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諾獎得主Novoselov、陳邦林、徐駿、郭林等成果速遞丨頂刊日報20191121

納米人納米人 2019-11-22

1. AM：單層六方氮化硼的壓電效應

2D六方氮化硼（hBN）是一種寬帶隙范德華晶體，其具有獨特的性能，包括出色的強度，高溫下的強抗氧化性和光學功能。此外，近年來，hBN晶體常用來封裝其它2D晶體材料，已應用于光電和隧穿器件等各種技術中。人們預測沒有對稱中心的單層hBN會表現出壓電特性，但缺乏實驗證據；近日，曼徹斯特大學Konstantin S. Novoselov，Laura Fumagalli，西班牙IMDEA Nanociencia Francisco Guinea等多團隊合作，通過使用靜電力顯微鏡研究發現，這種效應是氣泡和折痕周圍局部電場中應變引起的變化，與理論計算一致。

在雙層和塊體hBN中（對稱性中心已恢復）未發現壓電效應。該工作為具有諸多性質的單層hBN增加了壓電效應這一性質，使其成為新型機電和可拉伸光電器件的理想候選者，并為通過應變控制范德華異質結構中的局部電場和載流子濃度鋪平了道路。該工作使用的實驗方法還發展了一種通過使用靜電掃描探針技術研究納米級其它材料的壓電特性的方法。

PabloAres, Francisco Guinea,* Laura Fumagalli,* Konstantin S. Novoselov,* et al.Piezoelectricity in Monolayer Hexagonal Boron Nitride. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201905504

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201905504

2. AM：高效ORR，OER和HER的三功能W₂N/WC異質結構電催化劑

金屬-空氣電池和電化學水分解是綠色和可再生能源的轉換和存儲的關鍵。然而，電化學析氫反應（HER），氧還原反應和析氧反應（ORR和OER）的高能壘和緩慢的動力學導致能量利用率低和輸出功率低。盡管貴金屬基電催化劑對HER（Pt），ORR（Pt）或OER（Ir/RuO_x）具有很高的活性，但其耐用性差且成本高，阻礙了在工業上的實際應用。因此，對于未來的大規模生產，必須開發出地球富含的非貴金屬基的低成本，高效且耐用的電催化劑。

近日，西北大學Xiaohui Guo，中科大Yunteng Qu等多團隊合作，開發了一種簡便的固態合成策略合成了一種W₂N/WC異質結構催化劑，該催化劑具有豐富的界面。在高溫（800°C）下，雙氰胺分解生成的揮發性CN_x物種被WO₃納米棒捕獲，然后同時被氮化和碳化，形成了W₂N/WC異質結構催化劑。所得的W₂N/WC異質結構催化劑對ORR，OER和HER均表現出高效且穩定的電催化性能，包括0.81 V（ORR）的半波電勢和達到10mA cm^-2電流密度的低過電勢（320 mV，OER；HER148.5 mV）。此外，基于W₂N/WC的Zn-空氣電池具有出色的高功率密度（172 mW cm^-2）。DFT計算和X射線吸收精細結構分析研究表明，W₂N/WC界面協同效應促進了電荷的傳輸和分離，從而加速了電化學ORR，OER和HER。該工作為構建用于電化學能源設備的高效且低成本的電催化劑開辟了一條新途徑。

JinxiangDiao, Yunteng Qu,* Xiaohui Guo,* et al. Interfacial Engineering of W₂N/WCHeterostructures Derived from Solid‐State Synthesis: A Highly Efficient Trifunctional Electrocatalystfor ORR, OER, and HER. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201905679

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905679

3. AM: 以大佬的角度看鈣鈦礦材料LED的發展！

金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）具有通式ABX₃，其中A是一價有機或無機陽離子，B是二價金屬陽離子（例如Pb，Sn），X是鹵化物陰離子。MHP已經有一個多世紀的歷史了，但是由于其優越的光學和電學性能，易于制造，低加工成本以及帶隙調整的簡易性， MHP是各種光電和電子應用中有希望的材料，例如太陽能電池，發光器件（LED），光電探測器，X射線探測器，激光器，存儲器和人造突觸。最活躍的研究領域是太陽能電池和LED。

Lee, T.-W. Emerging Halide Perovskite Materials and Devices forOptoelectronics. AM 2019.

