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中科大、南京大學、華中科大、中國藥科大學等成果速遞丨頂刊日報20191027
納米人 納米人 2019-10-28
1. Nature:正常大腸上皮細胞體細胞突變的研究——詳解癌癥的最早階段

癌癥是一種遺傳性疾病,是由特定基因的遺傳突變引起的,這種突變可以使細胞比其鄰居更具優勢。在某些基因中發生足夠的突變后,細胞可能會癌變,不受控制地分裂形成腫瘤。在過去的40年間,科學家們已經確定了這些驅動癌癥的突變,并在腫瘤組織中標出了這些突變。但由于技術限制,以前不可能在健康組織中鑒定它們,而這對于理解癌癥發展的第一步至關重要。來自英國劍橋大學Sanger研究所的Mike Stratton教授團隊的新研究中,研究人員開發了確定和表征健康結腸細胞基因組序列的方法,由此發現了結腸癌發展的最早階段。

 

這些細胞形態正常,但是具有明顯的遺傳變化模式,包括重要的癌癥基因。為了識別突變,研究小組使用激光捕獲顯微鏡從樣品中切出了單個的“crypts”,這些結構構成了結腸組織。crypts內的每個細胞都有相同的遺傳突變。他們研究了42位年齡在11至78歲之間的2,035個crypts。還分析了基因組中的突變特征的模式,在結腸細胞中發現了多個突變過程的特征。以前已經發現過一些,現在找到了以前從未見過的一些,需要進一步研究找出導致它們的原因。能夠在正常細胞中發現突變的能力,意味著現在可以描述人體不同組織中存在多少種突變,以及什么類型的突變。本研究中,在正常結腸細胞的基因組中鑒定了新的突變模式——“突變特征”,從而提供了導致這些突變原因的線索。因此可能可以幫助我們找到導致結腸癌的隱藏原因。



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Lee-Six H, Ellis P, Osborne R J, et al. Thelandscape of somatic mutation in normal colorectal epithelial cells. Nature,2019.

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1672-7

 

2. Sci. Adv.:非局部超導鄰近效應,彈道雙納米線中的電子-電子相互作用

庫珀對分裂(CPS)可以在耦合到超導體的兩個法向導體之間引起非局部相關性。東京大學Kento UedaSadashige MatsuoSeigo Tarucha北京大學Hongqi Xu等人通過使用門控彈道InAs雙納米線的約瑟夫森結研究了CPS。研究表明,進入兩個納米線的開關電流明顯大于進入各個納米線的開關電流之和,與線內超導相比,線間超導占主導。

 

根據其對納米線中傳播通道數量的依賴性,將觀察到的CPS分配給一維電子-電子相互作用。該研究將為利用一維電子-電子相互作用揭示高效率CPS的物理原理,以及通過CPS設計雙納米線系統中的馬里亞納費米子鋪平道路。



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Dominantnonlocal superconducting proximity effect due to electron-electron interactionin a ballistic double nanowire,Science Advances

DOI:10.1126/sciadv.aaw2194.

https://advances.sciencemag.org/content/5/10/eaaw2194

 

3. Nat. Commun.:單原子Ru-N-C催化劑酸性條件下高效OER

酸性介質中高效穩定的析氧反應(OER)催化劑對質子電解質膜電解槽至關重要。近日,中科大Tao Yao等報道一種原子分散的Ru1-N4位點錨固在氮碳載體上的(Ru-N-C)催化劑,該催化劑可作為酸性條件下高效耐用的OER電催化劑。

 

實驗發現,單原子Ru-N-C催化劑具有高的OER活性,在10 mA·cm?2的電流密度下,質量活性高達3571 A gmetal-1,TOF為3348 O2 h-1,過電勢為267 mV。在酸性環境中運行30小時后,該催化劑沒有明顯的失活或分解。原位操作同步輻射X射線吸收光譜和紅外光譜研究確定了在工作電勢下Ru位點上單個氧原子的動態吸附,并且理論計算表明O-Ru1-N4位點是高OER活性和穩定性的原因。



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LinlinCao, Qiquan Luo, Tao Yao*, et al. Dynamic oxygen adsorption on single-atomic Ruthenium catalyst withhigh performance for acidic oxygen evolution reaction. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12886-z

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12886-z

 

