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9篇Angew，金榮超、楊黃浩、黃豐、劉曉慶、宋繼斌等成果速遞丨頂刊日報20191114

納米人納米人 2019-11-14

1. Nat. Commun.: 蒸汽相傳輸重排技術(shù)用于新型沸石材料的合成

由于現(xiàn)存沸石結(jié)構(gòu)與理論預(yù)測的沸石結(jié)構(gòu)的數(shù)目相距甚遠，人們發(fā)展了很多技術(shù)手段用于新型沸石結(jié)構(gòu)的合成。盡管這些技術(shù)手段都具有一定的合理性和原創(chuàng)性，但是其本質(zhì)上都是在不停地試錯中實現(xiàn)的，這就使得新材料結(jié)構(gòu)的預(yù)測變得十分困難。最近，組裝-去組裝-組織-再組裝手段被用來制備一些具有相對穩(wěn)定晶層的結(jié)構(gòu)。

在本文中，中科大Zhenlin Luo與布拉格查理大學(xué)的Maksym Opanasenko等報道了一種簡單的氣相傳輸策略，該策略可以用于將由不穩(wěn)定的富鍺單元連接的低密度二氧化硅層的IWW沸石轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂行峦負浣Y(jié)構(gòu)的材料。他們利用原位X射線衍射（XRD）和XANES等手段對IWW沸石的重排機理進行了研究：在整個重排過程中，沸石骨架發(fā)生了不尋常的結(jié)構(gòu)畸變重構(gòu)。該工作為納米多孔材料的工程化和增加可用于未來應(yīng)用的沸石數(shù)量提供了一個新的方向。

Valeryia Kasneryk， Zhenlin Luo, Maksym Opanasenko, Vapour-phase-transportrearrangement technique for the synthesis of new zeolites, NatureCommunications, 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12882-3?utm_source=feedburner&utm_medium=feed&utm_campaign=Feed%3A+ncomms%2Frss%2Fcurrent+%28Nature+Communications+-+current%29

2. Angew：紫磷烯的結(jié)構(gòu)，性質(zhì)及磷的剝落

黑磷烯作為半導(dǎo)體二維材料已引起廣泛關(guān)注。紫磷是磷的另一種同素異形體，是具有獨特電子和光電特性的層狀半導(dǎo)體。然而，紫磷的晶體或可靠晶格結(jié)構(gòu)還尚未獲得證實，嚴(yán)重限制了紫磷和紫磷烯的進一步探索。近日，西安交通大學(xué)張錦英等成功得到了紫磷的單晶，并通過X單晶射線衍射獲得了其晶體結(jié)構(gòu)，其為單斜晶系，空間群為P2/n(13) (a=9.210，b=9.128，c=21.893?，β=97.776°)。

作者通過動力學(xué)穩(wěn)定性研究證實了所獲得的晶格結(jié)構(gòu)是可靠且穩(wěn)定的。實驗測得的紫磷的光學(xué)帶隙約為1.7 eV，與理論計算所得帶隙一致。實驗測得紫磷的熱分解溫度比假定最穩(wěn)定的黑磷高52℃，這表明紫磷是最穩(wěn)定的磷同素異形體。此外，實驗發(fā)現(xiàn)在環(huán)境條件下通過機械剝離和溶液剝離均可方便的獲得紫色磷光體。

LihuiZhang, Jinying Zhang*, et al. Structure and Properties of VioletPhosphorus and its Phosphorene Exfoliation. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912761

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912761

3. Angew：Janus Au-MnO納米囊泡用于原位肝腫瘤SDT/CDT協(xié)同治療

聲動力療法(SDT)具有穿透力強、無創(chuàng)傷性和可控性等優(yōu)點，適合于深部腫瘤的治療。然而，目前仍缺乏高靈敏度、安全性和滲透性的高效聲敏劑。在此，福州大學(xué)楊黃浩教授和宋繼斌教授研究團隊設(shè)計了涂有PEG和ROS敏感聚合物的Janus Au-MnO納米顆粒(JNPs)--一種具有超聲(US)和谷胱甘肽(GSH)雙響應(yīng)囊泡。

在US輻照下，囊泡被分解為具有促進穿透能力的小Janus Au-MnO NPs 。隨后，GSH觸發(fā)MnO降解并同時釋放出較小的Au NPs（作為眾多空穴成核位點）和Mn²⁺（用于化學(xué)動力學(xué)治療（CDT）），從而導(dǎo)致大量活性氧(ROS)生成。這種智能納米平臺還可在第二近紅外(NIR)窗口中進行雙模態(tài)光聲成像和由于釋放的Mn²⁺而進行的T1-MR成像，并通過協(xié)同SDT/CDT抑制原位肝腫瘤生長。綜上所述，囊泡在深部腫瘤的診斷和治療中具有巨大的潛力。

