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Nature系列9篇,諾獎得主、Bruce Dunn、侯仰龍、馬丁等成果速遞丨頂刊日報20191003
納米人 納米人 2019-10-03
1. Nat. Rev. Mater.綜述: 用贗電容材料實現高能量密度和高功率密度

電池和超級電容器是電化學儲能設備的基礎。盡管兩者都依賴于電化學過程,但它們的電荷存儲機制卻不相同,從而導致不同的能量和功率密度。贗電容材料通過類似電池的氧化還原反應來存儲電荷,但其速率可與電化學雙層電容器媲美。因此,這些材料提供了實現高能量和高功率密度的途徑。需要具有這些特性的材料,以實現能夠長時間提供高功率的快速充電電化學儲能裝置。

 

近日,加州大學洛杉磯分校BruceDunn 綜述了贗電容材料的基本電化學性能,重點介紹了動力學過程以及電池和贗電容材料之間的區別。此外,還討論了各種類型的贗電容材料,重點介紹了本征材料和非本征材料之間的區別;評估設備應用;并展望該領域的未來前景。


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Choi , C.  Dunn, B. et al. Achieving high energydensity and high power density with pseudocapacitive materials. NatureReviews Materials 2019.

DOI:10.1038/s41578-019-0142-z

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0142-z

 

2. Nat. Rev. Chem.:使用電子顯微鏡監測液體介質中的化學反應

深入理解物質之間的結構-性質關系可以推動了化學,材料科學和生物學的發展。而化學合成和生物系統的轉化主要發生在溶液中,因此科學家們研究重點集中在液相納米系統上。這很大程度上依賴于光譜數據。電子顯微鏡可從原子尺度直接可視化化學系統和過程。但是,電子顯微鏡適合研究固體樣品,直到最近才用于研究液相系統。

 

在過去的十年中,液相電子顯微鏡徹底改變了液體介質中反應的直接機理研究。液體樣品掃描電子顯微鏡和(掃描)透射電子顯微鏡在納米粒子化學,軟物質科學,催化,電化學,電池研究和生物化學領域取得了突破。有鑒于此,圣彼得堡國立大學Valentine P.Ananikov團隊對液相電子顯微鏡用于液體系統中化學反應機理的研究進行了總結。


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AlexeyS. Kashin and Valentine P. Ananikov*. Monitoring chemical reactions in liquidmedia using electron microscopy. Nat. Rev. Chem., 2019

DOI: 10.1038/s41570-019-0133-z

https://www.nature.com/articles/s41570-019-0133-z

 

3. Nat. Nanotech.: 并存莫爾超晶格的石墨烯-氮化硼異質結構中的可調晶體對稱性

在范德華(vdW)異質結構中,原子的薄晶體相互層疊在一起,晶格失配和層之間的旋轉會導致長波長的莫爾超晶格。這些莫爾圖案可以驅動復合材料的能帶結構重建,從而導致出現各種現象,包括超導、磁性和莫爾激子。哥倫比亞大學Cory R. Dean James Hone團隊研究由封裝在氮化硼(BN)的兩個晶體之間的單層石墨烯組成的器件,其中所有三個組件的旋轉取向均受到控制。

 

研究發現,可以根據兩個BN層的相對取向是0°還是60°來顯著修改由與兩個BN層的完美旋轉對齊引起的石墨烯中的帶隙,這表明在不存在或存在反轉對稱性之間存在可調的過渡在異質結構中。與所有三個層的完美對準之間的小偏差(<1°)會導致同時存在長波長莫爾條紋電位,從而導致具有多個次級Dirac點的高度重建的石墨烯能帶結構。結果表明,多個莫爾條紋之間的相互作用可用于可控地改變復合異質結構的對稱性和電子性能。


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Tunablecrystal symmetry in graphene–boron nitride heterostructures with coexisting moiré superlattices,Nature Nanotechnology (2019)

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0547-2

 

4. Nature Photonics: 波導集成石墨烯中的熱電子發射過程

從電子結構測量到自由電子激光源,光發射在許多領域都發揮著核心作用。在金屬發射器中,單光子、多光子或強場發射是主要的光發射機理。南加利福尼亞大學Rehan Kapadia團隊使用亞功函數3.06 eV的連續波激光器,觀察到了波導集成單層石墨烯的光發射發生在峰值功率密度低于已報道的多光子和強場發射。

 

該行為可以通過石墨烯中熱電子的發射來解釋。在單層石墨烯中,消除了將光電子傳輸到發射表面的需要,從而極大地提高了熱化之前發射的可能性。結果表明,集成光子驅動的熱電子發射為電子發射和集成光子學提供了豐富的探索新領域。


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Hot-electronemission processes in waveguide-integrated graphene,Nature Photonics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0524-1 

 