4. Nat. Commun.: 植入NiS2納米晶的氮摻雜多孔CNT用于室溫鈉硫電池

多硫化物的溶解和轉化反應的緩慢電化學動力學導致硫正極利用率低,從而阻礙了室溫鈉硫電池的進一步發展。澳大利亞伍倫貢大學侴術雷Hui LiuYunxiao Wang等人報道了一種多功能的硫宿主,NiS2納米晶體被植入到氮摻雜的多孔碳納米管中(NiS2@NPCTs)。作用:1)內部具有連續碳骨架的一維導電NPCT可以提供短的離子擴散路徑和快速的傳輸速率。2)每個多孔納米管中的大腔體可以用作封閉體,以保證硫的體積膨脹和有效的多硫化物容納。3)植入的NiS2納米晶體具有極性特征,可以牢固地與硫物種結合,并在空間上定位硫化物的沉積。4)最重要的是,N摻雜位點和NiS2極性表面能夠增強多硫化物的吸附能,從而具有對多硫化物氧化的強催化活性。

 

歸因于物理限制和化學鍵合的協同作用,基體的高電子電導率、封閉的多孔結構和多功能硫基質的極化添加劑可以有效地固定多硫化物。原位同步X射線衍射和DFT計算證明了堿基質和NiS2組分的電催化行為,其中多硫化物具有很強的吸附能力,并且可溶性多硫化物高度轉化為不溶性Na2S2 / Na2S。結果:經過合理的設計,可實現高的多硫化物固定化和轉化率。所獲得的硫正極在室溫Na / S電池中表現出優異的性能。



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ZichaoYan, Jin Xiao, Weihong Lai, Li Wang, Florian Gebert, Yunxiao Wang, Qinfen Gu,Hui Liu, Shu-Lei Chou, Huakun Liu, Shi-Xue Dou, Nickel sulfide nanocrystals onnitrogen-doped porous carbon nanotubes with high-efficiency electrocatalysisfor room-temperature sodium-sulfur batteries, Nature Communications, 2019.

DOI:10.1038/s41467-019-11600-3

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11600-3?utm_source=other_website&utm_medium=display&utm_content=leaderboard&utm_campaign=JRCN_2_LW_X-moldailyfeed

 

5. Nat. Commun.:溫和光熱療法增強對免疫性“冷”腫瘤的抗PD-L1治療

免疫檢查點阻斷抗體的主要挑戰之一在于T細胞反應受限或具有免疫性“冷”腫瘤的惡性腫瘤。啟發于人體發燒能營造出對免疫有利的腫瘤微環境,華中科技大學羅亮教授課題組中國藥科大學涂家生教授課題組合作提出了輕度光熱療法(PTT),以使腫瘤對免疫檢查點抑制敏感,并使腫瘤由“冷”變“熱”。并由此提出多合一和全控制的策略,以實現局部共生的溫和光熱輔助免疫療法(SMPAI)。

 

研究人員將近紅外(NIR)光熱劑IR820和程序性死亡配體1抗體(aPD-L1)共載入具有良好的熱可逆凝膠-溶膠相變特性的脂質凝膠體中。手動控制的NIR照射可調節aPD-L1的釋放,更重要的是,可增加腫瘤浸潤淋巴細胞的募集并增強T細胞對腫瘤的活性。體內抗腫瘤研究表明,SMPAI是一種治療“冷”腫瘤的有效且有前景的策略。注:“冷”腫瘤,即無免疫源性的腫瘤,在腫瘤組織中沒有或者只有很少的免疫細胞。



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Huang,L.; Li, Y.; Du, Y.; Zhang, Y.; Wang, X.; Ding, Y.; Yang, X.; Meng, F.; Tu, J.;Luo, L.; Sun, C., Mild photothermal therapy potentiates anti-PD-L1treatment for immunologically cold tumors via an all-in-one and all-in-controlstrategy. Nature Communications 2019, 10 (1),4871.

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12771-9

 

6. Joule: 雙金屬Janus納米片中的電應變誘導結構相變助力高效析氫反應

可持續能源供應的未來要求在設計廉價耐用的高效電化學水分解催化劑方面取得創新性突破。與傳統的摻雜、缺陷和納米結構策略不同,在本文中南京大學的Gang ZhouLizhe Liu以及Xinglong Wu等開發了一種簡單可行的電應變方法,這種方法通過調節載流子分布來觸發電催化劑的結構相變從而實現了優異的析氫反應性能。

 

由于采用這種方法設計的janus-MoReS3納米結構本身存在非中心對稱極化,因而大量的載流子被能量拉入催化劑內部產生電應變,進而使得導致帶電的MoReS3納米片發生形變—即從T’相轉變為另一種具有較高催化活性和較快載流子轉移的可逆原子結構(T’’相)。在大電流密度下,T′′-MoReS 3所產生的電應變效應表現出超過商用Pt/C電極的性能,在189mv的過電位下達到150mA/cm2的電流密度。