DOI: 10.1002/adma.201905077

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905077

4. AM: 原子厚度仿生葉狀MnO₂用作穩定的電池負極材料

葉狀結構是一種十分典型的穩定結構，其獨特的靜脈分支可以最大程度提高材料的結構穩定性。然而，由于在葉肉基質中難以獲得穩定的葉脈狀支撐，因此原子尺度上的仿生葉片結構很少被報道。在本文中，北京航空航天大學的Lidong Li和郭林等首次通過簡單溫和的一步濕化學法制備出原子厚度可呼吸的二維MnO₂人造葉。這種均勻的超薄葉狀結構以葉脈狀的晶體骨架為支撐，以無定形微孔葉肉狀納米片為基底。

當用作鋰離子電池負極材料時，這種仿生葉片結構能夠解決了普通MnO₂負極材料的不可逆容量損失和循環性能不佳等問題。在100mA/g的電流密度下這種葉狀MnO₂負極能夠實現1210 mAh/g的高容量；即便在1 A/g的大電流下該材料也能穩定循環超過2500周。這種葉狀MnO₂展現了純MnO₂在循環穩定性方面的最大潛力，其優異的電化學性能甚至可以與大多數二氧化錳基復合電極材料相媲美。這種仿生設計為二維人工系統的精確控制提供了重要的指導思想，為提高純金屬氧化物電極材料電化學穩定性提供了新思路。

BinbinJia, Lin Guo, Lidong Li et al, Construction of MnO₂ ArtificialLeaf with Atomic Thickness as Highly Stable Battery Anodes, Advanced Materials,2019

DOI: 10.1002/adma.201906582

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906582?af=R

5. AM: 基于單晶Pt配合物的快速響應，高度空氣穩定和耐水的有機光電探測器

在新型電子和光電應用中，有機半導體表現出優于常規無機材料的諸多優勢，包括分子可調性，靈活性，低成本和便捷的器件集成。但是，在將有機半導體用于超快光電檢測器（PD）等下一代設備之前，必須開發出兼具高遷移率和環境穩定性的新型材料。為了實現這一目標，近日阿卜杜拉國王科技大學的He Jr-Hau教授課題組，國立臺北科技大學的Lu Norman教授課題組和復旦大學的方曉生教授課題組及報道了基于有機單晶[PtBr₂（5,5'-bis（CF3CH2OCH2）-2,2'-bpy）]（或“ Pt絡合物（1o）”）的高穩定性PD被證明是有效的。

半導體通道-一種具有層狀分子結構和高質量內配體電荷轉移的材料。得益于其獨特的晶體結構，Pt絡合物（1o）器件表現出了約0.45 cm² V^-1 s^-1的場效應遷移率，即使在沒有封裝和浸沒40天后仍能在環境條件下保持出色性能在蒸餾水中放置24小時。此外，該器件具有1×10³ AW^-1的最大光響應度，1.1×10¹² cm Hz^{1 / 2} W^-1的檢測率以及80/90 μs的創紀錄的快速響應/恢復時間，這是以前從未實現的在其他有機PD中。他們的這些發現強烈支持并促進了單晶Pt配合物（1o）在下一代有機光電器件中的使用。

DharmarajPeriyanagounder, Tzu-Chiao Wei, Ting-You Li, Chun-Ho Lin, Théo Piechota Gon?alves,Hui-Chun Fu, Dung-Sheng Tsai, Jr-Jian Ke, Hung-Wei Kuo, Kuo-Wei Huang, NormanLu,* Xiaosheng Fang,* and Jr-Hau He*. Fast-Response, Highly Air-Stable, andWater-Resistant Organic Photodetectors Based on a Single-Crystal Pt Complex.Adv. Mater. 2019, 1904634.

DOI:10.1002/adma.201904634

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904634

6. AM: 半導體納米線的平面生長、集成和應用

硅和其他無機半導體納米線(NWS)在過去的二十年中被廣泛地用于構建高性能的納米電子學、傳感器和光電子。對于其中的許多應用程序，這些微小的構建塊必須集成到現有的平面電子平臺中，而精確的位置、方向和布局控制是必不可少的。在多摩爾時代的到來，也有新的需求，一個可編程的增長工程的幾何，組成，和線的形狀，在平面或平面外三維側壁表面。

近日，南京大學Kunji Chen, Linwei Yu, 徐駿等人研究了在平面表面上合成、轉移和組裝NWS的關鍵技術，并討論了在納米通道、外延界面或非晶態薄膜前驅體的約束下，水平NWS直接在晶態或圖形化襯底上的面內生長的最新進展。最后，作者還回顧了NWS在實現精確引導生長控制、可編程幾何形狀、組成和線形工程方面的獨特的能力，隨后在構建高性能場效應晶體管、光電探測器、可拉伸電子器件和3D堆疊通道集成方面的最新裝置應用。