XiahuiLin, Shuya Liu, Xuan Zhang, et al. Ultrasound Activated Vesicle of Janus Au‐MnO Nanoparticles for Promoted Tumor Penetration and Sono‐Chemodynamic Therapy of Orthotopic Liver Cancer. Angew. Chem. Int.Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201912768

4. Angew: Ti₃C₂是一種理想的共催化劑嗎？

二維Ti₃C₂納米片被廣泛用作光催化的共催化劑。但是， Ti3C2究竟是如何提高光催化效率這一問題尚不清楚。在本文，中山大學(xué)的Mengye Wang和黃豐首次報道了在光催化反應(yīng)中La₂Ti₂O₇/Ti₃C₂ (LTC)復(fù)合物中真正發(fā)揮催化作用的是由Ti₃C₂衍生出的石墨烯量子點（GQDs）而不是Ti₃C₂本身。經(jīng)過Ti₃C₂衍生物的修飾以后，La₂Ti₂O₇的催化效率比純La₂Ti₂O₇提高了約16倍。

研究人員用固態(tài)核磁、拉曼光譜以及高分辨透射電鏡等手段證明了GQDs在La₂Ti₂O₇/Ti₃C₂中的存在。這些GQDs是在Ti₃AlC₂向Ti₃C₂的化學(xué)轉(zhuǎn)變過程中通過HF刻蝕形成的，因為Ti原子被去除留下不飽和碳鍵而形成sp²π共軛GQDs。在這個過程中，2D Ti₃C₂被完全氧化成CO _x修飾的TiO _x物種，使Ti₃C₂失去導(dǎo)電性以及作為共催化劑的作用。光致發(fā)光（PL）和瞬態(tài)光電流證明量子點在很大程度上抑制了La₂Ti₂O₇的光生電荷復(fù)合。

BiaoWang, Mengye Wang and Feng Huang et al, Ti₃C₂: An IdealCo-catalyst? Angewandte Chemie International Edition, 2019

DOI：10.1002/anie.201913095

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913095?af=R

5. Angew：氧化石墨烯共價雙官能化的靈活方法

近年來，氧化石墨烯（GO）在能量轉(zhuǎn)換和存儲，電化學(xué)傳感和癌癥治療等諸多領(lǐng)域引起廣泛研究興趣。近日，斯特拉斯堡大學(xué)Alberto Bianco，Cécilia Ménard-Moyon等開發(fā)了一種在溫和的堿性條件下使用苯醌對氧化石墨烯（GO）進行雙官能化的簡便方法。作者通過兩個單獨的步驟將兩個官能團共價連接到GO上：第一個基團通過環(huán)氧化物開環(huán)反應(yīng)連接，而帶有胺官能團的第二個通過Michael加成反應(yīng)共價鍵合在苯醌上，再與GO共價鍵合。

作者采用FT-IR和X射線光電子能譜，熱重分析，循環(huán)伏安法，透射電子顯微鏡和原子力顯微鏡等對雙功能化的GO進行了表征。此外，該方法簡單明了，條件溫和，可以保留GO的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。該策略可用于制備多功能GO共軛物，在材料科學(xué)及生物醫(yī)學(xué)等許多領(lǐng)域都有潛在的應(yīng)用前景。

ShiGuo, Alberto Bianco,* Cécilia Ménard-Moyon*, et al. A FlexibleMethod for the Covalent Double Functionalization of Graphene Oxide. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201913461

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913461

6. Angew：雙光照促進光轉(zhuǎn)換熒光蛋白轉(zhuǎn)化

光轉(zhuǎn)換熒光蛋白推動了生物成像和生物醫(yī)學(xué)的重大進展。然而，由于在光轉(zhuǎn)換過程中跟蹤發(fā)色團結(jié)構(gòu)動力學(xué)所面臨的挑戰(zhàn)，光誘導(dǎo)過程的分子機制仍然難以捉摸。在此，美國俄勒岡州立大學(xué)Chong Fang研究團隊通過時間分辨電子和受激拉曼光譜，揭示了兩種隱藏的基因工程的類GFP蛋白LEA在pH=7.9的緩沖液中進行的光轉(zhuǎn)換，包括半捕獲質(zhì)子化(GA‘)和捕獲去質(zhì)子化(GB’)發(fā)色團。

并研究出一種新的雙光照方法，即同時使用400和505 nm光來實現(xiàn)更快的轉(zhuǎn)換和更高的顏色對比度。用可見光代替紫外光照射有利于生物成像，而具有特征環(huán)扭曲和橋式H彎曲運動的捕獲生色團的光譜基準(zhǔn)則使功能蛋白的合理設(shè)計成為可能。隨著氫鍵網(wǎng)絡(luò)和結(jié)構(gòu)運動的改善，光激發(fā)生色團可以增加光開關(guān)輔助的光轉(zhuǎn)換，同時減少捕獲物種。

