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楊士寬Sci. Adv.、劉斌、馮新亮、魯統(tǒng)部、張先正、趙一新等成果速遞丨頂刊日?qǐng)?bào)20191105
納米人 納米人 2019-11-05

1. Sci. Adv.:界面性能可逆調(diào)控表面的電化學(xué)構(gòu)建

具有特殊界面性能的表面在縱多領(lǐng)域具有舉足輕重的作用。通過研究自然界植物的表面結(jié)構(gòu)與功能關(guān)聯(lián),科學(xué)家制備了多種具有特殊潤(rùn)濕性和斥液性的表面。譬如,通過模仿荷葉和豬籠草的表面,分別合成了具有超疏水性能的微納結(jié)構(gòu)表面和具有優(yōu)異斥液性的潤(rùn)滑液浸漬表面(SLIPS)。最近,界面性能(例如,浸潤(rùn)性和斥液性)隨外界刺激響應(yīng)的表面吸引了廣泛的研究興趣。然而,它們的合成過程通常需要多個(gè)復(fù)雜步驟。

 

浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院楊士寬研究員采用電化學(xué)沉積的方法一步合成了界面性能能夠可逆調(diào)控的多孔金屬表面。對(duì)電沉積多孔銀表面的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)和界面性能關(guān)聯(lián)關(guān)系的深入研究揭示了界面性能可逆調(diào)控的物理根源是表面配體的取向變化。表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)表征表明電解液中添加的十二烷基硫酸根錨定在了多孔銀表面。在剛制備的多孔銀表面上,十二烷基鏈“躲”在了銀的孔里面,所以展示出超親水性。酒精或者揮發(fā)性有機(jī)溶劑處理以后,十二烷基鏈被“拉”了出來,所以轉(zhuǎn)變?yōu)槌杷▓D1和視頻1)。

 

超疏水的銀表面置于水中通電,十二烷基鏈能夠重新回到銀孔里面,恢復(fù)到超親水狀態(tài)。通過對(duì)置于水中的多孔銀表面施加電壓過程中十二烷基鏈的SERS信號(hào)強(qiáng)度的原位、實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),證明了表面配體分子轉(zhuǎn)動(dòng)是浸潤(rùn)性可逆調(diào)控的來源。這個(gè)循環(huán)可以重復(fù)十多次,性能不會(huì)衰減。此外,電沉積的銀表面能夠匹配水或油性潤(rùn)滑劑,從而能夠排斥油或水滴。根據(jù)上述特點(diǎn),作者初步探索了電沉積銀表面在信息加密、液滴轉(zhuǎn)移、智能水閥、集水、水油分離等領(lǐng)域的應(yīng)用。



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Yue Liu, Liyan Zhao,Jianjian Lin, Shikuan Yang*, Electrodeposited Surfaces with ReversiblySwitching Interfacial Properties, Science Advances, 2019, 5, eaax0380

https://advances.sciencemag.org/content/advances/5/11/eaax0380

 

2. Sci. Adv.: 環(huán)糊精聚合物網(wǎng)絡(luò)負(fù)載亞納米級(jí)金屬顆粒用作高效低溫催化劑

在多相催化領(lǐng)域中,具有合適配位結(jié)構(gòu)和網(wǎng)絡(luò)限域結(jié)構(gòu)的載體材料對(duì)控制超細(xì)金屬納米粒子的合成具有重要意義。近日,阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)的Klaus-ViktorPeinemann課題組在點(diǎn)擊化學(xué)的基礎(chǔ)上設(shè)計(jì)合成了β-環(huán)糊精聚合物網(wǎng)絡(luò)(CPN),具有交聯(lián)度高,在水和有機(jī)溶劑中的穩(wěn)定性好的優(yōu)勢(shì),1,2,3-三氮唑鍵作為環(huán)糊精的連接單元和有效的錨定基團(tuán)可以促進(jìn)金屬離子與NPs的結(jié)合,考慮到CPN的約束網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及其強(qiáng)大的配位基團(tuán),以其為載體,在溫和的條件下通過濕化學(xué)法設(shè)計(jì)制備了一系列超細(xì)貴金屬鈀(Pd),銀(Ag),鉑(Pt),金(Au),銠(Rh)納米顆粒,金屬配位位點(diǎn)和網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的存在是超細(xì)金屬納米粒子成功合成和穩(wěn)定的關(guān)鍵。

 

