吉大/北大Nature Commun. : 單原子邂逅載體，吹響浪漫合奏！
微著
催化計
2019-11-22
第一作者：Kun Qi（祁琨） 博士
通訊作者：崔小強 教授，郭少軍 教授，鄭偉濤 教授論文DOI：10.1038/s41467-019-12997-7原子級分散金屬催化劑的挑戰是金屬原子低負載密度、不可控聚合及金屬原子與載體間相互作用對催化性能影響的模糊關系。有鑒于此，吉林大學崔小強、鄭偉濤與北京大學郭少軍報導了一種新型單原子催化材料制備策略——利用二維材料間相互作用，先組裝誘導相變再洗脫的方法(assembly/leaching)，制備了高負載量金屬Co單原子陣列催化劑共價結合在Distorted 1T MoS2納米片表面 (SA Co-D1T MoS2)。在組裝過程中，Co納米盤與MoS2納米片之間形成強Co-S共價鍵合及晶格失配產生的壓應力作用，首次觀察到MoS2會發生2H向Distorted 1T相的轉變。該現象進一步闡釋了金屬原子與載體之間的相互作用關系，這一關系對于高負載量單原子催化劑的設計至關重要。SA Co-D 1T MoS2在酸性電解液中具有類Pt的HER活性，且具有優異的長程、循環及化學穩定性。活性位點阻斷實驗與密度泛函理論 (DFT)共同表明，優異催化性能的產生是通過Co原子和D-1T MoS2載體的S協同作用，進而對界面處氫的鍵合方式進行調節。使用超薄MoS2納米片作為載體，采用assembly/leaching的方法制備得到了單原子Co陣列，且首次觀察到在制備過程中單原子催化劑載體產生相變的現象，為進一步對單原子催化劑金屬原子與負載之間關系的解釋進行了有效地鋪墊。
該SA Co-D 1T MoS2催化材料在酸性電解液中達到了類Pt的析氫活性，并具有良好的長程，循環及化學穩定性。通過DFT計算得到催化增強機理為單原子Co與D 1T MoS2之間的ensemble effect。
綜上，我們通過assemble/leaching方法報導了一種設計獨特、具有類Pt HER性能的單原子陣列催化劑SA Co-D 1T MoS2。這一新型單原子催化劑的發現在原子尺度上調節金屬催化劑的結構和功能的領域產生了突破，為在可再生能源的高效大規模生產提供了希望。Kun Qi, et al. Single-atom cobalt array bound to distorted 1T MoS2 with ensembleeffect for hydrogen evolution catalysis. Nature Communications, 2019.DOI:10.1038/s41467-019-12997-7https://www.nature.com/articles/s41467-019-12997-7
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