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1. Chem. Soc.Rev.: 共軛聚合物 (ISs) 和無機半導體(CPs) 雜化光催化劑材料：從環境到能源的應用

眾所周之，光催化劑可以有效的利用太陽能，通過水分解和CO₂光還原（人工光合作用）等可持續的方法，來去除水中污染物或儲存能量。以前，光催化材料主要集中在無機半導體(ISs)的研究上（例如TiO₂），但由于其禁帶寬度的限制，并不能很好的利用太陽能，因此調節ISS的光響應并改進電荷分離和運輸成為重中之重。因此基于無機半導體（ISs）和共軛聚合物（CPs）的雜化光催化劑已經作為新型光敏材料出現。在這種雜化材料中，除去ISs仍具有之前的光催化活性外，CPs還可以在分子水平上控制光電、結構以及形態特征。

因此，ISs與CPs之間的協同作用可以改善雜化材料的光電荷產生和運輸、更寬的光譜響應、對光腐蝕的更高穩定性和更大的表面積，這些都有利于提高光催化性能。基于以上特點，IMDEA Energy的Víctor A. de la Pe?a O’Shea 團隊總結了IS-CP光催化通過光或光電催化在水分解、CO₂還原和N₂固定、污染物降解和能量轉換的進展，并對IS-CP光催化劑的未來發展的進行了展望。

Marta Liras*,   Mariam Barawi, Víctor A. de la Pe?aO’Shea*. Hybrid materials based onconjugated polymers and inorganic semiconductors as photocatalysts: fromenvironmental to energy applications. Chem. Soc. Rev. 2019.

DOI: 10.1039/c9cs00377k

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c9cs00377k#!divAbstract

2. Angew：電化學拓寬黃素光催化范圍：未活化醇的光電催化氧化

核黃素衍生的光催化劑廣泛應做醇氧化。然而，迄今為止，該催化方法的范圍僅限于芐醇。近日，康奈爾大學Song Lin等研究了不存在或存在硫脲作為助催化劑的情況下黃素催化氧化反應的機理。

有了機理學上的認識，作者進一步開發了一對黃素和二烷基硫脲催化劑對伯和仲脂肪醇進行電化學驅動的光化學氧化。電化學避免了O₂氧化劑的使用和H₂O₂副產物的生成，從而避免了反應條件下硫脲的氧化降解。該工作開辟了一條新的機理途徑，其中未活化的醇的氧化是通過噻吩基介導的氫原子來實現的。

WenZhang, Song Lin*, et al. Electrochemistry Broadens the Scope of FlavinPhotocatalysis: Photoelectrocatalytic Oxidation of Unactivated Alcohols. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201910300

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910300

3. Angew：氧化石墨烯修飾的鑭系納米探針用于靶向腫瘤的可見/NIR II發光成像

鑭摻雜的納米晶體(Ln³⁺-NCs)在用于對活細胞和深部組織進行發光成像時具有很好的應用前景。然而，制備親水性和具有分子識別能力的Ln³⁺-NCs在目前仍是一個不小的難題。福州大學楊黃浩教授和中科院長春應化所陳學元研究員合作，通過在氧化石墨烯(NCs@GO)中封裝Ln³⁺-NCs來解決這一問題。

實驗所制備的單分散NCs@GO可以將NCs具有的可見/NIR-II發光與氧化石墨烯獨特的表面性質和生物醫學功能相結合。這種二元納米結構不僅具有廣泛的溶劑分散性、高效的細胞攝取性和良好的生物相容性，而且可以被各種試劑進行進一步的修飾，如DNA、蛋白質和納米顆粒等。實驗結果表明，NCs@GO能夠同時實現細胞內示蹤和microRNA-21的可視化以及在1525 nm激光下的高敏感體內腫瘤靶向NIR-II成像。

XiaorongSong, Huanghao Yang, Xueyuan Chen. et al. Graphene Oxide Modified LanthanideNanoprobes for TumorTargeted Visible/NIR-II Luminescence Imaging. Angewandte ChemieInternational Edition. 2019

DOI:10.1002/anie.201909416

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909416

4. Angew：亮黃色！銀摻雜的無鉛鈉銦雙鈣鈦礦納米晶體

無鉛鹵化物鈣鈦礦納米晶體（NCs）已引起了廣泛關注，這可以解決鈣鈦礦鉛的毒性和不穩定性問題。韓克利團隊通過可變溫度熱注入合成了未摻雜和摻銀的Cs₂NaInCl₆ NCs直接帶隙雙鈣鈦礦。