所制備的CPN負(fù)載鈀納米粒子是一種非均相催化劑,在溫和條件下對(duì)硝基化合物的加氫和Suzuki-Miyaura偶聯(lián)反應(yīng)具有優(yōu)異的催化性能,CPN載體與金屬納米顆粒協(xié)同工作,具有較高的催化活性和選擇性,而且還具有較高的穩(wěn)定性,并且易于回收利用,對(duì)環(huán)境和工業(yè)應(yīng)用具有重要意義。該工作有利于激發(fā)對(duì)新型工程納米復(fù)合材料的進(jìn)一步研究,在催化、生物醫(yī)學(xué)、光學(xué)等許多領(lǐng)域具有巨大的潛在應(yīng)用。


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Tiefan Huang, Guan Sheng,Priyanka Manchanda, Abdul H. Emwas, Zhiping Lai, Suzana Pereira Nunes andKlaus-Viktor Peinemann. Cyclodextrin polymer networks decorated withsubnanometer metal nanoparticles for high-performance low-temperaturecatalysis. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aax6976

http://doi.org/10.1126/sciadv.aax6976

 

3. Angew: 空間混合陽(yáng)離子2D鈣鈦礦助力高效穩(wěn)定的MAPbI3太陽(yáng)能電池

減小尺寸的鈣鈦礦(包括2D鈣鈦礦)是穩(wěn)定鈣鈦礦最有前景的策略之一。近日,上海交通大學(xué)趙一新研究團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種基于空間 phenyltrimethylammonium(PTA)陽(yáng)離子的新型混合陽(yáng)離子2D鈣鈦礦。 PTAMAPbI4研究人員通過旋涂或浸泡處理可實(shí)現(xiàn)PTAI層在MAPbI3(稱為PTAI-MAPbI3)表面上的形成。

 

PTAMAPbI4覆蓋層不僅可以鈍化PTAI-MAPbI3鈣鈦礦,而且可以顯著增強(qiáng)其穩(wěn)定性以防止MAI逃逸。基于PTAI-MAPbI3器件的最高PCE為21.16%。未封裝的器件在連續(xù)照明500小時(shí)后仍保持了初始效率的93%,具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。


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Zhao,Y. et al. Steric Mixed Cation 2D Perovskite as MA Locker to Stabilize MAPbI3. Angew. 2019

DOI:10.1002/ange.201911518

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201911518

 

4. Angew:設(shè)計(jì)具有增強(qiáng)的雙光子吸收和近紅外光激發(fā)的熒光成像的COF 結(jié)構(gòu)

具有較強(qiáng)雙光子吸收特性(TPA)的熒光材料在非線性光學(xué)、生物成像和光學(xué)治療等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。而制備具有高TPA性能的熒光材料的方法之一是將生色團(tuán)分子進(jìn)行聚合以形成π-共軛的結(jié)構(gòu)。武漢大學(xué)張先正教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種合理設(shè)計(jì)基于苯并噻唑的共價(jià)有機(jī)骨架(COF)的策略并可有效提高其TPA性能,進(jìn)而可實(shí)現(xiàn)高效的雙光子激發(fā)熒光成像。

 

研究表明, TPA的增強(qiáng)可歸因于該COF結(jié)構(gòu)內(nèi)具有的發(fā)色團(tuán)供體-π-受體-π-供體 (D-π- A-π-D)構(gòu)型、長(zhǎng)程序和大的π-共軛域。


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Jin-YueZeng, Xian-Zheng Zhang. et al. Slipped Structure of Covalent Organic FrameworkFacilitates Two-Photon Adsorption for Improving Near-Infrared ExcitedFluorescence Imaging. Angewandte Chemie International Edition.2019

DOI:10.1002/anie.201912594

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912594

 

5. Angew:高選擇性FeP納米陣列電催化劑用于高效還原CO2制醇

隨著全球經(jīng)濟(jì)的快速增長(zhǎng),人類面臨的能源短缺和環(huán)境污染問題日益嚴(yán)重。目前全球化石燃料燃燒每年產(chǎn)生的二氧化碳(CO2)排放量約為35.5億噸,而綠色植物和自養(yǎng)生物每年消耗CO2的總量(200 Mt)還不到上述排放總量的6%,帶來了酸雨、溫室效應(yīng)等一系列問題。因此創(chuàng)造可持續(xù)的解決方案來將大氣中的CO2轉(zhuǎn)化為人類可以利用的能源成為全人類面臨的最緊迫的任務(wù)之一。其中,電催化CO2還原技術(shù)(ECR)是一項(xiàng)很有前途的技術(shù),其利用大氣中的CO2生產(chǎn)工業(yè)生產(chǎn)和日常生活所需的原料,同時(shí)可以緩解CO2引起的溫室效應(yīng)和日益增加的能源需求壓力。但是現(xiàn)有催化材料和反應(yīng)體系仍然面臨著反應(yīng)過電位大、轉(zhuǎn)化效率低、產(chǎn)物選擇性不理想等一系列問題。

