1. Nat. Commun.：原子分散的Ni作為甲烷干重整的耐焦炭活性中心
CO2和CH4是兩種最主要的大氣溫室氣體（GHGs），但它們也是豐富且低成本的碳源；CH4被認為是（相對）清潔能源，可用來實現低碳經濟。甲烷干重整（DRM）是將甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）轉化為合成氣（H2+CO）的過程，這是世界級的大規模工業過程和能源轉化（例如費托合成（FT），羰基化，加氫甲?；┮约坝糜谌剂虾透吒郊又祷瘜W品的合成的重要組成部分。經過近30年的深入研究，Ni催化劑因其低成本和高初始活性（與貴金屬催化劑相比）而成為最有前途的DRM候選物。然而，由于碳沉積（焦化）和/或燒結的Ni物種使催化劑失活問題，迄今尚無商業DRM工藝。
近日，中科院大連化物所張濤，喬波濤等報道了一種通過與Ce摻雜的羥基磷灰石(HAP)相互作用而穩定原子分散的Ni單原子催化劑，該催化劑中CeOx摻雜的HAP穩定了孤立的Ni原子，防止催化劑的燒結和失活，可高活性和高穩定性的催化DRM。實驗和計算研究表明，孤立的Ni原子具有固有的耐焦炭性，因為它們具有獨特的僅激活CH4中第一個C-H鍵的能力，從而避免甲烷深度分解成碳。該工作為大規模開發地球富含的DRM催化劑提供了新的機會。
MohcinAkri, Shu Zhao, Botao Qiao*, Tao Zhang,* et al. Atomically dispersed nickel ascoke-resistant active sites for methane dry reforming. Nat.Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12843-w
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12843-w
2. Joule: 基于混合受體的高效超柔性有機太陽能電池
具有高能量轉換效率和穩定機械性質的柔性有機太陽能電池被視為未來可穿戴電子設備最具希望的能量來源。然而，同時實現高效率和機械穩定性十分具有挑戰性。這是因為高結晶性或聚集的微結構被認為是實現高效器件工作的關鍵，但這同時會導致活性層十分脆弱易碎。在本文中，日本緊急物質科學研究所的Kenjiro Fukuda和東京大學的Takao Someya等報道了一種使用富勒烯-非富勒烯混合受體的3um厚的超柔性有機太陽能電池，這種電池能夠實現高達13%的能量轉換效率且在1000次的彎曲測試后仍能夠保持原始效率的97%。
值得注意的是，盡管這種超柔性有機太陽能電池不能夠通過具有大應變的拉伸試驗測試，但是其形成屈曲器件結構后在循環拉伸壓縮試驗中表現出優異的機械穩定性。該研究表明，在非富勒烯二元混合物中引入少量高電子遷移率的富勒烯受體可以增強電荷輸運、改善激子分離，并優化具有更多非晶區的混合物形態，從而產生更高效和機械性能更穩定的器件。
WenchaoHuang, Kenjiro Fukuda, Takao Someya et al, Efficient and Mechanically RobustUltraflexible Organic Solar Cells Based on Mixed Acceptors, Joule, 2019
DOI: 10.1016/j.joule.2019.10.007
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(19)30523-9?rss=yes#
3. JACS：理解MoO3促進的Rh催化劑將合成氣轉化為醇的結構-性能關系
將煤，天然氣或生物質衍生的合成氣（合成氣，CO+H2）催化轉化為高含氧化合物（C2+oxy）是長期生產高價值燃料和化學品的有希望的途徑。Rh基催化劑對高級含氧化合物具有穩健的固有選擇性，是研究最廣泛高級醇合成（HAS）催化劑。盡管通過將Rh與金屬氧化物促進劑結合可以獲得更高的含氧化合物產率，但是人們對促進催化劑的精細結構和促進劑在增強催化性能中的作用還沒有很好地理解。
近日，斯坦福大學Stacey F. Bent等多團隊合作，發現MoO3可促進Rh納米顆粒形成一種Mo代入Rh表面的新型催化劑結構，該催化劑的TOF增加66倍，且含氧化合物的產量也提高了。作者將原子控制合成，原位表征和理論計算相組合，理解了促進MoO3-Rh催化性能的促進劑-Rh相互作用。作者使用原子層沉積法，以精確的單層MoO3修飾Rh納米顆粒，高度控制催化劑的結構。通過原位X射線吸收光譜，作者發現在反應條件下催化表面的原子結構由取代Rh納米粒子表面的Mo-O組成。作者進一步通過DFT計算確定了MoO3的兩個作用：首先，催化劑表面Mo-O的存在增強了CO的離解，還穩定了未促進催化劑中不存在的甲醇合成途徑；其次，Mo-O促進了氫的吸附，從而提高了反應中間體的氫化速率。
ArunS. Asundi, Stacey F. Bent*, et al. Understanding Structure-Property Relationshipsof MoO3-Promoted Rh Catalysts for Syngas Conversion to Alcohols. J.Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b07460
