Edward H. Sargent課題組主要致力于納米光子學和材料化學等領域的交叉學科研究,廣泛涉及光電器件、納米生物傳感器、光伏、鈣鈦礦、CO2還原等領域。
2019年11月2日,Edward H. Sargent課題組接連在Nature Catalysis和Nature Energy發表最新研究成果。我們在此簡要摘錄,希望對相關領域研究人員有所啟發。
一、控制Cu上的CO覆蓋率促進高效電生產乙烯
乙烯是一種工業上需求很高的化學原料。通過直接電解CO2來生產高價值的二碳(C2)產品,如乙烯,已被廣泛研究。而用廉價的工業CO代替CO2高效地電催化轉化為高價值的乙烯可以避免CO2在堿性電解槽中形成碳酸鹽,從而克服原料利用和穩定性方面的問題。然而,通過CO還原反應(CORR)進行的乙烯電合成存在選擇性和能量效率低等問題。
近日,加拿大多倫多大學David Sinton,Edward H. Sargent等在電流密度高于100 mA cm-2的情況下,在銅催化劑上實現了高效電催化CO還原生產乙烯。研究發現,該系統在各種CO濃度范圍內都表現出良好的性能。在高電流密度下,將CO的利用率降低至CO的質量遷移極限時,乙烯的選擇性會提高。
本文要點
要點1. 密度泛函理論計算揭示銅上的CO覆蓋率如何影響乙烯與含氧化合物的反應途徑:較低的CO覆蓋率可穩定與乙烯相關的中間體,而較高的CO覆蓋率則有利于含氧化合物的形成。作者進一步研究了局部CO與乙烯選擇性之間的聯系。
要點2. 然后,通過調整CO濃度和反應速率,控制局部CO的可用性,作者實現了72%的乙烯法拉第效率和> 800 mA cm-2的部分電流密度。整個系統為乙烯生產提供的半電池能效為44%。
二、13.1%效率!高效量子點/有機光伏電池
參考文獻:
1. Jun Li, et al. Constraining CO coverage on copper promotes high-efficiency ethylene electroproduction. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41929-019-0380-x
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0380-x
2. Se-Woong Baek, et al. Efficient hybrid colloidal quantum dot/organic solar cells mediated by near-infrared sensitizing small molecules,Nat. Energy, 2019
https://www.nature.com/articles/s41560-019-0492-1