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1. Science: 混合超晶格單層二維卟啉聚合物的晶圓級(jí)合成

大規(guī)模合成具有可調(diào)諧的高品質(zhì)薄膜的分子構(gòu)造單元，將推動(dòng)具有設(shè)計(jì)功能的人造固體的發(fā)展。芝加哥大學(xué)Jiwoong Park團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在單層厚度的極限范圍內(nèi)具有晶圓級(jí)均勻性的二維（2D）卟啉聚合物薄膜的合成。通過在戊烷/水界面上生長薄膜，可以實(shí)現(xiàn)混合超晶格的組裝。卟啉單體的層流組裝聚合可以形成具有Cu²⁺配體的MOF或具有對(duì)苯二甲醛配體的COF的單層結(jié)構(gòu)。這些2D薄膜的晶格結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)都直接受到分子單體和聚合化學(xué)的控制。二維聚合物用于制造具有MoS2的混合超晶格陣列，在電容器領(lǐng)域極具應(yīng)用前景。

Wafer-scalesynthesis of monolayer two-dimensional porphyrin polymers for hybridsuperlattices, Science, 2019

DOI:10.1126/science.aax9385.

https://science.sciencemag.org/content/early/2019/11/06/science.aax9385

2. Joule: 分子和相變混合材料的全光譜太陽能熱能收集和存儲(chǔ)

有效的太陽能熱能收集和存儲(chǔ)是利用到達(dá)地球表面的大量太陽輻射的關(guān)鍵步驟。當(dāng)前的太陽能熱方法依賴于昂貴的高光學(xué)聚光系統(tǒng)，導(dǎo)致熱的散裝材料和表面的高熱損失。同時(shí)，以熱能形式存儲(chǔ)的能量固有地具有較大的時(shí)間損失。

休斯敦大學(xué)Hadi Ghasemi 和T. Randall Lee團(tuán)隊(duì)結(jié)合了分子能量和潛熱存儲(chǔ)的物理原理，引入了一種集成的，同時(shí)收集和存儲(chǔ)的混合范式，用于潛在的24/7能量傳遞。混合范式利用白天的熱定位來提供小規(guī)模的73％的收獲效率和大規(guī)模的90％的收獲效率。與所有現(xiàn)有技術(shù)系統(tǒng)相比，在夜間，混合動(dòng)力系統(tǒng)以80％的效率和比白天更高的溫度回收了存儲(chǔ)的能量。

FullSpectrum Solar Thermal Energy Harvesting and Storage by a Molecular andPhase-Change Hybrid Material, Joule， 2019

DOI: 10.1016/j.joule.2019.11.001

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435119305318

3. Joule: 利用水凝膠集成的鐵電半導(dǎo)體系統(tǒng)從大氣水分中獲取能量

未來20年，世界能源消費(fèi)總量預(yù)計(jì)將從30%增長到50%。然而，太陽能水分解為清潔燃料的生產(chǎn)提供了一個(gè)可持續(xù)和環(huán)境友好的途徑，以應(yīng)對(duì)不斷增長的能源需求。傳統(tǒng)的光電解水系統(tǒng)面臨著兩個(gè)巨大的挑戰(zhàn)：水源和多余的電能。近日，新加坡國立大學(xué)的Tan Swee Ching教授開發(fā)了一種鐵電半導(dǎo)體光電陽極(BaTiO₃@BiVO₄)，可以進(jìn)行高效的水氧化，正極極化后，BaTiO₃可以誘導(dǎo)出內(nèi)置電場的向外矢量，有助于提高光電壓，加速空穴向BiVO₄表面的轉(zhuǎn)移，而多功能超吸濕水凝膠可以直接從大氣中獲取水分，為混合動(dòng)力系統(tǒng)提供連續(xù)的水供應(yīng)。

將光電陽極水凝膠裝置與太陽能電池相結(jié)合，可以在10兆瓦/平方厘米的光照下產(chǎn)生0.4mA/cm²的光電流，相對(duì)濕度降低12.0%。也就是說，BiVO₄、BaTiO₃、水凝膠和太陽能電池的功能分別是光吸收和水氧化、充電加速器、濕度收割機(jī)和額外的電子能量輸入。水凝膠吸收周圍潮濕空氣中的水分，作為除濕劑，將水輸送到光電陽極發(fā)電，并與太陽能電池串聯(lián)，進(jìn)一步提高了載體的流動(dòng)性。