 

鑒于此,電子科技大學(xué)的孫旭平團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了Ti網(wǎng)格上負(fù)載FeP納米陣列(FeP nanoarray)可以作為一種高效的3D催化劑電極(FeP NA/TM),催化CO2還原反應(yīng),將CO2高選擇性地轉(zhuǎn)化為醇類。在0.5 M KHCO3中,該FeP NA/TM催化劑電極在-0.20 V電壓下能夠?qū)崿F(xiàn)高達(dá)80.2%的法拉第效率,與可逆性氫電極相比,在?0.20 V時(shí)總法拉第效率CH3OH+C2H5OH為94.3%。密度泛函理論計(jì)算表明,F(xiàn)eP(211)表面由于兩個(gè)相鄰鐵原子的協(xié)同作用,顯著促進(jìn)了CO的吸附和還原為CH3OH和,潛在的決速步為*CO的加氫過程。該工作為設(shè)計(jì)制備高催化活性和低成本的CO2RR催化劑提供了一種新的思路。


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Xuping Sun. Highly SelectiveElectrochemical Reduction of CO2 to Alcohols on FeP Nanoarray.Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201912836

https://doi.org/10.1002/anie.201912836

 

6. Angew: 化學(xué)取代法制備具有反常層狀-隧道異質(zhì)結(jié)構(gòu)的鈉離子電池氧化物正極材料

近年來,日益增長(zhǎng)的儲(chǔ)能需求驅(qū)動(dòng)了以過渡金屬氧化物為正極的室溫可充鈉離子電池的發(fā)展。在本文中,四川大學(xué)的Xiaodong Guo等通過化學(xué)元素取代的方法制備了一種具有反常的層狀-隧道異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Na0.44Co0.9Mn0.1O2正極材料。

 

得益于層狀結(jié)構(gòu)和隧道結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng),這種氧化物正極在半電池表現(xiàn)出優(yōu)良的電化學(xué)性能,而且在全電池中與硬碳負(fù)極也表現(xiàn)出良好的電化學(xué)相容性。作者通過原位高能X射線衍射和X射線吸收光譜等手段證實(shí)了其充放電過程中潛在的電荷補(bǔ)償機(jī)制和相變過程。這種獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu)調(diào)控策略為發(fā)展具有優(yōu)異性能的鈉離子電池正極材料開辟了一條嶄新的道路。


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YaoXiao, Xiangdong Guo et al, Deciphering Abnormal Layered-Tunnel HeterostructureInduced via Chemical Substitution for Sodium Oxide Cathode, Angewandte ChemieInternational Edtion, 2019

DOI:10.1002/anie.201912101

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201912101

 

7. Angew:DNA功能化囊泡的條形碼生物反應(yīng)

靶向囊泡融合是一種有前景的方法,可以有選擇地控制囊泡區(qū)室之間的相互作用,并能夠在復(fù)雜的水環(huán)境中引發(fā)生物反應(yīng)。于此,美國(guó)西北大學(xué)Neha P. Kamat教授課題組探討了囊泡膜的兩個(gè)特征(DNA系鏈和相分離膜)如何促進(jìn)特定囊泡群體之間的融合。膜相分離為膜融合提供了強(qiáng)大的動(dòng)力,從而提高了DNA介導(dǎo)的融合事件的效率。

 

DNA系鏈提供的正交性能夠指導(dǎo)DNA貨物的融合和遞送至特定的囊泡群體。DNA連接的囊泡之間的融合可用于啟動(dòng)體外蛋白表達(dá),以產(chǎn)生模型可溶性蛋白和膜蛋白。在DNA連接的囊泡之間進(jìn)行工程化的正交融合提供了一種控制無細(xì)胞反應(yīng)的時(shí)空動(dòng)態(tài)的新策略,從而擴(kuò)大了工程化人工細(xì)胞系統(tǒng)的機(jī)會(huì)。


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Peruzzi, J. A., Jacobs, M. L., Vu, T. Q., Wang,K. S. and Kamat, N. P. (2019), Barcoding Biological Reactions with DNA‐FunctionalizedVesicles. Angew. Chem. Int. Ed..

