1. Acc. Chem. Res.: 單分子檢測(cè)技術(shù)：一條通向化學(xué)和生命科學(xué)基礎(chǔ)極限的光明之路
單分子操作技術(shù)主要是指應(yīng)用一定的實(shí)驗(yàn)儀器和方法，對(duì)單個(gè)分子進(jìn)行操作，它包括原子力顯微鏡技術(shù)、光鑷技術(shù)、單分子熒光光譜技術(shù)等。生命單元的基本功能主要取決于單個(gè)大分子，單分子操縱方法在研究單個(gè)生物分子的性質(zhì)上具有直接，準(zhǔn)確，實(shí)時(shí)等獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。
近日，北京大學(xué)的郭雪峰課題組總結(jié)了單分子檢測(cè)技術(shù)方面的重大突破，探討了單分子檢測(cè)技術(shù)的機(jī)遇與挑戰(zhàn)，基于可靠的GMG-SMJ或SiNW-FET單分子電學(xué)檢測(cè)平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)化學(xué)/生物事件的單分子動(dòng)態(tài)過(guò)程的直接、免標(biāo)簽、實(shí)時(shí)原位測(cè)量，為單分子科學(xué)技術(shù)領(lǐng)域開(kāi)辟了新的方向。
Yu Li, Chen Yang, Xuefeng Guo.Single-Molecule Electrical Detection: A Promising Route toward the FundamentalLimits of Chemistry and Life Science. Accounts of Chemical Research, 2019.
DOI:10.1021/acs.accounts.9b00347
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.9b00347
2. Acc. Chem. Res.：納米材料調(diào)控自噬的腫瘤治療研究進(jìn)展
癌癥是嚴(yán)重影響人類健康的重大疾病。隨著納米科技的迅猛發(fā)展，納米藥物在腫瘤診療中應(yīng)用得到了長(zhǎng)足發(fā)展。自噬是細(xì)胞維持自身穩(wěn)態(tài)的關(guān)鍵生物學(xué)過(guò)程。細(xì)胞中低水平的基礎(chǔ)自噬有助于維持自身穩(wěn)態(tài)，而在很多物理、化學(xué)、生物的病理因素脅迫下，細(xì)胞中自噬水平往往會(huì)大幅度提高。這種“誘導(dǎo)性”的過(guò)度、異常的自噬會(huì)對(duì)細(xì)胞產(chǎn)生負(fù)面影響甚至導(dǎo)致細(xì)胞死亡。近年來(lái)的研究發(fā)現(xiàn)納米材料引發(fā)細(xì)胞自噬是細(xì)胞對(duì)納米材料的一種普遍性響應(yīng)機(jī)制。
有鑒于此，華南理工大學(xué)醫(yī)學(xué)院、生命科學(xué)研究院溫龍平教授和張?jiān)茓筛苯淌?/strong>團(tuán)隊(duì)致力于納米材料調(diào)控細(xì)胞自噬的研究，突破性地發(fā)現(xiàn)不同納米材料誘發(fā)的自噬對(duì)細(xì)胞命運(yùn)有著相反的影響（促死亡或促生存），探討了其具體機(jī)制，并針對(duì)兩種截然不同的自噬類型發(fā)展了納米藥物通過(guò)調(diào)控自噬促進(jìn)癌癥治療的新策略。
YunjiaoZhang*, Li ZhangJinhao Gao*, Longping Wen*. Pro-Death or Pro-Survival:Contrasting Paradigms on Nanomaterial-Induced Autophagy and Exploitations forCancer Therapy. Accounts of Chemical Research. 2019
DOI: 10.1021/acs.accounts.9b00397
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00397
3. Chem. Soc. Rev.：局部生物材料可輔助癌癥免疫治療并引發(fā)全身抗腫瘤響應(yīng)