Lin Yang, Dilip KrishnaNandakumar, Linqing Miao, Lakshmi Suresh, Danwei Zhang, Ting Xiong, Jayraj V.Vaghasiya, Ki Chang Kwon, Swee Ching Tan. Energy Harvesting from AtmosphericHumidity by a Hydrogel-Integrated Ferroelectric-Semiconductor System. Joule,2019.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2019.10.008

4. Nat. Commun.: OLED中的三重態(tài)-三重態(tài)上轉(zhuǎn)換效率接近50%！

三重態(tài)-三重態(tài)上轉(zhuǎn)換（其中兩個(gè)三重態(tài)激子轉(zhuǎn)換為一個(gè)單重態(tài)激子）是一種眾所周知的方法，可以超越常規(guī)基于熒光的有機(jī)發(fā)光二極管中電致發(fā)光量子效率的極限。考慮到三重態(tài)對(duì)的自旋多重性，上轉(zhuǎn)換效率通常限制為20％。盡管當(dāng)三重態(tài)對(duì)的能量低于第二個(gè)三重態(tài)激發(fā)態(tài)的能量（例如紅熒烯）時(shí)可以超過此限制，但通常很難設(shè)計(jì)更高的三重態(tài)激發(fā)態(tài)的能級(jí)。

九州大學(xué)Chihaya Adachi和Kenichi Goushi團(tuán)隊(duì)研究了一系列具有不同取代基的新蒽衍生物的上轉(zhuǎn)換效率。這些衍生物中的一些表現(xiàn)出接近50％的上轉(zhuǎn)換效率，即使第二三重態(tài)激發(fā)態(tài)的計(jì)算能級(jí)低于最低三重態(tài)能級(jí)的兩倍。基于分子結(jié)構(gòu)和量子化學(xué)計(jì)算，提出了一種可能的上轉(zhuǎn)換機(jī)理。

Triplet–triplet upconversionenhanced by spin–orbit coupling in organiclight-emitting diodes. Nat. Commun. 10, 5283 (2019)

DOI:10.1038/s41467-019-13044-1.

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13044-1#citeas

5. Angew：有機(jī)骨架內(nèi)部原位生成和穩(wěn)定Cu/Cu₂O異質(zhì)結(jié)用于高效催化

貴金屬催化劑（例如Pd，Pt，Au和Rh）因其獨(dú)特的電子及軌道性質(zhì)，在許多化學(xué)過程中具有很高的活性，但高成本和稀缺性嚴(yán)重阻礙了其實(shí)際應(yīng)用。因此，開發(fā)與貴金屬性能相當(dāng)?shù)牡厍騼?chǔ)量豐富的金屬基催化劑具有重要意義。根據(jù)貴金屬獨(dú)特的給電子和接受電子特性，最有希望的基于地球上豐富的金屬的替代催化劑應(yīng)由異質(zhì)結(jié)組成，其中一個(gè)可以充當(dāng)氧化還原活性中心，另一個(gè)可以充當(dāng)路易斯酸或堿位點(diǎn)，它們將協(xié)同工作以模仿貴金屬的電子和軌道性質(zhì)。然而，金屬/金屬氧化物異質(zhì)結(jié)的合成和進(jìn)一步穩(wěn)定是非常困難的。

近日，浙江大學(xué)吳傳德團(tuán)隊(duì)通過調(diào)節(jié)Cu基金屬有機(jī)框架（Cu-MOFs）中的acrylate含量和熱解條件，開發(fā)了一種在多孔有機(jī)骨架中原位封裝和穩(wěn)定Cu/Cu-2O納米結(jié)的策略。Acrylate基團(tuán)在提高有機(jī)骨架的聚合度，生成并穩(wěn)定高度分散的Cu/Cu₂O納米異質(zhì)結(jié)方面起著重要作用。結(jié)果表明，在350 ℃熱解MOF ZJU-199（每個(gè)配體由三個(gè)acrylate組成）生成的具有豐富異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Cu/Cu₂O催化劑在糠醛液相加氫成糠醇反應(yīng)中體現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，其性能比文獻(xiàn)中的非貴金屬基催化劑要好得多。該工作為開發(fā)高效的非貴金屬催化劑用于實(shí)際應(yīng)用提供了有希望的途徑。