5. Nature Electronics: 二維鐵磁體的微磁法

石墨烯之父A. K. GeimM.Kim和 P.Kumaravadivel等人證明了彈道霍爾微磁法可用于測量各個二維鐵磁體的磁化強度。將研究的鐵磁晶體放置在由封裝的石墨烯制成的多端子霍爾棒的頂部。使用微磁力技術研究了原子薄的三溴化鉻(CrBr3)。

 

研究發現,該材料在低至單層厚度的情況下仍保持鐵磁性,并表現出很強的面外各向異性。進一步發現,CrBr3的磁響應隨層數的變化很小,并且其溫度依賴性無法通過二維鐵磁性的簡單伊辛模型(Ising model)來描述。


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Micromagnetometryof two-dimensional ferromagnets, Nature Electronics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0302-6

 

6. Nature Physics:高度相關金屬中受挫磁性的量子臨界相

在高度相關的金屬中,通常會在反鐵磁有序邊界處形成奇怪的金屬現象。先前的工作證明,它們與反鐵磁階數連續的量子相變相關的,由量子臨界點錨定的波動。這些現象如何與零溫度下潛在的物質新相聯系在一起目前尚不清楚。

 

中科院物理所Frank SteglichPeijieSun萊斯大學QimiaoSi團隊研究表明,扭曲的kagome金屬間化合物鈰鈀鋁中的4f局部矩的磁化失調產生了這種順磁性量子臨界相。研究發現激發了具有非常規激發的強相關金屬態的設計原理。


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Quantum-critical phase from frustrated magnetism in astrongly correlated metal,NaturePhysics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0666-6

 

7. Nat. Commun.:納米金剛石-石墨烯上錨定Cu1物種實現高效高選擇性乙炔半氫化

設計廉價,無毒且儲量豐富的過渡金屬催化劑進行炔烴的選擇性加氫在工業界和學術界都仍然是一個挑戰。近日,中國科學院金屬研究所劉洪陽北京大學馬丁中國科學院上海應用物理研究所姜政等多團隊合作,報道了一種新型的原子分散的銅負載在有缺陷的納米金剛石-石墨烯(ND@G)上的催化劑,該催化劑對乙炔選擇性加氫轉化為乙烯具有出色的催化性能,具有高轉化率(95%),高選擇性(98%)和良好的穩定性(超過60 h)。通過Cu-C鍵錨定在石墨烯上的具有獨特結構特征Cu原子確保了乙炔的高效活化和乙烯的輕松脫附,這是催化劑高活性和高選擇性的關鍵。


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FeiHuang, Yuchen Deng, Yunlei Chen, Xiangbin Cai, , ZhengJiang*, Anchoring Cu1 species over nanodiamond-graphenefor semi-hydrogenation of acetylene. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12460-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12460-7

 

8. Nat. Commun.:近紅外光與腫瘤微環境雙響應及尺寸可切換納米膠囊用于多模式腫瘤治療

用于癌癥治療的智能藥物遞送系統(SDDSs)在理論研究領域已經得到廣泛關注,然而,開發具有早期診斷能力、增強藥物遞送和高效生物降解性的SDDSs仍然是一項科學挑戰。在此,北京大學侯仰龍研究團隊報告了一種近紅外光和腫瘤微環境(TME)-雙響應以及大小可切換的納米膠囊,這些納米膠囊是由Fe/FeO核殼納米晶包裹著PLGA聚合物基質,并共載化療藥物和光熱劑制成。

 

巧妙設計的納米膠囊不僅可以在藥物釋放時收縮和分解成小尺寸的納米藥物,而且可以調節TME產生過量的活性氧物質,增強腫瘤的協同治療。體內實驗表明,這些納米膠囊可以通過熒光/磁共振成像靶向腫瘤部位,并能提供顯著的治療效果。該策略合成的納米膠囊具有增強滲透滯留效應、多模式抗癌特性和生物降解性,為下一代智能納米膠囊提供了一個新的平臺。


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ZhiyiWang, Yanmin Ju, Yanglong Hou, et al. Near-infrared light and tumormicroenvironment dual responsive size-switchable nanocapsules for multimodaltumor theranostics. Nat. Commun., 2019.

https://doi.org/10.1038/s41467-019-12142-4

 

9. 牛津大學Nat.Commun.:N-TiO2/MgO(111)材料高溫下光催化水分解實現高量子效率

近年來,光催化水分解實現太陽能存儲引起了極大的興趣,但是尚未發現實用的方法。在過去的幾十年中,已經開發出各種系統,但是由于電荷載流子的快速復合,使得大多數光催化系統存在活性低、光吸收范圍窄及量子效率(Q.E.)差等問題。

 

近日,牛津大學Shik Chi Edman Tsang等發現,在高濃度的H+和OH-下,N摻雜的TiO2基納米催化劑表面上的電子-空穴對復合被顯著抑制,且在高溫下光解水過程中,MgO(111)載體的局部電場極化。可實現在270℃,沒有任何犧牲劑的情況下,具有較寬的光吸收,并以1:2的摩爾比產生O2和H2,H2的釋放速率超過11,000 μmol g-1 h-1。Q.E.可從437 nm的81.8%到1000 nm的3.2%之間變化。