TaylorD. Krueger, Longteng Tang, Liangdong Zhu, et al. Dual Illumination EnhancesTransformation of an Engineered Green‐to‐Red Photoconvertible FluorescentProtein. Angew. Chem. Int. Edit., 2019.

https://doi.org/10.1002/anie.201911379

7. Angew：合理合成非晶態(tài)的鎳鐵膦酸酯用于高效的光催化水氧化，產(chǎn)率接近100％

溶劑的連接作用經(jīng)常用于調(diào)整配位材料的局部和擴展結(jié)構(gòu)，從而調(diào)整其性質(zhì)和功能。溶劑分子可以與金屬離子形成鍵作為末端配體，導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)尺寸降低，或充當(dāng)橋聯(lián)配體以擴展金屬配位以形成更高尺寸的網(wǎng)絡(luò)。進一步探索溶劑分子的影響，制備高性能的配位材料具有重要的意義。在廣泛的無機有機雜化固體中，過渡金屬膦酸酯因其通用的配位化學(xué)和柔性結(jié)構(gòu)而在催化和其它應(yīng)用中具有巨大潛力。但是，它們中的許多會長成致密晶體，導(dǎo)致在催化中的實際應(yīng)用很少。

近日，新加坡南洋理工大學(xué)Rong Xu，南京林業(yè)大學(xué)Guangyu Wu等采用簡單的溶劑連接作用，在合成過程中，用N,N-二甲基甲酰胺（DMF）代替水作為溶劑，除去-OH連接基團的作用，破壞了模型化合物Fe[(OH)(O₃P(CH₂)₂CO₂H)]×H₂O (MIL‐37)的生長，成功合成了多孔二維Fe(III)和Fe(III)Ni(II)膦酸酯材料。由于缺乏為八面體提供角結(jié)合氧原子的-OH基團，合成的材料具有無定形多孔結(jié)構(gòu)。當(dāng)Fe³⁺被Ni²⁺部分取代時，合成的材料的非晶態(tài)結(jié)構(gòu)仍然保留，并且以[Ru(bpy)₃]²⁺為光敏劑，在可見光照射下，所得的二元金屬催化劑顯示出優(yōu)異的光催化析氧活性，產(chǎn)率接近100％。該工作為利用簡單溶劑效應(yīng)合成高表面積金屬膦酸酯材料用于催化和其它應(yīng)用開辟了道路。

WeinanXing, Guangyu Wu,* Rong Xu*, et al. Rational Synthesis of Amorphous Iron‐Nickel Phosphonates forHighly Efficient Photocatalytic Water Oxidation with nearly 100% Yield. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201912552

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912552

8. Angew：同步輻射X射線粉末衍射和熱重分析法測定非手性MFI沸石上L和D賴氨酸的吸附差異

近日，香港理工大學(xué)Tsz Woon Benedict Lo等報道了非手性MFI沸石上L-和D-賴氨酸的立體特異性結(jié)合的首次晶體學(xué)上的觀察。MFI結(jié)構(gòu)固有的幾何和內(nèi)部限制作用為L-賴氨酸和D-賴氨酸提供了吸附的對映異構(gòu)體差異。作者通過圓二色（CD）光譜和熱重分析（TGA）觀察到了吸附性能的顯著差異。

并通過高分辨同步輻射X射線粉末衍射（SXRD）和DFT計算揭示了H-ZSM-5框架上不同的L-和D-賴氨酸吸附行為。該工作為非手性微孔材料的分子相互作用的合理設(shè)計，并用于手性分離提供了啟示。

TianxiangChen, Tsz Woon Benedict Lo*, et al. Differential adsorption of L‐ and D‐lysine on achiral MFI zeolites as determined by synchrotron X‐ray powder diffraction and thermogravimetric analysis. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201909352

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201909352

9. Angew：非金屬性Au130-xAgx納米團簇

合金化是一種調(diào)控金屬納米材料功能的通用策略。近日，卡耐基梅隆大學(xué)金榮超等報道了一個由55個4-叔丁基苯硫酚配體保護的原子精確的Au_130-xAg_x（平均x=98）合金納米團簇的合成和結(jié)構(gòu)表征。該團簇具有十面體M₅₄（M=Au/Ag）核，金原子位于截短的Marks十面體中。該團簇內(nèi)核具有眾多富含Ag的位點，并由富含Au位點的Marks十面體籠子圍起來。該團簇表面僅含Ag-SR，且X射線吸收精細結(jié)構(gòu)分析表明該團簇不存在Au-S鍵。