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07460
4. JACS: DNA框架高靈敏捕獲循環腫瘤細胞
受體-配體相互作用（RLI）在生物體內起著關鍵作用，通常用經典的鑰匙和鎖模型來描述。然而，細胞表面的RLIs通常是高度復雜和非線性的，部分原因是細胞外膜上受體的非連續性和動態分布。于此，南京大學馬余強教授聯合上海交通大學左小磊研究員課題組開發了一種四面體DNA框架（TDF）拓撲結構用于細胞膜上的受體-配體相互作用，該方法能夠激活聚集受體的募集結合，以高親和力捕獲循環腫瘤細胞（CTCs）。
TDF的四個頂點提供了具有空間組織的配體的正交錨定，在此基礎上合成了n個單體，其中含有1-3個適配體，能靶向在腫瘤細胞膜上過度表達的上皮細胞粘附分子（EpCAM）。帶有三個適配體的2- simplex不僅顯示出更強的結合親和力（19倍），而且防止細胞內吞。以2- simplex為捕獲探針，證明了高效的CTC捕獲，這在實際的臨床乳腺癌患者樣本中是極具挑戰性的。該TDF平臺為在生理環境下研究RLIs和癌癥診斷提供了強有力的手段。
MinLi, Hongming Ding, Meihua Lin, Fangfei Yin, Lu Song, Xiuhai Mao, Fan Li, ZhileiGe, Lihua Wang, Xiaolei Zuo, Yuqiang Ma, and Chunhai Fan. DNAFramework-Programmed Cell Capture via Topology-Engineered Receptor–Ligand Interactions. Journalof the American Chemical Society, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b11015
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b11015
5. JACS：通過配位籠的相轉移選擇性分離聚芳烴
多環芳烴（PAHs），也稱為多芳烴，存在于石油，煤炭和焦油中，也在燃料的燃燒過程中作為副產物產生。它們是一種普遍的污染物，許多是致癌，致突變和致畸的。它們的剛性，平面，共軛結構使其可用于制造光學和電子設備。因此，無論是純的PAHs的高價值，還是其作為污染物所引起的問題，都促進了用于選擇性分離PAHs的主體分子的發展。
近日，Jonathan R. Nitschke等報道了一種新的超分子策略，用于從混合物中選擇性分離特定的多環芳烴（PAHs）。使用三甘醇官能化的甲?；拎ぷ咏Y構可以構建FeII4L4四面體籠，該籠能夠在陰離子復分解的驅動下在水和硝基甲烷層之間轉移。實驗發現，該籠可以從具有八種不同類型PAHs的硝基甲烷溶液中選擇性地包封暈苯，使其通過中間水相進入新的硝基甲烷相。加入苯后，該籠可以將暈苯釋放出來，并且籠和純化的暈苯都可以通過進一步的相分離來分離。
DaweiZhang, Jonathan R. Nitschke*, et al. Selective Separation of PolyaromaticHydrocarbons by Phase Transfer of Coordination Cages. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b10741
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10741
6. Angew：卟啉-石墨烯納米帶雜化材料的表面合成與表征
表面合成是一種制造新型碳基納米結構通用的方法，這是傳統的溶液化學無法實現的。在納米材料家族中，石墨烯納米帶（GNRs）由于其在各種應用中的巨大潛力而享有特殊的地位。它們在分子電子學中的應用的關鍵問題之一是可以通過結構修飾（例如雜原子摻雜或引入非類苯環）來細調其電子性能。GNRs和卟啉（Pors）的共價融合是調整GNRs基材料性質的一種極具吸引力的策略。
近日，馬德里自治大學Tomas Torres，Giovanni Bottari，Empa-瑞士聯邦材料科學與技術實驗室Roman Fasel，伯爾尼大學Silvio Decurtins等多團隊合作，報道了Por-GNR雜化材料的選擇性表面合成，該材料由短GNR段連接的兩個Pors組成。獲得的二聚體Por-GNR雜化材料的精確原子結構通過鍵分辨掃描隧道顯微鏡（STM）和非接觸原子力顯微鏡（nc-AFM）進行了表征。作者采用STS結合DFT計算對二聚體的電子性質進行了研究，結果表明其電子間隙低至0.4 eV。