通過(guò)刺激患者自身的免疫系統(tǒng)來(lái)攻擊癌細(xì)胞的癌癥免疫治療在臨床實(shí)驗(yàn)中具有良好的治療效果，但是諸如有限的臨床響應(yīng)率和自體免疫相關(guān)的不良反應(yīng)等關(guān)鍵問(wèn)題仍有待解決。近年來(lái)，人們發(fā)現(xiàn)利用生物材料進(jìn)行輔助的局部治療方法，包括局部放療、化療或光療等都可以通過(guò)誘導(dǎo)免疫原性細(xì)胞死亡(ICD)來(lái)刺激免疫系統(tǒng)。而將局部治療后所引發(fā)的腫瘤特異性免疫反應(yīng)和免疫檢查點(diǎn)阻斷(ICB)治療相結(jié)合，可以攻擊全身擴(kuò)散的轉(zhuǎn)移性癌細(xì)胞，進(jìn)而產(chǎn)生免疫記憶以抑制腫瘤復(fù)發(fā)。
因此，利用生物材料進(jìn)行局部的免疫調(diào)節(jié)治療也被證明是改善治療響應(yīng)和減少癌癥免疫治療副作用的一種有效策略。蘇州大學(xué)陳倩教授和劉莊教授合作，對(duì)利用生物材料進(jìn)行輔助局部治療并增強(qiáng)抗癌免疫的最新進(jìn)展、面臨的挑戰(zhàn)和未來(lái)機(jī)遇進(jìn)行了綜述總結(jié)；并討論了這一領(lǐng)域發(fā)展前景以及臨床轉(zhuǎn)化的可能性。
QianChen, Zhuang Liu. et al. Local biomaterials-assisted cancer immunotherapy totrigger systemic antitumor responses. Chemical Society Reviews. 2019
DOI:10.1039/C9CS00271E
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cs/c9cs00271e#!divAbstract
4. Joule: 13.6％最高效率！全小分子有機(jī)太陽(yáng)能電池
為了在全小分子有機(jī)太陽(yáng)能電池（ASM OSC）中實(shí)現(xiàn)施主和受主之間合理的相分離，增強(qiáng)了小分子的結(jié)晶度和分子間相互作用。中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院Shirong Lu和Zeyun Xiao以及重慶大學(xué)Kuan Sun團(tuán)隊(duì)采用新的小分子供體BTR-Cl與非富勒烯受體Y6共混以實(shí)現(xiàn)此目的。
該受體具有互補(bǔ)的吸收曲線和良好匹配的能級(jí)，可獲得顯著的相分離和最佳的膜形態(tài)。結(jié)果，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的13.6％的高效率，這在ASM OSC中邁出了一大步。該結(jié)果突出了結(jié)晶度對(duì)相分離的重要性，表明了OSC中液晶材料的巨大前景。
All-Small-MoleculeOrganic Solar Cells, Joule, 2019
DOI:10.1016/j.joule.2019.09.009
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119304696
5. EES綜述: 水系鋅離子電池面臨的挑戰(zhàn)與機(jī)遇
以水基電解質(zhì)為基礎(chǔ)的鋅離子電池具有引人注目的價(jià)格優(yōu)勢(shì)、具有競(jìng)爭(zhēng)力的性能和出色的安全性，是替代當(dāng)前鋰離子電池系統(tǒng)的一種先進(jìn)儲(chǔ)能化學(xué)技術(shù)。開(kāi)發(fā)可充電的鋅離子水電池（ZIBs）的嘗試最早可以追溯到20世紀(jì)80年代，自2015年以來(lái)，這一領(lǐng)域的研究活動(dòng)在全球范圍內(nèi)激增。盡管到目前為止，電極材料的探索已經(jīng)取得了很大的成就，但在材料層面，甚至在整個(gè)水性ZIBs系統(tǒng)上都面臨著巨大的挑戰(zhàn)，導(dǎo)致其無(wú)法滿足商業(yè)需求。
近日，中南大學(xué)的周江教授和梁叔全教授綜述了水性ZIBs電極材料和電解質(zhì)的研究現(xiàn)狀，分析了目前在陰極/陽(yáng)極材料和電解質(zhì)優(yōu)化方面存在的問(wèn)題，詳細(xì)討論了實(shí)現(xiàn)實(shí)用水性ZIBs應(yīng)注意的問(wèn)題和可行的解決方案，需要指出的是，僅僅改進(jìn)電極材料是不夠的，對(duì)整個(gè)電池系統(tǒng)的協(xié)同優(yōu)化策略也是迫切需要的，最后，他們對(duì)今后ZIBs的優(yōu)化設(shè)計(jì)提出了展望。
Boya Tang, Lutong Shan,Shuquan Liang, Jiang Zhou. Issues and Opportunities Facing Aqueous Zinc-ionBatteries. Energy & Environmental Science, 2019.