Ying Sun, Linwei Yu,* Jun Xu,*Kunji Chen, et al. Planar Growth, Integration, and Applications ofSemiconducting Nanowires

DOI: 10.1002/adma.201903945

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201903945

7. AM: 競爭性協調策略構建高效的有機二氧化碳分層金屬有機框架

分層的孔隙度和功能化有助于金屬有機框架（MOF）的充分應用。近日，武漢理工大學的Yang Xiao-Yu教授和德克薩斯大學圣安東尼奧分校的陳邦林教授報道了一種簡單地通過競爭性配位，使用四氟硼酸鹽（M（BF4）_x，其中M為金屬位點）作為功能位點和蝕刻劑來構造分層多孔MOF的方法。

由此產生的MOF在不犧牲其結構穩定性的情況下原位形成了缺陷介孔和功能位點。他們通過結合實驗和第一性原理計算方法闡明了缺陷介孔的形成機理，表明了這種新方法的可行性。與原始的微孔對應物相比，新的分層MOF由于其特定的分層孔結構而對龐大的染料分子表現出優異的吸附性，并且對CO₂轉化具有催化性能。

Gang-GangChang, Xiao-Chen Ma, Yue-Xing Zhang, Li-Ying Wang, Ge Tian, Jia-Wen Liu, JianWu, Zhi-Yi Hu, Xiao-Yu Yang,* and Banglin Chen*. Construction of HierarchicalMetal–Organic Frameworks by Competitive CoordinationStrategy for Highly Efficient CO₂ Conversion. Adv. Mater. 2019,1904969.

DOI:10.1002/adma.201904969

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201904969

8. AM：先天免疫激活優于LNP介導的RNA遞送

由于生理學對體內遞送的影響在很大程度上還未被充分研究，臨床mRNA遞送仍然具有挑戰性。例如，由脂質納米顆粒(LNPs)遞送的mRNA被認為可以治療炎癥，但炎癥本身是否改變遞送仍有待研究。由免疫，內吞和mRNA翻譯之間的關系引出了這樣的假設：Toll樣受體4(TLR4)激活會減少LNP介導的mRNA遞送。在此，美國喬治亞理工學院和埃默里大學醫學院James E. Dahlman研究團隊定量分析了在TLR4激活和不激活的情況下，LNP攝取，內體逃逸以及mRNA翻譯。

利用體內DNA條形碼發現了一種新型LNP，以臨床劑量向Kupffer細胞輸送mRNA；與大多數LNP不同，這種LNP不優先靶向肝細胞。TLR4激活會阻斷所有受試細胞類型的mRNA翻譯，而不減少LNP攝取；抑制TLR4或其下游效應蛋白激酶R可改善遞送。TLR4對i)LNP攝取和ii)翻譯的不同影響表明TLR4的激活優于LNP靶向，即使在mRNA被遞送到靶細胞后。鑒于近期使用mRNA調節炎癥的臨床試驗，此研究突出了理解靶細胞和非靶細胞中炎癥信號的必要性。更廣泛地說，這表明向一種炎癥性疾病遞送mRNA的LNP可能不會向另一種炎癥性疾病傳遞mRNA。

MelissaP. Lokugamage, Zubao Gan, Chiara Zurla, et al. Mild Innate Immune ActivationOverrides Efficient Nanoparticle‐Mediated RNA Delivery. Adv. Mater., 2019.

https://doi.org/10.1002/adma.201904905

9. AM綜述: 印刷電子器件的新領域：柔性混合電子器件

在過去的60年中，硅集成電路（IC）的性能和集成密度迅速發展。盡管硅IC在低功耗高性能計算中蒸蒸日上，但是使用硅創建靈活的大面積電子器件仍然是一個挑戰。另一方面，柔性和印刷電子產品使用本質上柔性的材料和印刷技術來制造兼容的大面積電子產品。但是，柔性電子在計算和信號通信方面不如硅IC高效。柔性混合電子（FHE）利用了這兩種不同技術的優勢。它使用需要靈活和可擴展性（即用于傳感和致動）的柔性和印刷電子產品，以及用于計算和通信目的的硅IC。柔性電子產品和硅IC的組合產生了一種功能強大且用途廣泛的技術，具有廣泛的應用范圍。

ULCA的Yasser Khan和Ana C. Arias團隊討論FHE系統的基本組成部分，印刷傳感器和電路，薄硅IC，印刷天線，印刷能量收集和存儲模塊以及印刷顯示器。回顧了FHE在可穿戴健康，結構健康，工業，環境和農業傳感方面的新興應用領域。總體而言，介紹了與FHE相關的最新進展，制造，應用和挑戰以及展望。