第一作者:Lei Wang
通訊作者:Yue Lin, Hai-Wei Liang
通訊單位:中國科學技術大學
研究亮點:
1. 發展了一種高含量貴金屬單原子催化劑的制備方法。
2. 實現了較優異的催化活性。
由于具有高原子利用率和獨特的性質,當金屬被縮小到亞納米級團簇甚至原子分散時,通常表現出強大的催化活性和選擇性,然而,在實際的催化應用中,在固體載體上負載高含量的單原子分散金屬催化劑仍然是一個巨大的挑戰。
難點主要在于,在沒有配體保護的情況下,單原子表面能高,傾向于聚集。一旦負載量變高,很容易變成團簇或納米顆粒。雖然開發了這樣那樣的制備方法,但是想要滿足實際應用,還是存在很多問題。
有鑒于此,中國科學技術大學的Hai-Wei Liang、Yue Lin等人報道了一種硫錨定策略,實現了多種高負載量貴金屬單原子分散貴金屬催化劑的制備。
要點1:設計原則
研究人員使用介孔硫摻雜碳載體實現了高負載量單原子分散貴金屬催化劑,高含硫量和大的表面積使支架賦予了載體高密度的錨定點,通過強的化學間金屬-硫相互作用來固定金屬原子,即便在200-500 ℃也能保持穩定。采用這種硫素錨定策略,作者合成了原子分散的Ru、Rh、Pd、Ir和Pt催化劑,其金屬負載量可達10%,比表面積高達1000 m2 g?1。
要點2:催化性能
為了驗證催化劑的反應活性,研究人員進行各種模型反應,得到了優異的催化選擇性。而且,利用所制備的Pt催化劑進行FAOR反應,其活性比莊信萬豐20 wt%Pt/C催化劑活性高30倍;作者還利用所制備的Ir催化劑進行各種喹啉衍生物加氫,催化活性比工業Ir/C催化劑高20倍。
小結
總之,這項研究發展了一種高含量單原子催化劑的制備方法,為開發更實用的單原子催化劑提供了新思路。