DOI: 10.1039/C9EE02526J
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee02526j#!divAbstract
6. EES: 太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的可再生電化學(xué)循環(huán)用于能量收集與存儲(chǔ)
太陽(yáng)能發(fā)電是一種可再生能源，具有巨大的應(yīng)用潛力，其廣泛開(kāi)發(fā)和應(yīng)用對(duì)于解決能源短缺和環(huán)境污染具有重要意義。然而，太陽(yáng)能是一種晝夜循環(huán)的間歇性能源，其有效利用還需要能量?jī)?chǔ)存和裝換裝置的配合，另外，太陽(yáng)能電池產(chǎn)業(yè)鏈條中很多環(huán)節(jié)都會(huì)造成一定的環(huán)境污染。
鑒于此，德州大學(xué)的余桂華教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)了一種新型的雙功能集流體兼太陽(yáng)輻射吸收器用于太陽(yáng)能的轉(zhuǎn)化與收集，該裝置基于溫差原電池原理，為光驅(qū)動(dòng)的再生電化學(xué)循環(huán)，原料綠色環(huán)保，裝置簡(jiǎn)單，而且該裝置還可以利用浪費(fèi)的熱能，該裝置在可持續(xù)性綠色能源器件領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。
YuDing, Xuelin Guo, Katrina Ramirez-Meyers, Yangen Zhou, Leyuan Zhang, Fei Zhao,Guihua Yu. Simultaneous energy harvesting and storage via solar-drivenregenerative electrochemical cycles. Energy & Environmental Science, 2019.
DOI:10.1039/C9EE01930
https://pubs_rsc.gg363.site/en/content/articlelanding/2019/ee/c9ee01930h/unauth
7. Nano Lett.：NaCeF4 : Gd，Tb ScNPs作為X射線響應(yīng)光敏劑用于多模態(tài)成像引導(dǎo)的同步放射/放射動(dòng)力療法
對(duì)放射動(dòng)力治療(RDT) 中x射線直接響應(yīng)的光敏劑(PSs)具有良好的成像能力，在癌癥治療中具有廣闊的應(yīng)用前景。在此，華中科技大學(xué)楊祥良研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合蘇州大學(xué)程亮研究團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了Ce（鈰）摻雜的NaCeF4:Gd（釓），Tb（鋱）閃爍納米粒子(ScNP或閃爍體（scintillator）)。由于Ce離子的感光作用，Tb離子在x射線輻射下可以發(fā)出熒光，從而觸發(fā)x射線激發(fā)熒光(XEF)。此外，Ce和Tb離子可以吸收x射線產(chǎn)生的二次電子能量，產(chǎn)生RDT所需的活性氧(ROS)。
由于鑭系元素對(duì)x射線的固有吸收，NaCeF4:Gd，Tb ScNPs還可同時(shí)作為CT成像造影劑和放療增敏劑。最重要的是，由于Ce和Tb離子的摻雜，Gd3+離子的橫向弛豫時(shí)間縮短，使得ScNPs首次在T2加權(quán)MR成像中表現(xiàn)優(yōu)異。體外和體內(nèi)研究均證實(shí)了此ScNPs在XEF、CT和T2加權(quán)MR成像中的優(yōu)異性能，并且在x射線輻射下實(shí)現(xiàn)了同步RT/RDT，對(duì)腫瘤發(fā)展具有顯著抑制作用。更重要的是，靜脈注射ScNPs后未觀察到全身毒性。此項(xiàng)研究表明ScNPs在深部腫瘤多模態(tài)成像引導(dǎo)的RT/RDT領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛力。
JunHu, Liang Cheng, Xiangliang Yang, et al. NaCeF4:Gd,Tb Scintillatoras an X-ray Responsive Photosensitizer for Multimodal Imaging-GuidedSynchronous Radio/Radiodynamic Therapy. Nano Lett., 2019.