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YiyangLi, Shik Chi Edman Tsang,* et al. Photocatalytic water splittingby N-TiO2 on MgO (111) with exceptional quantum efficiencies atelevated temperatures. Nat. Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12385-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12385-1

 

10. AM: 二維電催化劑將地球儲量豐富的小分子電催化轉化為有附加值的化學品的研究進展和展望

將地球儲量豐富的小分子電催化轉化為有附加值的化學品具有巨大的社會經濟和環境效益。在這類電化學轉化中,二維電催化劑是一類具有巨大應用潛力的新型高性能電催化劑。

 

近日,格里菲斯大學的Huijun Zhao教授課題組對在二維電催化劑的最新進展進行了綜述,包括利用水、N2、O2、Cl?和甲烷等作為氮還原的反應物(N2→NH3),兩電子ORR反應(O2→過氧化氫),析氯反應(Cl?→氯),以及甲烷部分氧化(CH4→CH3OH)反應生成NH3、H2O2、Cl2和CH3OH等新興領域的應用。這有點難度,和CH3OH新興應用,而且重點闡述了二維形貌結構的特點和構建高性能二維電催化劑的策略,利用這些特征創造高性能的二維電催化劑,最后對上述每種反應的二維電催化劑所面臨的挑戰和未來發展的方向進行了展望。


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HuajieYin, Yuhai Dou, Shan Chen, Zhengju Zhu, Porun Liu*, Huijun Zhao*. 2D Electrocatalysts for Converting Earth-AbundantSimple Molecules into Value-Added Commodity Chemicals: Recent Progress andPerspectives. Advanced Materials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201904870

https://doi.org/10.1002/adma.201904870

 

11. Nano Lett.:磁性納米復合材料用于對腫瘤的藥物釋放進行定量監測

對體內的藥物釋放進行監測可以為指導用藥提供準確可靠的信息。磁性粒子成像(MPI)是以超順磁性納米粒子作為對比劑和唯一信號源的一種成像模式,具有很高的組織穿透深度和可量化的信號強度,因此是一種很好的用于監測體內藥物釋放的理想仿生。

 

斯坦福大學醫學院Bryan Ronain Smith教授團隊設計了一種超順磁性的核殼納米復合材料,并利用其對化療藥物DOX進行負載,從而進行雙藥遞送和MPI的定量示蹤。該納米復合材料在弱酸性的微環境(pH = 6.5)下會發生降解進而持續釋放DOX,并且Fe3O4納米團簇也會逐漸分解并引起MPI信號變化。研究結果發現,該納米復合材料誘導的MPI信號變化與阿霉素的釋放速率呈線性相關(R2 =0.99),并在細胞水平和腫瘤小鼠模型上證明了這一結論。


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XingjunZhu, Jianfeng Li, Bryan Ronain Smith. et al. Quantitative Drug ReleaseMonitoring in Tumors of Living Subjects by Magnetic Particle ImagingNanocomposite. Nano Letters. 2019

DOI:10.1021/acs.nanolett.9b01202

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01202

 

12. AEM: 碳布負載Cr摻雜Co4N納米棒陣列催化劑用于堿性電解水催化

氫能的開發利用對于解決能源危機和環境污染問題具有重要意義,電化學分解水產氫是制備氫能的一種重要方式,然而,HER和OER緩慢的動力學反應極大地限制了電解水產氫效率,尤其是在堿性介質中的HER動力學比酸性介質中的HER動力學低約兩到三個數量級,因此,設計制備高效的電催化劑催化堿性介質中的HER亟待解決。

 

鑒于此,武漢大學的羅威教授陳勝利教授團隊通過水熱法和高溫氮化工藝制備了碳布負載Cr摻雜Co4N納米棒陣列催化劑(Cr-Co4N/CC),Cr摻雜奇高了調節Co電子結構和促進水吸附和解離的親氧位點的協同效應,因此Cr-Co4N/CC在堿性介質中對HER具有優異的催化活性,其在1 mol/L KOH溶液中,獲得10 mA/cm2的電流密度僅需要21 mV的過電位,并且具有很好的循環穩定性。此外,研究發現摻雜其他高正價的過渡金屬(Mo,Mn,Fe)也會大大提高催化HER的性能,該工作為設計制備高催化活性的HER催化劑提供了一種新的思路。


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NaYao, Peng Li, Zirui Zhou, Yuanmeng Zhao, Gongzhen Cheng, Shengli Chen*,Wei Luo*. Synergistically Tuning Water and Hydrogen BindingAbilities Over Co4N by Cr Doping for Exceptional Alkaline HydrogenEvolution Electrocatalysis. Advanced Energy Materials, 2019.

DOI:10.1002/aenm.201902449

https://doi.org/10.1002/aenm.201902449

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