LuisM. Mateo, Qiang Sun, Silvio Decurtins,* Giovanni Bottari,* Roman Fasel,* TomasTorres*, et al. On‐surface Synthesis and Characterization of Triply‐fused Porphyrin‐Graphene NanoribbonHybrids. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913024
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913024
7. AM: 效率為8.25％! P3HT的太陽能電池的新記錄
四川大學Liyang Yu和彭強團隊設計了一種新型分子受體，TrBTIC在普通溶劑中具有優異的溶解度，并且具有良好的溶解性能級與聚P3HT匹配。同時，P3HT易溶于1,2,4-三甲基苯（TMB）綠色溶劑，但在室溫下在TMB中長期老化會緩慢結晶溫度。
老化40分鐘后，所得的活性混合物具有最適當的相分離，均勻的納米線形成了良好的互穿網絡，用于激子解離和電荷傳輸。器件的性能從6.62％提高到8.25％。8.25％是基于P3HT的太陽能電池的新記錄。該研究不僅提供用于匹配P3HT供體的高效非富勒烯受體開發的加工技術，而且以實現高性能基于P3HT的聚合物太陽能電池。
P3HT‐Based Polymer Solar Cellswith 8.25% Efficiency Enabled by a Matched Molecular Acceptor and Smart Green‐Solvent Processing Technology, AM, 2019
DOI: 10.1002/adma.201906045
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201906045
8. ACS Energy Lett.：壓力下無鉛鹵化物雙鈣鈦礦Cs2AgBiCl6的可調發射和電子聲子耦合
由于無鉛鹵化鈣鈦礦具有較強的穩定性和無毒性，因此已被認為是光伏和光電應用中的有力競爭者之一。然而，目前對鹵化物雙鈣鈦礦基本性能的了解仍然有限，導致基于鹵化物雙鈣鈦礦器件的性能難以得到進一步提高。近日，吉林大學鄒勃團隊的實驗研究表明，具有大斯托克斯位移的Cs2AgBiCl6的廣泛發射主要歸因于強電子-聲子耦合引起的激子自陷。
由于立方相中晶格壓縮時降低的晶格弛豫能量導致發射光譜出現異常的藍移并伴有吸收邊緣的紅移。電子-聲子耦合的降低對于增強Cs2AgBiCl6在高壓下的光致發光強度和發射范圍至關重要。該工作闡明了結構-性質的關系并為改善鹵化物雙鈣鈦礦的性能提供了研究基礎。
LongZhang, Yuanyuan Fang, Laizhi Sui, Jiejuan Yan, Kai Wang, Kaijun Yuan, Wendy LMao, Bo Zou. Tuning Emission and Electron-Phonon Coupling in Lead-Free HalideDouble Perovskite Cs2AgBiCl6 under Pressure. ACS EnergyLett., 2019.
DOI：10.1021/acsenergylett.9b02155
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b02155
9. AEM: 具有超高比表面積的新型蒽醌基共軛微孔聚合物用作鋰離子電池正極材料
通過傳統聚合手段得到的氧化還原活性共軛微孔聚合物通常是不規則的難溶性固體顆粒，這就給后續的電極制作過程帶來了麻煩。在本文中，西班牙IMDEA能源研究所的Rebeca Marcilla等通過連續的微乳液和溶劑熱方法制備了基于蒽醌（IEP-11）的共軛微孔聚合物，這種聚合物材料能夠在溶劑中分散為納米結構從而更有利于電極的制備。有趣的是，這種合成方法還會改變微孔聚合物的本征孔結構:IEP-11材料具有微孔和介孔雙層孔結構，其比表面積高達2200 mg/cm2，這是目前報道的微孔聚合物最高的比表面積。
此外，這種合成方法得到的電極致密性也得到了顯著改善，其電極密度為傳統電極的三倍?；谏鲜鲂再|，這種IEP-11材料被用做鋰離子電池正極材料時表現出高比容量（~100 mAh/cm2）和優異的倍率性能（5C下容量保持率高達76%）。此外，不溶特性和堅固的共軛結構使得該聚合物材料的循環穩定性大幅改善，在20C下循環5000周容量保持率高達90%而在30C的大倍率下循環80000周的容量保持率也高達60%。
Antonio Molina，Rebeca Marcilla et al, New Anthraquinone‐BasedConjugated Microporous Polymer Cathode with Ultrahigh Specific Surface Area forHigh‐Performance Lithium‐Ion Batteries,Advanced Energy Materials, 2019
DOI: 10.1002/adfm.201908074
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201908074?af=R