由于暗態的自陷激子（STE），Cs₂NaInCl₆ NC幾乎沒有光致發光。通過摻雜Ag⁺可以將暗STE轉換為亮STE，從而產生亮黃色發射光，其最高光致發光量子效率為31.1％。動力學機理有待進一步研究。此外，摻銀的NC比未摻雜的NC具有更好的穩定性。該結果為增強高性能發光體無鉛鈣鈦礦NC的光學性能提供了一種新方法。

Lead‐Free Sodium–Indium Double Perovskite Nanocrystals through Doping Silver Cationsfor Bright Yellow Emission，Angew, 2019

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909525

5. Agnew: 一種簡單高效提高光電化學性能的方法——硼酸鹽改性BiVO₄光電陽極

在光電催化電解水中，半導體光陽極材料常采用在摻雜或者在表面修飾助催化劑的方法，來解決電荷復合和高催化勢壘的問題。而近日瑞典皇家理工學院BiaobiaoZhang 團隊，通過簡單的在硼酸鹽緩沖溶液中浸泡BiVO₄樣品，以用來解決以上問題。

在這種簡單的方法中，通過在分子水平上引入硼酸鹽基團來改善BiVO₄的局部催化環境。自錨定的硼酸鹽作為鈍化劑，有效的減少了表面電荷重組；配體用于修飾催化中心，以更快的促進水氧化。改性后的BiVO₄光陽極在不需要摻雜或對催化劑改性的情況下，在1.23V的偏壓下光電流密度為3.5 mA cm^-2，起始電位相對于原始的BiVO₄負移了250 mV左右。這為提高光電陽極的光電化化學性能提供了一種非常簡單的方法。

Qijun Meng，Biaobiao Zhang* et al. Efficient BiVO₄ photoanodesby postsynthetic treatment: remarkable improvements inphotoelectrochemical performance from facile borate modification. Angew.,2019.

DOI:10.1002/anie.201911303

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911303

6. Angew: 通過2D的氧化前體釋放極化子以促進BiVO₄電荷傳輸

結合光伏電池（PV）的BiVO₄光電化學電極（PEC）已顯示出巨大的潛力，可以成為一種緊湊且經濟高效的太陽能產氫設備。然而，由于氧空位鍵合極化子的阻力，PEC部分仍面臨諸如電荷傳輸效率差的問題。

為了有效抑制氧空位的形成，北京深圳研究生院Shihe Yang和中山大學Yexiang Tong團隊通過使用具有高氧化性的二維（2D）前體碘酸鉍（BiOIO₃）作為內部氧化劑，開發了一種合成BiVO₄光陽極的新途徑。隨著氧空位的減少，結合的極化子得以釋放，從而實現了BiVO₄內的快速電荷傳輸。基于消除了氧空位的BiVO₄，串聯裝置的性能提高了一倍。該工作為精心設計前體并突破高效PEC-PV太陽能燃料裝置的電荷傳輸限制提供了新途徑。

WeitaoQiu, Shuang Xiao, Jingwen Ke, Zheng Wang, Songtao Tang, Kai Zhang, Wei Qian,Yongchao Huang, Duan Huang, Yexiang Tong, Shihe Yang, Freeing the polarons tofacilitate charge transport in BiVO₄ from oxygen vacancies with anoxidative 2D precursor, Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201912475

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912475

7. Angew：DNA標記的抗體對細胞進行蛋白質特異性、多色和3D的STED成像

超分辨STED成像技術對于促進和推動對細胞生物學的發展大有幫助。而作為一種使用高強度激發光的熒光顯微成像模式，熒光標記的光漂白是STED成像所面臨的一個主要難題，并且其信噪比和空間分辨率也都會受到影響，從而限制了從成像結果中所提取的信息量。

歐洲分子生物學實驗室Marko Lampe博士、德國法蘭克福歌德大學Christoph Spahn和Mike Heilemann教授合作利用熒光標記的短寡核苷酸來進行共聚焦和STED成像，它們可以在瞬間與蛋白特異性抗體上的互補寡核苷酸相結合。實驗結果表明，在該基于DNA的STED成像系統中，熒光標記會發生持續交換，從而可以有效地避免共價標記所產生的光漂白，非常適用于對整個細胞進行靶向的雙色STED成像。

