1. Nat. Chem.: MOF（MFM-520）捕獲與轉化NOx
氨選擇性催化還原（NH3-SCR）是脫硝最為成熟的技術，但高度依賴于所使用的有毒化學物，通常是貴金屬催化劑，且不能完全去除NOx。此外，SCR催化劑的穩定性受痕量SO2、水、堿、重金屬等的影響較大。常規多孔材料，如二氧化硅、碳材料、分子篩、有機多孔材料均不能完全可逆吸附NOx。新型MOFs材料在吸附濕NO2蒸汽時往往穩定性較差。近來，曼徹斯特框架材料300(Al)（MFM-300(Al)）在吸脫附NO2循環中仍能保持原有晶型，但是在低壓下吸附量有限。
鑒于此，來自曼徹斯特大學的Martin Schr?der和Sihai Yang合成了一種MOF材料：曼徹斯特框架材料520（MFM-520）。該材料能夠有效的限制并吸附NO2的二聚體，在298K，0.01bar的低壓條件下的吸附量高達4.2 mmol g–1，且在125個吸/脫附循環后無任何損失。當在濕度條件下吸附NO2時，MFM-520可直接轉化NO2為HNO3，且仍能完全再生。進一步研究表明，N2O4在納米孔中的限域是分子級別的，動態穿透實驗表明無論在干燥還是濕度條件下MFM-520均顯示了優異的穩定性與選擇性。該研究為無貴金屬脫硝過程提供了頗具前景的技術與材料。
JiangnanLi, Xue Han, Xinran Zhang, Alena M. Sheveleva, Yongqiang Cheng, Floriana Tuna,Eric J. L. McInnes, Laura J. McCormick McPherson, Simon J. Teat, Luke L.Daemen, Anibal J. Ramirez-Cuesta, Martin Schr?der*, Sihai Yang*, Capture ofnitrogen dioxide and conversion to nitric acid in a porous metal–organic framework, NatureChemistry, 2019, 11, 1085-1090.
DOI: 10.1038/s41557-019-0356-0
https://www.nature.com/articles/s41557-019-0356-0
2. Nat. Commun.：單原子Co與畸變的1T MoS2載體協同作用高效HER
氫（H2）是一種零排放的可再生能源，水分解催化是產氫的最有效方法之一。鉑（Pt）是析氫反應（HER）的最佳催化劑；然而，Pt地球儲量少，限制了大規模的使用。因此，開發廉價，地球富含的穩定，高效的HER非貴金屬催化劑代替Pt基催化劑具有重要意義。固定在載體上的單金屬原子或單核金屬絡合物的原子級分散催化劑具有最大的原子效率，為催化提供了理想的平臺。而原子級分散的金屬催化劑開發中的最大挑戰是它們的低金屬原子負載密度，不可控制的局部化以及與載體模棱兩可的相互作用，從而難以最大化其催化性能。
近日，吉林大學鄭偉濤，Xiaoqiang Cui，北京大學郭少軍等多團隊合作，合成了一種界面催化劑，該催化劑由與扭曲的1T MoS2納米片（SA Co-D 1T MoS2）共價結合的原子鈷陣列組成。作者發現MoS2從2H相轉變為D-1T相是由晶格失配引起的應變以及組裝過程中Co和MoS2之間Co-S共價鍵的形成所誘導的，這也是形成高活性單原子陣列催化劑必不可少的。實驗發現，SA Co-D 1T MoS2催化劑具有類似Pt的HER活性（達到10 mA cm?2電流密度，過電位僅42 mV，Tafel斜率為32 mV dec?1），并具有高的長期穩定性。活性位點阻斷實驗與DFT計算表明，該催化劑優異的HER性能來源于Co原子與D-1TMoS2載體的S協同作用調節了界面處氫鍵合的模式。
KunQi, Xiaoqiang Cui*, Shaojun Guo*, Weitao Zheng,* et al. Single-atom cobalt array boundto distorted 1T MoS2with ensemble effect for hydrogen evolutioncatalysis. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12997-7
https://www.nature.com/articles/s41467-019-12997-7
3. ACC. Chem. Rev.：基于DNA酶的金屬離子傳感器
金屬離子是一把雙刃劍，其中的利弊取決于它們的特性、氧化態和濃度。因此，利用便攜式傳感器或原位顯像試劑來對不同類型的金屬離子進行檢測和定量分析對于環境監測、體外醫學診斷和生物系統成像來說非常重要。雖然環境和生物系統中往往存在著大量不同氧化態的金屬離子，但目前的方法只能對有限數量的金屬離子進行有效檢測。
伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校陸藝教授團隊對該團隊近年來關于開發基于DNA酶的金屬離子傳感器的研究成果進行了總結；首先對選擇DNA酶和利用這些DNA酶構建傳感器的機理進行了介紹；隨后綜述了這些金屬離子傳感器在環境監測、診斷、細胞成像和體內成像方面的最新研究進展以及它們的主要優點；最后也對基于DNA酶的金屬離子傳感器的研究現狀、面臨的挑戰和未來的發展前景進行了展望。
