動機產生的一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO₂)——統稱為氮氧化物（NO_x）。目前的催化轉換器可以將氮氧化物轉化為氮氣，但需要在加熱的條件下才能有效地轉化，這就意味著大多數污染氣體在司機點火后的五分鐘內就會逸散到空氣中。催化轉化器很難在低溫下工作，且產物不僅僅是氮氣，還不可避免的會產生一氧化二氮(N₂O)，這是因為將一氧化二氮轉化為氮氣需要超過300℃的溫度。

有鑒于此，日本北海道大學ShinyaFurukawa等人制備了一系列以氧化鋁為載體的銅鈀合金納米單原子催化劑，用于催化NO還原為N_2。不甘寂寞的單原子Pd催化劑，在形成Pd-Cu單原子合金催化劑之后，對于汽車尾氣凈化起到了什么幫助呢？

研究要點

要點1.  XRD、HAADF-STEM、XAFS、FT-IR分析表明，當銅/鈀比例為5時，鈀原子被銅原子分離，形成了單原子合金結構，分散在銅中的鈀原子可以在低溫下催化NO，且不產生空氣污染物N₂O。

圖1.(a) Cu₅Pd/Al₂O₃的HAADF-STEM圖像；(b)納米顆粒的尺寸分布；(c) EDS獲得的Pd + Cu覆蓋層元素圖；(d)單個納米顆粒的高分辨率圖像。

要點2. 與Pd /氧化鋁相比,Cu₅Pd/氧化鋁在催化CO還原NO的反應中，表現出優異的催化活性和N₂選擇性，在175°C的條件下，第一次實現了NO到N₂的全部轉變，長期穩定性至少為30 h，該研究是首次在200℃以下將NO_x完全除去。

圖2. (a) CO在Pd、Cu、Cu - Pd催化劑上還原NO時，NO轉化為N₂隨反應溫度的變化；(b) C_N2和C_N2O在O₂和C₃H₆存在下NO還原的比較；(c)低溫NO + CO反應中Cu₅Pd/Al₂O₃的穩定性試驗。

要點3. 在O₂和C₃H₆存在的情況下也獲得了較高的催化性能，同時與非合金鈀催化劑相比，鈀的含量少了90%，副產物N₂O的量達到最小，也就是說降低了鈀的含量反而提高了一氧化氮的轉化率以及生成氮氣的選擇性，與目前現存的催化體系相比，該催化劑可以最大限度地減少貴金屬的使用，同時減少廢氣排放。

圖3. Cu₅Pd/Al₂O₃、Cu/Al₂O₃、Pd/Al₂O₃催化劑催化NO + CO反應。

要點4. 研究團隊使用動力學分析和密度泛函理論對催化劑進行了研究。研究發現，與純銅或鈀催化劑相比，在單原子合金催化劑上實現NO還原所需能量更少，效率更高；研究人員還發現，該催化體系成功地避免了N₂O的產生，那是因為在該催化體系內N₂O轉化為N₂只需要很低的能量，所以一旦產生N₂O，就會立刻被轉化為N_2。

圖4. N2O(初始(IS)至中間(MS)態的能量圖及其隨后分解為N₂和O (MS)至最終狀態(FS)的能量圖。

專家點評

英國倫敦大學學院的Michail Stamatakis表示，該催化體系統可以節省大量貴金屬，且單原子合金催化劑也可能比其他類型的單原子催化劑更容易合成。由此得到的催化劑中單個金屬原子的位置比分散在氧化物載體中的單個原子要精確得多，那是因為在氧化物載體中可能存在很強的金屬載體相互作用。他認為這項研究是邁出了單原子合金催化劑商業化應用的重要一步。在傳統的單原子催化劑中，單原子通常是固定在固體載體上，因此單原子的表面能量就比較高，這就意味著單原子催化劑的穩定性通常較差。然而，單原子合金催化劑則相對較穩定。他表示，如果能夠預測特定的雙金屬或多金屬組合對特定反應的活性，那將節省大量的實驗時間，并將加速該研究領域的創新。

吉林大學金屬材料工程系蔣青教授表示，這類單原子合金催化劑屬于單原子催化劑的一種，通常的單原子催化劑是由單原子負載于惰性載體上，而惰性載體在催化轉化過程中同通常是不起作用的，但在這個體系內卻不同。在這個單原子合金催化劑中不僅鈀原子具有催化活性，周圍的金屬原子也可以影響催化活性和選擇性，換句話說，這種合金化可以獲得比單一鈀原子催化劑更優異的性能。他認為，這項工作可以作為以不同的方式設計單原子合金催化劑的基礎。

參考文獻：

Feilong Xing, et al. A Cu–Pd single-atom alloy catalyst for highly efficient NO reduction.Chemical Science. 2019

DOI:10.1039/c9sc03172c

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/SC/C9SC03172C#!divAbstract