ChristophSpahn, Marko Lampe, Mike Heilemann. et al. Protein-specific, multi-color and 3DSTED imaging in cells with DNA-labeled antibodies. Angewandte ChemieInternational Edition. 2019

DOI:10.1002/anie.201910115

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910115

8. Angew：多功能管狀有機籠負載超細鈀納米粒子復合物用于串聯催化

多孔有機籠（POCs）可作為載體用于穩定粒徑小于2.0 nm且具有優良催化能力的超細金屬納米粒子，然而由于POCs載體缺乏多功能性質，有關多孔有機籠負載催化劑協同催化有機反應的研究還沒有被報道。鑒于此，北京科技大學的姜建壯教授、王海龍教授課題組和科羅拉多大學的張偉教授課題組合作，以3（四醛）+6（環己二胺）為原料，將2,1,3-苯并噻二唑基團引入POCs分子，設計制備了具有傳感和光催化性能的多功能有機籠分子（MTC1），它對二價鈀離子的選擇性熒光傳感檢測限極低為38 ppb，表明這兩種物質之間存在有效的絡合。

隨后用NaBH₄還原MTC1和乙酸鈀，得到籠支撐的高度分散的超細鈀納米粒子，其窄粒徑分布為1.9±0.4 nm，這種超細鈀納米粒子在與具有光催化活性的多功能有機分子籠合作，實現了高效的級聯反應，包括可見光誘導的4‐硝基苯基硼酸到4‐硝基苯酚的好氧化反應，以及隨后與NaBH₄進行的氫化還原反應。該工作對于設計制備能夠感知、引導納米顆粒生長、促進光催化有機反應的多功能有機籠具有重要的借鑒意義，展示了這種新型多孔材料的光明前景。

NanaSun, Chiming Wang, Hailong Wang, Le Yang, Peng Jin, Wei Zhang, JianzhuangJiang. Multifunctional Tubular Organic Cage‐SupportedUltrafine Palladium Nanoparticles for Sequential Catalysis. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201908703

https://doi.org/10.1002/anie.201908703

9. Angew：SnS₂/SnO₂結在空心多殼結構中產生晶格畸變實現高效可見光驅動CO₂還原

精確控制納米材料的微/納米結構，例如空心多殼結構（HoMS），對各種應用具有重要意義。近日，中科院過程工程研究所Dan Wang等首次實現了控制HoMS構件單元的晶體結構，如控制HoMS的晶格畸變。位于SnS₂/SnO₂納米界面的晶格畸變可以提供額外的活性位點，這不僅可以提高其可見光下的催化活性，而且可以改善光激發電子-空穴對的分離。

由于高效的光利用率和HoMS的自然優勢的結合，在不使用任何敏化劑或貴金屬的情況下，該材料在固-氣系統中實現了創紀錄的光催化CO₂還原活性，且具有出色的穩定性和100％的CO選擇性。

FeifeiYou, Dan Wang*, et al. Lattice Distortion in Hollow Multi‐shelled Structures forEfficient Visible Light CO₂Reduction with SnS₂/SnO₂ Junction. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912069

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912069

10. Angew綜述：介孔二氧化硅在磁性顆粒界面的自組裝生長研究進展

有序介孔材料與磁性顆粒的界面是合理設計核-殼結構的功能多孔復合材料的重要發展方向。由于組裝后的磁性納米顆粒的性質和介孔二氧化硅(高表面積,大孔隙體積、孔隙度、和生物相容性)具有協同優勢，在化學、材料、生物工程和生物醫學等領域具有巨大的應用潛力。界面組裝方法和策略使磁性介孔氧化硅材料的合理構建成為可能，這種材料具有明確的核-殼結構，并能精確地調整形貌、孔隙參數和表面潤濕性，從而能夠決定性地影響其物理和化學性能，進而提高其應用性能。

近日，電子科技大學的岳秦研究員和復旦大學的鄧勇輝教授課題組合作綜述了近年來國內外在核/殼磁性介孔氧化硅的合成方法，以及在孔徑、形貌、孔結構調控等方面的研究進展。該工作詳細介紹的合成原理和界面組裝機制有助于指導研究人員設計出具有理想物理參數和性能的高質量核殼磁性介孔材料。

