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第一作者：Kaiyuan Zheng

通訊作者：謝建平&袁勛

通訊單位：新加坡國立大學&青島科技大學

研究亮點：

1. 實現等計量單原子Au合金化反應。

2.通過結合高分辨串聯質譜和紫外-可見光譜，實時監測了單個Au原子在水溶性Ag₂₅團簇中的動態遷移行為，并結合DFT，從原子水平揭示合金化過程。

研究背景

金屬合金納米粒子(NPs)是一類很有前途的功能材料，在光學、催化、電化學和生物醫學等領域得到了越來越廣泛的應用。目前NPs的尺寸、形態與其理化性質之間的相互關系已經得到了證實，然而，關于雜原子的摻雜過程以及其在NPs中的具體位置還不是很清楚。此外，如何在原子水平上的深入理解異金屬的動態遷移過程還是比較困難。這些未解決的問題主要是由于在原子水平上表征NPs中原子分布方面的技術難題，特別是在實時跟蹤NPs反應過程中動態雜原子遷移過程的技術限制。

成果簡介

有鑒于此，新加坡國立大學的謝建平教授，青島科技大學的袁勛教授和加州大學河濱分校的江德恩教授結合高分辨串聯質譜和DFT等技術，原位追蹤了單個Au原子在水溶性₅(MHA)₁₈ (MHA = 6-巰基己酸)納米團簇中的動態遷移過程。研究發現，Au原子首先取代表面Ag₂(MHA)₃單元中的Ag，然后遷移到次外層的Ag₁₂二十面體中，最后遷移到內核，形成最穩定的合金結構。

圖1. Au原子在納米團簇中的動態遷移過程。

要點1：計量化學實現單原子Au摻雜

研究者以巰基己酸保護的Ag₂₅納米團簇為模型，以Au(I)-MHA配合物為異金屬前驅體，通過按照摩爾比1：1混合兩者，從而實現等計量單原子Au合金化反應。他們結合紫外-可見光譜和高分辨質譜對Ag₂₅以及AuAg₂₄團簇進行了表征。經過條件優化，獲得了可供研究合金化動態過程的最佳條件。

圖2. Ag₂₅(MHA)₁₈ 和AuAg₂₄(MHA)₁₈納米團簇紫外-可見光譜和高分辨質譜的相關表征。

要點2：利用原位高分辨串聯質譜追蹤動態摻雜過程

如何更深層次的去理解異金屬摻雜的位置以及機理一直是團簇領域重點關注的課題。對于油溶性的貴金屬納米團簇，單晶無疑是最佳選擇，從單晶上面就能很清晰的得知摻雜的位點。然而，水溶性團簇的結晶問題一直困擾著大家，阻礙著各種研究的步伐。謝建平教授利用高分辨質譜在原子級水平上理解了很多團簇全合成的機理，為我們可控合成團簇提供了系統的思路。

基于前期的工作，研究者們結合高分辨串聯質譜和紫外-可見光譜，實時監測了單個Au原子在水溶性Ag₂₅團簇中的動態遷移行為。成功為我們從原子級水平上揭示了整個合金化的過程。

圖4. 高分辨串聯質譜實時監測Au與Ag₂₅團簇反應的動態過程。

要點3：結合DFT，成功揭示整個動態遷移過程

結合理論計算的結果，整個合金化動態過程躍然紙上，整個動態過程可以分為3步。首先，單個Au原子會取代Ag₂₅團簇表面Ag₂MSA₃單元中的Ag原子，隨后進一步遷移到次外層的Ag₁₂二十面體中，最后取代內核的Ag，形成單原子Au摻雜的最穩定合金化團簇結構。

圖5. 單個Au原子在Ag₂₅納米團簇中動態遷移過程的機理。

小結

總之，該工作結合高分辨串聯質譜和DFT技術，成功揭示了單原子Au摻雜到水溶性Ag₂₅團簇中的動態遷移過程。為我們后續深入理解其他原子摻雜的行為學提供基礎，同時也將推動新型合金材料在基礎和應用領域的發展。

小編感悟

從不穩定的初始態到穩定的終態，這一過程像極了愛情。遇見你，也唯有把整個心裝著你，才算是最穩定吧~

參考文獻

Kaiyuan Zheng, Victor Fung, Xun Yuan,^*De-en Jiang, Jianping Xie^*. Real-time Monitoringof the Dynamic Intra-cluster Diffusion of Single Gold Atoms into SilverNanoclusters. J. Am. Chem. Soc. 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b05776

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05776

作者簡介

謝建平，新加坡國立大學（NUS）化學和生物分子工程系副教授。先后在清華大學獲得本科和碩士學位，然后在NUS獲新加坡國立大學與美國麻省理工學院聯合培養博士學位。其研究領域包括貴金屬納米團簇、納米醫學及應用環境納米技術。自2010年加入NUS后建立了生物納米金屬材料研究團隊，該團隊主要研究方向為貴金屬納米團簇的生物醫學及環境的應用。

課題組主頁：

http://cheed.nus.edu.sg/stf/chexiej/p_1.html

袁勛，青島科技大學材料科學與工程學院特聘教授，碩士生導師，金屬納米團簇研究團隊負責人。目前課題組承擔國家級、省部級等縱向課題九項，團隊負責人袁勛教授入選山東省“泰山學者青年專家”、山東省“省屬優青”。

課題組主頁：

https://yuanxun.qust.edu.cn/info/1041/1078.htm

江德恩，加州大學河濱分校教授，“美國總統青年科學家和工程師獎”獲得者。本科和碩士均畢業于北京大學。2005年在加州大學洛杉磯分校獲得博士學位。隨后在橡樹嶺國家實驗室從事博士后研究，2006年任國家實驗室研究員，于2014年加入加州大學河濱分校。江教授的研究主要集中在有機配體保護的貴金屬團簇以及能源相關問題的理論計算。

課題組主頁：http://research.chem.ucr.edu/groups/jiang/Home.html