DOI: 10.1002/anie.201911544

https://doi.org/10.1002/anie.201911544

 

8. Angew: 共軛鄰苯二酸銅骨架電極用于超級(jí)電容器

天津大學(xué)陳龍上海科技大學(xué)YanhangMa等人在銅-雙(二羥基)配位幾何結(jié)構(gòu)中使用D2對(duì)稱的氧化還原-活性配體,制備了一種新的基于共軛兒茶酸銅(II)的金屬有機(jī)骨架(即Cu-DBC)。π-d共軛骨架表現(xiàn)出典型的半導(dǎo)體行為,在室溫下具有約1.0 S m-1的高電導(dǎo)率。

 

得益于良好電導(dǎo)率和出色的氧化還原可逆性,Cu-DBC電極具有優(yōu)異的電容器性能,在0.2 A g-1的放電速率下,質(zhì)量電容高達(dá)479 F g-1。此外,Cu-DBC的對(duì)稱固態(tài)超級(jí)電容器具有高面積電容(879 mF cm-2)和體積電容(22 F cm-3),以及良好的倍率能力。


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JingjuanLiu, Yi Zhou, Zhen Xie, Yang Li, Yunpeng Liu, Jie Sun, Yanhang Ma, OsamuTerasaki, Long Chen, Conjugated Copper‐Catecholate Framework Electrodes for Efficient Energy Storage,Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201912642

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912642

 

9. Angew:金屬/氮摻雜碳ORR催化劑催化位點(diǎn)的確認(rèn)

開發(fā)高活性和耐用的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑對(duì)質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)至關(guān)重要。盡管大量研究表明鉑(Pt)基催化劑是ORR的高活性催化劑,但是Pt的高成本和稀缺儲(chǔ)量阻礙了PEMFCs的大規(guī)模應(yīng)用。因此,人們一直致力于尋找有效和廉價(jià)的Pt基ORR催化劑的替代品。金屬-N-C材料作為有效的非貴金屬(NPM)催化劑,有望替代Pt基催化劑實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的ORR。然而,金屬-N-C催化劑通常是在高溫下合成的,這會(huì)導(dǎo)致其高度結(jié)構(gòu)異質(zhì)性,包含金屬Nx位點(diǎn),同時(shí)又由石墨烯包封著,使其ORR活性位點(diǎn)極難鑒定。

 

近日,中科大梁海偉德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮等報(bào)道了一種低溫NH4Cl處理策略,可有效地從金屬N-C催化劑中刻蝕出石墨烯包封的納米顆粒,同時(shí)又不會(huì)破壞并存的原子分散的金屬Nx位點(diǎn)。從金屬N-C材料中選擇性去除金屬納米顆粒后,作者觀察到催化活性大大提高。因此,作者明確的闡明了石墨烯包裹的納米顆粒的旁觀者角色以及金屬-N-C材料在酸性介質(zhì)中進(jìn)行ORR的關(guān)鍵作用。此外,考慮到石墨碳在PEMFCs中更耐腐蝕,作者認(rèn)為結(jié)合NH4Cl處理對(duì)石墨碳包封的納米顆粒的形成進(jìn)行精細(xì)控制,對(duì)制備高活性的M-N-C催化劑具有重要意義。


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Ming-XiChen, Hai-Wei Liang,* Xinliang Feng*, et al. Identification of catalytic sitesfor oxygen reduction in metal/nitrogen‐doped carbons with encapsulated metal nanoparticles. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912275

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912275

 

10. Angew:MOF-on-MOF生長(zhǎng)、刻蝕、結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變方法組合制備非典型雜化金屬有機(jī)框架(MOFs)

金屬有機(jī)框架(MOFs)的結(jié)構(gòu),組成和形態(tài)特征是至關(guān)重要的因素,它們決定了MOFs的性能及應(yīng)用。因此,構(gòu)建具有復(fù)雜結(jié)構(gòu),組成或形態(tài)的雜化MOFs具有重要意義。近日,延世大學(xué)Moonhyun Oh等通過三個(gè)獨(dú)特過程相結(jié)合,合成了具有獨(dú)特形態(tài)和復(fù)雜成分的非典型化合MOFs:在ZIF-L模板上3D ZIF的MOF-on-MOF生長(zhǎng),刻蝕部分2D ZIF‐L模板,以及將2D ZIF‐L轉(zhuǎn)換為3D ZIF的結(jié)構(gòu)。

