第一作者:Zewen Zhuang, Yu Wang, Cong-Qiao Xu
通訊單位:清華大學
研究亮點:
1. 開發了一種具有高活性表面的三維結構電催化劑
2. 實現了在全pH范圍內的高效電催化水分解產氫
電解水催化劑擬解決的關鍵問題
高效電解水是可持續能源的關鍵,設計合成高效的水分解電催化劑是目前研究的重點問題。一個容易被人忽視的問題在于,很多金屬納米顆粒都部分嵌入以至于包覆在載體中,導致具有催化活性的表面減少。而且,顆粒尺寸越小,無效的活性表面就更多。
具有開放結構的三微納米框架材料,可以有效提高原子利用率,解決上述問題。這些三維納米結構的來源有多種,其中MOF衍生材料是其中佼佼者。不過,在合成方法上,還是存在一些問題亟待解決。一個關鍵的問題在于,很多納米顆粒還是堆積在MOF衍生材料的孔道中,不是立項狀態下的一個一個均勻分散。這就重新回到了我們之前的問題:活性表面減少!
成果簡介
有鑒于此,清華大學李亞棟、陳晨、彭卿等人報道了一種基于三維開放納米結構的納米催化材料,極大地增加了原子利用率,更多的活性位暴露,實現了在全pH范圍內的高效電催化水分解產氫。
圖1. 材料表征
要點1. 制備方法
研究人員在電化學測試過程中通過原位蝕刻從RuIrZnOx空心納米盒中去除兩性ZnO形成的高活性和耐用的RuIrOx(x≥0)納米網籠催化劑。分散-蝕刻-孔洞策略使多孔納米網架活性位點暴露,并且易于底物分子接觸,從而大大提高了電化學表面積(ECSA)。
圖2. 催化性能
要點2. 優異性能
實驗發現,該納米網籠催化劑電催化析氫反應(HER)超低的過電位(12 mV,pH = 0; 13 mV,pH=14),即可達到10 mA cm-2的電流密度,而且在寬pH范圍(0?14)內實現了高性能的電解水,達到10 mA cm-2的電流密度,過電位僅為1.45V(pH=0)或1.47V(pH=14)。該電催化劑具有普遍適用性,可以將各種容易獲得的電解質(甚至包括廢水和海水)直接用于制氫。
圖3. 全解水
小結
總之,這項研究開發了一種具有高活性表面的三維結構電催化劑,為原子尺度精確控制設計催化劑的合成提供了新的借鑒,為電催化水分解產氫提供了新思路。
參考文獻
Zewen Zhuang, et al. Three-dimensional open nano-netcage electrocatalysts for efficient pH-universal overall water splitting. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12885-0
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12885-0