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今天連發2篇Nature子刊,這個課題組了解一下!
微著 催化計 2019-11-14

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Edward H. Sargent課題組主要致力于納米光子學和材料化學等領域的交叉學科研究,廣泛涉及光電器件、納米生物傳感器、光伏、鈣鈦礦、CO2還原等領域。


2019年11月2日,Edward H. Sargent課題組接連在Nature Catalysis和Nature Energy發表最新研究成果。我們在此簡要摘錄,希望對相關領域研究人員有所啟發。


一、控制Cu上的CO覆蓋率促進高效電生產乙烯


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乙烯是一種工業上需求很高的化學原料。通過直接電解CO2來生產高價值的二碳(C2)產品,如乙烯,已被廣泛研究。而用廉價的工業CO代替CO2高效地電催化轉化為高價值的乙烯可以避免CO2在堿性電解槽中形成碳酸鹽,從而克服原料利用和穩定性方面的問題。然而,通過CO還原反應(CORR)進行的乙烯電合成存在選擇性和能量效率低等問題。


近日,加拿大多倫多大學David Sinton,Edward H. Sargent等在電流密度高于100 mA cm-2的情況下,在銅催化劑上實現了高效電催化CO還原生產乙烯。研究發現,該系統在各種CO濃度范圍內都表現出良好的性能。在高電流密度下,將CO的利用率降低至CO的質量遷移極限時,乙烯的選擇性會提高。


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本文要點


要點1. 密度泛函理論計算揭示銅上的CO覆蓋率如何影響乙烯與含氧化合物的反應途徑:較低的CO覆蓋率可穩定與乙烯相關的中間體,而較高的CO覆蓋率則有利于含氧化合物的形成。作者進一步研究了局部CO與乙烯選擇性之間的聯系。


要點2. 然后,通過調整CO濃度和反應速率,控制局部CO的可用性,作者實現了72%的乙烯法拉第效率和> 800 mA cm-2的部分電流密度。整個系統為乙烯生產提供的半電池能效為44%。


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二、13.1%效率!高效量子點/有機光伏電池


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溶液處理的半導體是有望實現將高性能與廉價制造相結合的光電器件的有前途的材料。能夠收集紅外光子的膠體量子點(CQD)以及吸收可見光的有機發色團,這是一條行之有效的途徑。然而,由于化學失配和促進電荷收集方面的困難,CQD/有機混合光伏的效率(PCE)低于10%。

有鑒于此,多倫多大學Edward H. Sargent和韓國科學技術院Jung-Yong Lee 團隊設計了一種混合架構,通過將小分子引入CQD/有機堆疊結構來提升效率。

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本文要點

要點1. 小分子補充了CQD的吸收,并與主體聚合物形成了激子級聯反應,從而實現了有效的能量轉移并促進了異質界面上的激子解離。

要點2. 所得混合太陽能電池的PCE為13.1%,并且在未密封狀態下連續運行150 h后仍保留了其初始PCE的80%以上,優于目前的空氣處理溶液CQD/有機光伏電池。


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參考文獻:

1. Jun Li, et al. Constraining CO coverage on copper promotes high-efficiency ethylene electroproduction. Nat. Catal.2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0380-x

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0380-x

2. Se-Woong Baek, et al. Efficient hybrid colloidal quantum dot/organic solar cells mediated by near-infrared sensitizing small molecules,Nat. Energy, 2019

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0492-1


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