 

調(diào)節(jié)這三個(gè)過程的進(jìn)度,可以調(diào)控核殼型結(jié)構(gòu)MOF環(huán)和板的形成。作者進(jìn)一步對(duì)核殼型MOF環(huán)和板的形成途徑進(jìn)行了全面監(jiān)測(cè),并通過跟蹤其形態(tài),結(jié)構(gòu)和組成的變化進(jìn)行了確認(rèn)。此外,作為概念驗(yàn)證,與單體同類產(chǎn)品相比,由所得的核殼型雜化MOFs熱解制備的碳材料顯示出更高的氧還原反應(yīng)活性。


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SujeongLee, Moonhyun Oh*, et al. Atypical Hybrid Metal‐Organic Frameworks (MOFs)Made from Combinative Process of MOF‐on‐MOF Growth, Etching, and Structure Transformation. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912986

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912986

 

11. Angew:“空位缺陷”單原子催化劑的可控合成助力CO2電還原

同時(shí)實(shí)現(xiàn)高電流密度和高法拉第效率是CO2電催化還原能夠工業(yè)化應(yīng)用的必要條件。單原子催化劑電催化還原CO2性能優(yōu)異,其活性受載體、負(fù)載量、配位數(shù)等影響。其中,調(diào)變載體的缺陷位能夠誘導(dǎo)形成不同的金屬局域電子態(tài)密度并優(yōu)化其性能。然而,目前仍然缺少有效控制載體缺陷位置及數(shù)量的合成策略。近日,來自天津理工大學(xué)的Xiu-Li Lu、魯統(tǒng)部教授和上海光源的司銳教授合作巧妙地將三聚氰酸(CA)和苯代三聚氰胺(DPT)在液相條件下鰲合Ni(II),形成類Ni-N3O結(jié)構(gòu),并與碳纖維布共同在N2氣氛中高溫煅燒可選擇性脫除一個(gè)CO分子(500-800oC),形成“空位缺陷”Ni-N3-V單原子催化劑。

 

而僅將DPT和Ni(II)混合時(shí),由于Ni-N鍵強(qiáng)高于Ni-O,僅能形成Ni-N4單原子催化劑。Ni-N3-V單原子催化劑極大提高了CO2電還原性能,電流密度高達(dá)65mA/cm3,在0.9V(vs RHE)下法拉第效率達(dá)90%。且Ni-N3-V顯示了遠(yuǎn)高于Ni-N4的轉(zhuǎn)化頻率,為1.35 x 105h-1。通過DFT計(jì)算可知,Ni-N3-V上具有最優(yōu)的CO2轉(zhuǎn)化為COOH*(CO2電還原速控步驟)及CO脫附的自由能,因而性能最優(yōu)。該研究工作為可控合成空位缺陷單原子催化劑并優(yōu)化其配位環(huán)境與電子結(jié)構(gòu)進(jìn)而強(qiáng)化其催化性能開辟了新途徑。


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XinRong, Hong-Juan Wang, Xiu-Li Lu*, Rui Si*, Tong-Bu Lu*, Control Synthesis ofVacancy-Defect Single-Atom Catalyst for Boosting CO2 Electroreduction,Angew. Chem. Int. Ed., 2019.

DOI: 10.1002/ange.201912458

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201912458?af=R

 

12. Angew:具AIE特性的TBD-anchor光敏劑--抗多藥耐藥細(xì)菌

傳統(tǒng)的光敏劑(PSs)在水介質(zhì)中聚集時(shí)會(huì)使產(chǎn)生的單線態(tài)氧(1O2)減少,熒光猝滅,這極大地影響了其在光動(dòng)力治療(PDT)中的效果。同時(shí),非靶向PSs由于其使用壽命短,有效工作半徑小,其抗菌性能普遍較低。在此,新加坡國(guó)立大學(xué)劉斌研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合香港城市大學(xué)李振聲研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了一種具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射性能的水分散膜錨(TBD-anchor)PS,可在細(xì)菌膜上特異性地提供超高效的1O2生成。

 