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b03682
8. ACS Nano: 原位電化學(xué)透射技術(shù)研究Co3O4納米顆粒在析氧過(guò)程中的形貌和結(jié)構(gòu)演變
揭示電催化過(guò)程的機(jī)理是尋找更高效、更穩(wěn)定的清潔能源轉(zhuǎn)換催化基的基礎(chǔ)。雖然現(xiàn)在有幾種原位技術(shù)可以跟蹤電催化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化，特別是水裂解過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化，但是對(duì)納米結(jié)構(gòu)電催化劑的形態(tài)變化仍缺乏直接的觀察。近日，斯特拉斯堡大學(xué)的Ovidiu Ersen教授團(tuán)隊(duì)采用原位EC-TEM方案，包括樣品沉積，觀察模式以及原位與非原位電化學(xué)條件檢測(cè)鈷氧化物Co3O4納米顆粒電催化劑在析氧反應(yīng)(OER)中的形態(tài)和結(jié)構(gòu)改變，這種原位透射電子顯微鏡方法可以在納米電極最初暴露在不同的水溶液電解質(zhì)或在開(kāi)放的條件下觀察其化學(xué)、形態(tài)和結(jié)構(gòu)的演變發(fā)生。
結(jié)果表明，在OER過(guò)程中Co3O4納米顆粒電催化劑發(fā)生了表面非晶化，產(chǎn)生了納米鈷樣氧化相，且這個(gè)過(guò)程是不可逆的，此外還發(fā)現(xiàn)這種結(jié)構(gòu)的重組似乎有利于水氧化的電催化活性，在反應(yīng)過(guò)程中形成的非晶相似乎是Co3O4納米基材料電催化OER的活性物種。該工作對(duì)利用原位電化學(xué)TEM來(lái)揭示電催化劑在電化學(xué)過(guò)程中的具有借鑒意義。
Nathaly Ortiz Pe?a, DrisIhiawakrim, Madeleine Han, Benedikt Lassalle-Kaiser, Sophie Carenco, Clément Sanchez, ChristelLaberty-Robert, David Portehault, Ovidiu Ersen. Morphological and StructuralEvolution of Co3O4 Nanoparticles Revealed by in Situ ElectrochemicalTransmission Electron Microscopy during Electrocatalytic Water Oxidation. ACS Nano,2019.
DOI: 10.1021/acsnano.9b04745
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b04745
9. ACS Nano: 基于二維材料的通用擠壓式垂直3D打印方法
二維材料（如氮化硼(BN)、石墨烯和二硫化鉬）在新興能源、環(huán)境和電子領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。將2D材料組裝成垂直排列的結(jié)構(gòu)是非常理想的，但由于在加工過(guò)程中不符合能力最低原理，因此基于溶液的自組裝過(guò)程形成垂直排列結(jié)構(gòu)極具挑戰(zhàn)性。近日，美國(guó)馬里蘭大學(xué)的胡良兵教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種通用的基于漿料的擠壓式垂直3D打印方法，以BN納米片為基礎(chǔ)單元，在多尺度上制造垂直排列的二維材料。
3D打印的宏觀垂直BN陣列是由垂直排列的納米級(jí)BN納米片組成的。性能改進(jìn)后的油墨具有顯著的剪切減薄特性和超高的儲(chǔ)存模量，這使得分層排列結(jié)構(gòu)的形成成為可能。由此得到的垂直排列的二維納米薄片多尺度結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出了優(yōu)異的垂直導(dǎo)熱性能，最高可達(dá)5.65 W/mK，顯著高于傳統(tǒng)水平排列BN結(jié)構(gòu)的導(dǎo)熱性能。二維氮化硼納米片的垂直3D打印可以擴(kuò)展到其他二維材料，用于構(gòu)建一系列新興技術(shù)，如電池、薄膜和結(jié)構(gòu)材料的垂直排列結(jié)構(gòu)。
Zhiqiang Liang, Yong Pei,Chaoji Chen, Bo Jiang, Yonggang Yao, Hua Xie, Miaolun Jiao, Gegu Chen, TangyuanLi, Bao Yang, Liangbing Hu. General, Vertical, Three-Dimensional Printing ofTwo-Dimensional Materials with Multiscale Alignment. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.9b04202
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b04202
10. AEM綜述: 基于ABX3的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池表面科學(xué)研究