紫外可見吸收光譜表征發(fā)現(xiàn)，該團簇在523nm處有一個很強的看似表面等離子共振的峰，但是fs光譜分析表明它具有非等離子共振性質(zhì)。Au_130-xAg_x納米團簇的非金屬性為研究雙金屬納米團簇尺寸演化中向金屬態(tài)的轉(zhuǎn)變建立了基準(zhǔn)。在如此大的合金納米簇中的局部Au/Ag二元體系結(jié)構(gòu)為雙金屬納米簇中的Au-Ag鍵提供了原子級的見解。

TatsuyaHigaki, Rongchao Jin*, et al. Au₁₃₀_?xAg_x Nanoclusterswith Non‐Metallicity:A Drum of Silver‐Rich Sites Enclosed in a Marks‐Decahedral Cage of Gold‐Rich Sites. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201908694

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201908694

10. Angew：可編程的DNA納米組裝體用于增強光動力治療

光動力治療(PDT)具有廣闊的應(yīng)用前景，然而其臨床轉(zhuǎn)化也受到乏氧的腫瘤微環(huán)境和光敏劑或載體的生物安全性問題的限制。武漢大學(xué)劉曉慶教授團隊設(shè)計了一種可精確地靶向腫瘤的DNA納米粒子來負載和遞送光敏劑，進而顯著地減輕乏氧造成的治療抗性并提高PDT的療效。

實驗通過簡單的組裝過程制備了一種可編程的DNA納米載體，并證明了其具有強大的體內(nèi)外抗癌效果與優(yōu)良的生物安全性。因此，這一工作為設(shè)計開發(fā)用于癌癥治療的DNA納米組裝體提供了一種實用和安全的方法，也為增強PDT的生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用性能提供了新的思路。

MinPan, Xiaoqing Liu. et al. Programming DNA Nanoassembly for EnhancedPhotodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition.2019

DOI:10.1002/anie.201912574

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912574

11. ACS Energy Lett.: 鈣鈦礦太陽能電池的界面鈍化（苯乙碘化銨中官能團的影響）

缺陷鈍化是提高鈣鈦礦太陽能電池的有效辦法。近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所Peng Mao和Jizheng Wang在鈣鈦礦薄膜（（FAPbI₃）_1-x（MAPbBr_3-yCl_y）_x）的表面上引入四種不同官能團直接與苯環(huán)相連的苯乙碘化銨，以研究其鈍化效果。

研究發(fā)現(xiàn)，苯環(huán)的電子密度對界面鈍化有顯著影響：帶有給電子基團（甲氧基和甲基）的苯乙碘化銨具有很好的鈍化效果，而帶有吸電子基團（硝基）的鹽則具有不利的影響。鈍化歸因于苯環(huán)和配位不足的Pb²⁺離子之間的靜電相互作用。基于以上研究，所制備的太陽能電池效率達到了22.98％。此外，經(jīng)過處理的器件在黑暗環(huán)境中存儲1000小時后仍顯示出良好的性能，穩(wěn)定性優(yōu)異。

Mao, P. Wang, J. et al.Interfacial Passivation for Perovskite Solar Cells: The Effects of FunctionalGroup in Phenethylammonium Iodide. ACS Energy Lett. 2019.

DOI: 10.1021/acsenergylett.9b02375

https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsenergylett.9b02375

12. AEM: 電化學(xué)穩(wěn)定的Na-Te/碳納米棒電池

為了發(fā)展先進高性能電池，使用Na和Te的電化學(xué)金屬電池受到了廣泛的關(guān)注。然而，這種電池存在著難以解決的倍率性能差、體積容量低、氧化還原機制不明確以及令人厭煩的鈉枝晶等問題。在本文中，合肥工業(yè)大學(xué)的Yang Jiang與香港城市大學(xué)的Chun-Sing Lee等報道了使用新Te/碳納米棒復(fù)合正極材料和優(yōu)化的醚類電解液電化學(xué)金屬電池。

這是首次有關(guān)能夠在低倍率下與Na-S和Na-Se等體系相媲美的Na-Te電池報道。實際上，由于使用了半金屬態(tài)的Te代替不導(dǎo)電的S和Se等，該電池在高倍率條件下的性能已經(jīng)超越了Na-S和Na-Se電池。研究人員利用從頭算分子動力學(xué)模擬、紫外可見光譜、非原位X射線光電子能譜、掃描電鏡等手段證實了三步電化學(xué)氧化還原過程和金屬鈉的穩(wěn)定性。該工作為開發(fā)具有高體積能量密度的新型金屬鈉電池開辟了道路。