TBD-anchor具有能量供體和受體亞基可調(diào)節(jié)PS的帶隙,陽(yáng)離子基團(tuán)通過靜電和疏水相互作用被引入靶菌膜。同時(shí),TBD-anchor對(duì)革蘭氏陰性菌(E.coli)和革蘭氏陽(yáng)性菌(S.aureus)均表現(xiàn)出高效的抗菌性能。當(dāng)將甲氧西林耐藥金黃色葡萄球菌(MRSA)以低白光劑量(25 mW/cm2)暴露在TBD-anchor下10分鐘時(shí),即可獲得超過99.8%的殺滅效率。因此,TBD-anchor作為一種有效的抗菌劑,在對(duì)抗多藥耐藥細(xì)菌的威脅方面顯示出廣闊的前景。


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HuanChen, Shengliang Li, Min Wu, et al. Membrane‐Anchoring Photosensitizerwith Aggregation‐Induced Emission Characteristics forCombating Multidrug‐Resistant Bacteria. Angew. Chem. Int.Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201907343

 

13. Angew: 磷氮化碳復(fù)合體的光催化分解水研究

紅磷因其光譜吸收可到700 nm,被認(rèn)為是一種極其有潛力的光催化劑,但是由于其電子跟空穴復(fù)合率高,大大限制了其光催化析氫(HER)的活性。近日,青島大學(xué)楊東江以及西安交通大學(xué)沈少華等人通過簡(jiǎn)單的氣相沉積的方法,制備出生長(zhǎng)在氮化碳聚合物(PCN)的[001]取向的Hittorf's磷(HP)納米棒復(fù)合體(PCN@HP)。

 

PCN@HP與PCN和HP相比具有更好的光催化HER性能,并在模擬太陽(yáng)光跟可見光的條件下分別達(dá)到33.2 μmol h-1和 17.5 μmol h-1。并且通過理論和實(shí)驗(yàn)結(jié)果都表明,PCN跟[001]取向的HP納米棒之間的強(qiáng)電子耦合還可以有效地提高電子空穴的分離,從而提高光催化HER性能。并且這種獨(dú)特的設(shè)計(jì),為以后構(gòu)建高效光催化劑提供了新思路。


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YukunZhu, Shaohua Shen*, Dongjiang Yang*, et al. [001]-Oriented Hittorf's PhosphorusNanorods/Polymeric Carbon Nitride Heterostructure for BoostingWide-Spectrum-Responsive Photocatalytic Hydrogen Evolution from Pure Water.Angew. 2019.

DOI:10.1002/anie.201911503

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911503

 

14. Angew:新型癌癥治療策略—化學(xué)抗體模擬物抑制鈣粘蛋白介導(dǎo)的細(xì)胞粘附

在眾多抗癌治療方法中,治療癌癥的最有希望的策略之一是使用治療性抗體,這種抗體可以破壞由失調(diào)的鈣粘蛋白介導(dǎo)的細(xì)胞-細(xì)胞粘附。研究發(fā)現(xiàn),細(xì)胞-細(xì)胞粘附發(fā)生的主要位點(diǎn)包括有蛋白質(zhì)的N-末端區(qū)域發(fā)現(xiàn)的Trp2。在此,法國(guó)貢皮埃涅技術(shù)大學(xué)Karsten Haupt研究團(tuán)隊(duì)使用自然暴露的高度保守肽Asp1-Trp2-Val3-Ile4-PRO5-Pro6-Ile7作為表位,制備了基于分子印跡聚合物納米顆粒(MIP-NPs)的合成抗體,以識(shí)別鈣粘蛋白。

 

由于這些高度選擇性的47nm大小的顆粒恰好針對(duì)負(fù)責(zé)粘附的位點(diǎn),因此在細(xì)胞聚集試驗(yàn)中,它們比市售的治療性抗體更能抑制細(xì)胞-細(xì)胞粘附,以及完全破壞三維腫瘤球體,并能抑制人類宮頸腺癌細(xì)胞(HeLa)細(xì)胞的侵襲。這些具有生物相容性和性價(jià)比高的超分子抗粘合劑既可以用作免疫治療劑,也可以用作增敏劑,有助于建立新型癌癥治療平臺(tái)。


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PaulinaXimena Medina Rangel, Elena Moroni, Franck Merlier, et al. Chemical AntibodyMimics Inhibit Cadherin‐Mediated Cell‐Cell Adhesion: A Promising Strategy for Cancer Therapy. Angew. Chem. Int.Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201910373

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