KaiChen, Chuan-De Wu*, et al. Insitu Generation and Stabilization of Accessible Cu/Cu₂OHeterojunctions inside Organic Frameworks for Highly Efficient Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201913811

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913811

6. Angew: 可持續(xù)固態(tài)電解質(zhì)界面助力實(shí)用型鋰金屬電池

二次鋰金屬電池承載著未來高比能儲(chǔ)能體系的希望。然而，由于缺乏合適的固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI),使用薄鋰片、少量電解液和高正極載量的鋰金屬全電池常常循環(huán)壽命較短。針對(duì)這些實(shí)際條件下的問題，清華大學(xué)的張強(qiáng)教授等利用含氟共溶劑以及后續(xù)釋放的電解液添加劑構(gòu)筑了一種穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面。在本質(zhì)上穩(wěn)定均勻的含氟SEI膜與電化學(xué)循環(huán)過程中不斷補(bǔ)充的SEI膜組分共同使得這種SEI膜具有可持續(xù)性。SEI膜中LiF、LiN_XO_Y和L_i2O等成分在空間上的特定分布以及各相之間豐富的晶界可以調(diào)控金屬鋰均勻沉積，這是SEI莫可持續(xù)性的物質(zhì)基礎(chǔ)。

研究人員使用厚度為33um的鋰片在正極載量為4.4mAh/cm²和電解液用量為4.4g/Ah的實(shí)用條件下組裝了LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂/Li全電池。擁有可持續(xù)SEI膜的全電池能夠在循環(huán)150周后保持高達(dá)83%的初始容量，而普通電池則僅僅能循環(huán)4周。此外，他們還開發(fā)出了容量3.5Ah的軟包電池，這種軟包電池在2.3g/Ah的電解液用量下能夠穩(wěn)定循環(huán)60周，其能量密度高達(dá)340Wh/kg。該工作為實(shí)際條件下的鋰金屬電池界面設(shè)計(jì)提供了新的思路。

XueqiangZhang Tao Li, Qiang Zhang et al, Sustainable solid electrolyte interphaseenables high‐energy‐density lithium metal batteries under practical conditions,Angewandte Chemie International Edition, 2019

DOI: 10.1002/anie.201911724

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201911724?af=R

7. Angew：通過可控的嵌入模式調(diào)節(jié)MOFs封裝的酶的生物功能

酶能夠有效催化復(fù)雜自然網(wǎng)絡(luò)中維持生命的生物轉(zhuǎn)化，其效率，特異性和選擇性遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過人工催化劑。但是酶固有的脆弱性，例如極易受溫度和pH波動(dòng)的影響，以及對(duì)大多數(shù)有機(jī)溶劑和小分子抑制劑的低耐受性等，大大限制了酶在實(shí)際操作中的有效性。將酶嵌入金屬有機(jī)框架(MOFs)的外骨架中（enzyme@MOFs）可以改善酶固有的脆弱性。它不僅可以延長酶的壽命，而且可以賦予MOsF新的生物功能。盡管嵌入MOFs的酶的穩(wěn)定性顯著提高，但是，人們對(duì)酶嵌入MOFs的嵌入方式和酶生物功能的轉(zhuǎn)化的研究卻甚少。

近日，中山大學(xué)歐陽鋼鋒等首次揭示了嵌入方式如何影響封裝在ZIF-8中的酶的生物活性。研究發(fā)現(xiàn)，如果酶@MOFs的嵌入過程是由快速的酶觸發(fā)的ZIF-8成核作用驅(qū)動(dòng)的，可以保持與游離酶相當(dāng)?shù)母呙富钚裕蝗欢绻锹俟渤恋磉^程驅(qū)動(dòng)嵌入的情況下，其中的酶不參與ZIF-8的成核，由于配體（2-甲基咪唑）的解折疊作用和競爭性配位作用，獲得的酶@MOFs趨于失活。更重要的是，這兩種不同的嵌入模式可以容易的通過對(duì)酶氨基酸的化學(xué)修飾來控制，從而調(diào)節(jié)被包封的酶的生物功能。