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YaoFu, Gang Zhou、Lizhe Liu and Xinglong Wu et al, Electric Strainin Dual Metal Janus Nanosheets Induces Structural Phase Transition forEfficient Hydrogen Evolution,Joule,2019

DOI:10.1016/j.joule.2019.09.006

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30466-0?rss=yes#

 

7. Joule: 用于光熱調控的可轉換透光率多孔聚合物

寬帶光的自適應控制對于包括建筑能量管理和光調制在內的多種應用來說都是必不可少的。在本文中,哥倫比亞大學的Yuan Yang等發現多孔聚合物涂層能夠充當從太陽光到熱波長的光熱調控管理平臺,這是因為其光學透過率能夠隨著普通液體的可逆浸潤而發生變化。

 

在太陽光波長范圍內,光散射現象在液體潤濕程度下降時使得多孔聚合物涂層由反射態變為透明態。對于PVDF-HFP多孔聚合物涂層來說,其太陽和可見光透過率的變化分別高達0.74和0.80。而對于紅外透明的聚乙烯多孔聚合物涂層,液體潤濕會導致“從冰室到溫室”的轉變。在這種轉變中,太陽光透明度上升,而熱紅外透明度下降。這些前所未有的光熱轉換性能超越了經典的光熱開關模式,這使得聚合物多孔涂層在大規模光熱管理方面前景十分光明。


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JyotirmoyMandal,Yuan Yang et al, Porous Polymers with SwitchableOptical Transmittance for Optical and Thermal Regulation, Joule,2019

DOI:10.1016/j.joule.2019.09.016

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30476-3?rss=yes#

 

8. AM: 揭示氧化物具有高介電常數的基本機理

巨大的介電常數材料在施加的電場中表現出極端極化,從而能夠應用于電子和能量傳輸。理解高介電常數背后的原子尺度機制仍然是一項具有挑戰性的任務,也是優化具有這種性質的材料的關鍵。英國埃克塞特大學Steven P.Hepplestone團隊以CaCu3Ti4O12為例首次報道了氧化物具有高介電常數的機制,這是由于在晶粒和晶界材料(分別為CaCu3Ti4O12和CuxO (x = 1, 2))之間形成了不尋常的金屬界面,而不是像氧化物材料產生的氧空位那樣。

 

顆粒周圍的金屬層形成了有限的電荷殼,當處于外加電場下時,電荷殼聚集在一側,從而導致巨大的介電常數。研究者通過操縱界面特性以及改變樣品幾何形狀,解釋了提高介電常數的途徑。開辟了人工合成高介電常數超材料的方法。



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NedT. Taylor, Francis H. Davies, Shane G. Davies, Conor J. Price, Steven P.Hepplestone. The Fundamental Mechanism Behind Colossal Permittivity in Oxides.Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201904746

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904746

 

9. AM: 具有可控結構和運動的可動態重構的多功能乳液

眾所周知,顆粒穩定的(Pickering)乳液具有理想的性能,但由于其固有的功能性和抗聚結穩定性,因此難以使用小分子表面活性劑來實現。近日,韓國科學技術院Timothy M. Swager團隊開發了動態可重構的水包油(O/W)Pickering乳狀液,其中粒子(Pt/C和Fe/C)的組裝可以通過通過調節界面張力來有效控制。在O/W界面處的顆粒與表面活性劑的吸附平衡引起了乳化液表面的顆粒分布不均勻的產生。通過利用碳氫化合物和碳氟化合物液體的溫度敏感混溶性,只需一步即可生產出具有高度可控和可重構形態的復合Pickering乳狀液。

 

(聚合物)表面活性劑的動態吸脫附可以獲得多種Pickering乳狀液的形狀和結構,并且封裝的核/殼(core/shell)結構可以轉化為雙面神(Janus)結構。最后,為了證明C結合Pt和Fe納米粒子所提供的粒子的本征催化或磁性,文章還對兩種不同的體系進行了研究。總體來說,這篇文章報道了一種具有可控制有效載荷釋放和精確調制磁性乳劑平動和旋轉運動的雙金屬微膠囊,這表明在傳感和智能有效載荷傳遞方面具有潛在的應用前景。



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KangHee Ku, Timothy M. Swager* et al. Dynamically Reconfigurable, MultifunctionalEmulsions with Controllable Structure and Movement. Adv. Mater. 2019.