Yonghui Deng, Qin Yue, Jianguo Sun, Yijin Kang.Recent Advance in Interfacial Assembly Growth of Mesoporous Silica on MagnetiteParticles. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201911690

https://doi.org/10.1002/anie.201911690

11. Angew：可腎清除的雙光探針用于對造影劑所致的急性腎損傷進行實時成像

造影劑所致的急性腎損傷(CIAKI)是一種醫學并發癥，其具體表現為患者在使用造影劑后腎功能迅速惡化。而由于目前對CIAKI進行的診斷通常依賴于在體外檢測晚期的血液或尿液中的生物標志物，因此這種診斷方式往往不夠實時和敏感。新加坡南洋理工大學浦侃裔教授團隊合成了一種用于對CIAKI進行體內實時成像的可激活雙光探針(ADR)。

ADR具有化學發光和近紅外熒光(NIRF)兩種信號通道,可以分別被氧化應激(超氧化物陰離子,O₂^?-)和溶酶體損傷(NAG)激活。由于ADR具有較高的腎臟清除效率，它可以在出現腎小球濾過率(GFR)顯著降低和CIAKI組織損傷之前對活體小鼠腎臟中的O₂^?-和NAG的升高狀況進行檢測。這種機制也使得ADR的檢測效果要優于目前的臨床檢測方法，因此這一工作也為在分子水平上對腎功能進行實時的無創監測提供了新的策略。

JiaguoHuang, Kanyi Pu. et al. Renal-Clearable Duplex Optical Reporter for Real-timeImaging of Contrast-induced Acute Kidney Injury. Angewandte ChemieInternational Edition. 2019

DOI:10.1002/anie.201910137

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910137

12. Angew：中性介質中3D自支撐氧氣電催化電極的分子工程

能量轉換和存儲技術需要高效的析氧反應（OER）和氧還原反應（ORR）電極。近日，陜西師范大學Rui Cao等報道了一種組裝策略，將Co咔咯共價接枝到Ti網格上生長的Fe₃O₄納米陣列上。

與單獨的Fe₃O₄相比，Co咔咯修飾的電極在中性介質的OER和ORR活性和耐久性均有明顯改善。與報道的電極相比，它還具有更高的原子效率，TOF至少高兩倍。在中性鋅空氣電池中使用該電極，可實現1.19 V的小充放電電壓間隙，90.4 mW/cm²的大峰值功率密度以及100小時以上的高可充電穩定性，這為在金屬空氣電池中進行分子電催化開辟了一條有希望的途徑。該工作代表了用于電催化的分子工程電極，并展示了其在能量轉換和存儲中的潛在應用。

LisiXie, Xialiang Li, Rui Cao*, et al. Molecular Engineering of 3D Self‐Supported Electrode for Oxygen Electrocatalysis in NeutralMedia. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201911441

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911441

13. Angew：無缺陷石墨烯和環氧化學鏈助力Si負極穩定循環

鋰離子電池與傳統的二次電池相比，具有高能量、高工作電壓、高安全性、環境污染小等優點。其中，負極材料作為鋰離子電池儲鋰的主體，在充放電過程中能夠實現鋰離子的嵌入和脫出，是提高鋰離子電池總比容量、循環性能、充放電等性能的關鍵。在負極材料中，碳基負極材料一直以來都占據著主要地位，然而碳基負極材料難以在循環過程中保持穩定，極大限制了鋰離子電池的發展。

四川大學的Wei Liu副教授和美國德州大學的David Mitlin教授合作設計了一種新的納米硅-石墨烯雜化方法，該方法可以形成獨特穩定的固體電解質間相，通過將膨脹的石墨輕輕剝離，形成“無缺陷”石墨烯，同時引入高質量負載(48 wt. %)的Si納米顆粒，硅烷表面處理產生環氧化學鏈，通過環氧開環反應將納米硅與CMC粘結劑機械結合，提高極片的應變耐受能力及電極界面的穩定性，作為負極材料顯著提高了負極的循環穩定性。該工作發現的硅表面的化學-機械穩定和SEI相關失效之間的協同作用為設計高循環穩定性的電極材料提供了一種新的思路。

WeiLiu, Hongju Li, Jialun Jin, Yizhe Wang, Zheng Zhang, Zidong Chen, Qin Wang,Yungui Chen, Eunsu Paek, David Mitlin. Synergy of Epoxy Chemical Tethers and Defect‐Free Graphene in Enabling Stable Lithium Cycling of SiliconNanoparticles. Angewandte Chemie International Edition, 2019

DOI: 10.1002/anie.201906612

https://doi.org/10.1002/anie.201906612