GuoshengChen, Gangfeng Ouyang*, et al. Modulatingthe Biofunctionality of Metal‐Organic Framework‐Encapsulated Enzymesthrough Controllable Embedding Patterns. Angew. Chem. Int.Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201913231

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913231

8. Angew：反鈣鈦礦金屬間化合物納米粒子高效ORR

氧還原反應(yīng)（ORR）是許多可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)（例如燃料電池和金屬-空氣電池）的基石，但是ORR的動(dòng)力學(xué)緩慢，這導(dǎo)致大的超電勢(shì)和低的系統(tǒng)輸出效率。長期以來，金屬鉑（Pt）被認(rèn)為是ORR的最有效催化劑，但是由于其高成本和有限的自然豐度，阻礙了在實(shí)際設(shè)備中的大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)高催化活性和良好的耐久性的非Pt基ORR催化劑至關(guān)重要。近日，北京大學(xué)鄒如強(qiáng)團(tuán)隊(duì)通過MOFs衍生策略調(diào)節(jié)氮含量，成功地獲得了高ORR性能的反鈣鈦礦結(jié)構(gòu)Co₃InC_0.7N_0.3納米材料。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，所獲得的Co₃InC_0.7N_0.3納米材料的ORR性能超過了目前報(bào)道的所有不含貴金屬的反鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料，在起始電位（0.957 V，J = 0.1 mA cm^-2）和半波電位（0.854 V）上甚至超過了大多數(shù)鈣鈦礦結(jié)構(gòu)材料。

作者將Co₃InC_0.7N_0.3納米材料用于OER和鋅-空氣電池，證明了其具有多功能的氧氣催化活性。作者進(jìn)一步通過DFT計(jì)算，首次揭示了在（200）反鈣鈦礦材料晶面上4e^-解離的ORR途徑。關(guān)于其自由能的詳細(xì)比較研究表明，氮取代可以增強(qiáng)OH的解吸以及氫化，這是ORR性能增強(qiáng)的原因。該工作通過調(diào)整氮含量以獲得材料最佳的反應(yīng)自由能和性能，擴(kuò)大了材料設(shè)計(jì)范圍，并有望引起人們對(duì)反鈣鈦礦材料電催化劑的研究興趣。

HaoZhang, Wei Xia, Ruqiang Zou*, et al. Antiperovskite IntermetallicNanoparticles for Enhanced Oxygen Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI: 10.1002/anie.201911943

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201911943

9. Nano Energy: 22.16％效率！三管齊下，提高鈣鈦礦電池的性能

盡管鈣鈦礦太陽能電池具有出色的光伏特性和可印刷性，但其固有的不穩(wěn)定性一直是未來商業(yè)化的最大痛點(diǎn)。吉林大學(xué)Qilin Dai和宋宏偉團(tuán)隊(duì)從形態(tài)，電子特性和化學(xué)組成方面研究了鈣鈦礦薄膜的穩(wěn)定性。通過摻雜的溴化碘（IBr）可以有效地抑制鈣鈦礦薄膜的化學(xué)分解，以改善晶體缺陷，從而使PSC的回滯變小，具有出色的穩(wěn)定性和21.5％的效率。

此外，無摻雜空穴傳輸材料PDPP4T可以提高器件的開路電壓和可重復(fù)性。經(jīng)過修飾的PSC在環(huán)境條件下儲(chǔ)存5000小時(shí)后，可以保持其初始效率的82％。通過封裝技術(shù)還可以獲得長達(dá)100小時(shí)的PSC極好的耐水性。此外，在PSC的正面涂覆Ce³⁺-CsPbI₃納米晶體作為發(fā)光下轉(zhuǎn)換層后，器件的PCE進(jìn)一步提高到22.16％。

Chemicalinhibition of reversible decomposition for efficient and super-stableperovskite solar cells，Nano Energy, 2019

DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104315

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519310225?dgcid=rss_sd_all#!