DOI: 10.1002/adma.201905569

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201905569

 

10. AM:低劑量x射線激發凹面納米立方體產生持久發光用于對肝臟腫瘤的成像

摻雜有鉻的沒食子酸鋅ZnGa2O4:Cr3+ (ZGC)是一種能夠持久發光(LLL)熒光材料,可以在體內成像檢測中避免組織自身熒光干擾。ZGC在聚集態下是立方尖晶石結構,但納米ZGC往往則是球形而非立方形,并且要在納米尺度上使得ZGC保持良好的立方結構也是一個不小的難題。

 

同步輻射研究中心Hwo-Shuenn Sheu博士高雄長庚紀念醫院Chia-Hao Su博士成功大學Chen-Sheng Yeh教授合作制備了具有良好分散性的凹面立方ZGC,與無法被低劑量(0.5 Gy)x射線激發的聚集態ZGC相比,立方ZGC在紫外和x射線激發下都表現出更強的LLL性能。并且該立方ZGC會在肝臟中發生特異性積累,并對原位肝腫瘤具有很好的被動靶向性,因此在被x射線激發結束后使用0.5 Gy的劑量就足以產生持久發光來對肝臟深部腫瘤進行成像。



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Zheng-ZheChen, Chia-Hao Su, Hwo-Shuenn Sheu, Chen-Sheng Yeh. et al. Low Dose ofX-Ray-Excited Long-Lasting Luminescent Concave Nanocubes in Highly PassiveTargeting Deep-Seated Hepatic Tumors. Advanced Materials. 2019

DOI:10.1002/adma.201905087

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905087

 

11. AM綜述: 鈣鈦礦太陽能電池中的非輻射復合:界面的作用

鈣鈦礦太陽能電池結合了高載流子遷移率,長載流子壽命和高效率。然而,完器件仍面臨很大的非輻射復合損失,其VOC在遠低于Shockley-Queisser極限的值。波斯坦大學Christian M. WolffDieter NeherMartin Stolterfoht  等人概述了在理解鈣鈦礦太陽能電池的非輻射復合過程中從皮秒到穩態的最新進展,重點是鈣鈦礦層和電荷傳輸層之間的界面。鈣鈦礦薄膜在有或沒有附著傳輸層的情況下準費米能級分裂的定量分析可以確定非輻射復合的起源。

 

在最先進的太陽能電池中,鈣鈦礦與傳輸層之間的界面處的非輻射復合比體相或晶界處的過程更重要。光學泵浦探針技術為界面重組途徑提供了互補途徑,并提供了有關轉移速率和重組速度的定量信息。特別是考慮到能級對準的作用和表面鈍化的重要性。最后,還提出了有希望的優化策略,以及具有低非輻射損耗的最新創紀錄的鈣鈦礦太陽能電池,其中有效地克服了界面復合,從而為熱力學效率極限鋪平了道路。



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Wolff,C. M., Caprioglio, P., Stolterfoht, M., Neher, D., Nonradiative Recombinationin Perovskite Solar Cells: The Role of Interfaces. Adv. Mater. 2019, 1902762.

DOI:10.1002/adma.201902762

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201902762

 

12. ACS Catal.:單原子和納米團簇在非均相催化反應過程中:哪些是催化活性位點?

確定多相金屬催化劑的活性中心對從分子水平了解反應機理和設計更有效的催化劑至關重要。亞納米金屬催化劑(包括單個原子和幾個原子團簇)由于其結構的靈活性,在與底物分子相互作用時會呈現動態的結構演化,從而難以確定催化活性中心。近日,瓦倫西亞理工大學Avelino Corma教授課題組制備了不同類型Pt的催化劑(從單個原子到團簇和納米粒子),并對它們的演化過程進行了跟蹤,研究了Pt催化劑在多種非均相催化反應中的反應,其中包括選擇性加氫反應、共氧化反應、丙烷脫氫反應和光催化H2分解反應。有趣的是在所有研究的反應中,Pt團簇和納米粒子都表現出比Pt單原子更高的活性。

 

結合催化活性和原位表征技術表明,單分散金屬原子可以快速演化成金屬團簇或納米顆粒,其演化行為取決于金屬?載體和金屬?反應物的相互作用。并且一小部分金屬團簇或納米粒子與單個原子物種一起存在,可以以一種占優勢的方式促進反應活性,這表明了在不同類型的金屬實體(從單個原子到團簇和納米粒子)之間進行適當比較的重要性。換句話講,在反應過程中,金屬與反應底物和金屬與載體的相互作用不但會影響金屬本體的幾何和電子特征,進而影響催化活性,同時也是決定亞納米金屬物種促進反應進行的因素。


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LichenLiu,Avelino Corma et al.,Determination of the Evolution of Heterogeneous SingleMetal Atoms and Nanoclusters under Reaction Conditions: Which Are the WorkingCatalytic Sites? ACS Catal. 2019.

DOI:10.1021/acscatal.9b04214

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b04214


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