ABX3型金屬鹵化物鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）的效率已超過(guò)25％，朝著理論極限發(fā)展。要獲得PSC的全部潛力，需要了解器件的工作機(jī)制和電荷復(fù)合，材料質(zhì)量以及能級(jí)匹配等方面。戚亞冰團(tuán)隊(duì)從表面/界面科學(xué)研究的角度介紹了設(shè)計(jì)PSC的重要性。
為此目的，討論了最近的案例研究，以證明通過(guò)表面科學(xué)技術(shù)探測(cè)鈣鈦礦中的局部異質(zhì)性（例如晶粒，晶粒邊界，原子結(jié)構(gòu)等）如何有助于將材料特性與PSC器件性能相關(guān)聯(lián)。重點(diǎn)討論了鈣鈦礦膜中電子缺陷的產(chǎn)生和修復(fù)如何限制器件效率，再現(xiàn)性和穩(wěn)定性，以及如何在電流-電壓曲線中引起時(shí)間依賴性瞬態(tài)行為。在這些研究的基礎(chǔ)上，提出了進(jìn)一步提高效率和穩(wěn)定性以及減少回滯的策略。
Progressof Surface Science Studies on ABX3‐Based MetalHalide Perovskite Solar Cells，Adv. Energy Mater. 2019
DOI:10.1002/aenm.201902726
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201902726#
11. ACS Catalysis: 電解質(zhì)助力高選擇性CO2低過(guò)電位電催化還原
電化學(xué)CO2還原反應(yīng)是利用可再生電力將CO2轉(zhuǎn)化為碳基產(chǎn)品的一種非常具有潛力的應(yīng)用技術(shù)，低成本、高活性、高選擇性和穩(wěn)定性的催化劑將成為實(shí)現(xiàn)工業(yè)化CO2RR的關(guān)鍵，研究人員對(duì)其進(jìn)行了大量研究，電解質(zhì)可以促進(jìn)催化劑催化活性的充分發(fā)揮，然而研究電解質(zhì)對(duì)催化過(guò)程影響的報(bào)道卻還比較少。
近日，復(fù)旦大學(xué)的鄭耿鋒教授和阿爾伯塔大學(xué)的駱靜利教授課題組合作研究了KHCO3電解質(zhì)濃度效應(yīng)對(duì)具有低成本的核殼結(jié)構(gòu)Cu2O@SnOx納米顆粒衍生催化劑，高選擇性轉(zhuǎn)化CO2的活性和選擇性的影響。通過(guò)對(duì)反應(yīng)級(jí)數(shù)和Tafel斜率的分析，確定了HCO3參與的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移是雜化催化劑在KHCO3水溶液中CO2RR的速率決定步驟，在高濃度的KHCO3溶液中，CO的選擇性幾乎達(dá)到100%，同時(shí)能量效率高達(dá)71.8%，這是KHCO3的濃度效應(yīng)與相關(guān)的pH效應(yīng)共同作用的結(jié)果。該工作為為電解質(zhì)助力催化劑實(shí)現(xiàn)高性能具有重要的借鑒意義。
Tengfei Li, Chao Yang, Jing-LiLuo, Gengfeng Zheng. Electrolyte Driven Highly Selective CO2Electroreduction at Low Overpotentials. ACS Catalysis, 2019.
DOI: 10.1021/acscatal.9b02443
https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02443
12. Nano Energy：多層納米片RuNi合金納米結(jié)構(gòu)用于高效電催化制氫
合理設(shè)計(jì)和合成高效電催化析氫反應(yīng)催化劑是開(kāi)發(fā)利用可再生氫能源的關(guān)鍵。近日，新加坡南洋理工大學(xué)和香港城市大學(xué)的張華教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)一鍋溶劑熱法制備了由多層納米片組成的RuNi合金納米結(jié)構(gòu)，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性。
在堿性條件下，10mA/cm2的過(guò)電位只有15mV，Tafel斜率僅為28 mV/dec，比商業(yè)Ru/C和Pt/C催化劑均要低，這種出色的電催化性能可以歸因于擁有高的電化學(xué)表面積(154m2/g)和鎳合金效應(yīng)的協(xié)同作用，兩者共同促進(jìn)了水的解離以及氫的吸脫附過(guò)程。該工作對(duì)于高效電催化新材料的合理設(shè)計(jì)和合成具有重要的借鑒意義。
Guigao Liu, Wei Zhou, Bo Chen,Qinghua Zhang, Xiaoya Cui, Bing Li, Zhuangchai Lai, Ye Chen, Zhicheng Zhang,Lin Gu, Hua Zhang. Synthesis of RuNi alloy nanostructures composed ofmultilayered nanosheets for highly efficient electrocatalytic hydrogenevolution. Nano Energy, 2019.
DOI:10.1016/j.nanoen.2019.104173
https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104173