RyanJ. Lake, Yi Lu. et al. DNAzymes as Activity-Based Sensors for Metal Ions:Recent Applications, Demonstrated Advantages, Current Challenges, and FutureDirections. Accounts Chemical Reviews. 2019
DOI:10.1021/acs.accounts.9b00419
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00419
4. JACS：機械化學方法控制卟啉鋯基MOFs的多態性和拓撲結構轉變
Tetratopic卟啉基MOFs存在幾種不同的拓撲結構，代表了鋯基MOFs一個特別有趣的子類。對目標產物拓撲結構的控制是一項有挑戰的任務。近日，克羅地亞Ru?er Bo?kovi?研究所Krunoslav U?arevi?等多團隊合作，報道了如何利用機械化學來控制12配位的卟啉鋯基MOFs的多態性；作者在20-60分鐘的研磨過程中獲得純六方（shp）PCN-223和立方（ftw）MOF-525相。
該反應主要由研磨添加劑和鋯前驅體控制。作者通過同步加速X射線粉末衍射（PXRD）進行的原位監測發現，特定的反應條件會形成MOF-525中間體，其研磨后迅速轉化為PCN-223。此外，電子自旋共振（ESR）研究表明，兩個多晶型物的順磁中心光譜之間存在顯著差異，顯示出多型態Zr-MOF在自旋電子學應用中作為可調載體的潛力。
BaharKaradeniz, Krunoslav U?arevi? *, et al. Controllingthe polymorphism and topology transformation in porphyrinic zirconiummetal-organic frameworks via mechanochemistry. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b10251
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10251
5. JACS: 無催化動態網絡用于可循環自愈性聚合物電解質
具有動態共價交聯的聚合物網絡表現出固體行為但在高溫下卻可以像液體一樣流動。這些共價動態聚合物網絡被廣泛用于可重復性自愈材料，但是將其用作電解質的報道還比較少。在本文中，伊利諾伊大學香檳分校的Christopher M.Evans等研究了LiTFSI的含量對于基于PEO的聚合物網絡離子傳導和動態性質的影響。
他們發現在優化的LiTFSI濃度下這種動態聚合物網絡的離子電導率可以達到3.5×10-4 S/cm。流變學測試表明，隨著剪切模量在1～10 MPa之間變化，聚合物網絡的應力松弛程度會增加2個數量級，在這個過程中LiTFSI的含量對其力學性能有著顯著影響。此外，研究人員發現這種聚合物在損傷情況下會溶解為單體但在損傷之后又會恢復到原來的離子電導率。這體現了其用作自愈型動態固態電解質的潛力。
BrianB. Jing, Christopher M. Evans et al, Catalyst-Free Dynamic Networks forRecyclable, Self-Healing Solid Polymer Electrolytes, JACS, 2019
DOI:10.1021/jacs.9b09811
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b09811
6. Angew：以TTF客體為電子中繼介體的光催化Ru（II）-Pd（II）籠中的氧化還原耦合效應促進可見光析氫
隨著人們對物理學和材料科學中納米尺寸和量子限域效應的充分理解和確立，近年來，限域化學納米空間中異常的物理化學研究開始興起。化學-納米空間限域對主客體系統理化性質的影響是酶模擬研究的關鍵。近日，中山大學蘇成勇團隊研究了氧化還原Ru（II）-Pd（II）金屬有機籠（MOC-16，[Pd6(RuL3)828+, L =2-(pyridin-3-yl)-1H-imidazo[4,5-f][1,10]phenanthroline）的納米籠耦合效應，其通過氧化還原客體的光誘導電子轉移（PET）來實現高效光化學產H2。通過MOC-16的光氧化還原循環與四硫富瓦烯（TTF）客體充當電子中繼介體相結合，主-客體系統中的整體電子轉移效率得到了長足的改善，從而顯著促進了可見光驅動的產H2性能。
相比之下，主體溶液中存在較多的TTF衍生物沒有主體與客體的相互作用，其會干擾MOC-16的PET過程，從而導致產H2效率低下。因此，借助TEOA作為電子犧牲供體，通過氧化還原TTF和光氧化還原MOC-16之間客體介導的相互作用和交流，作者在限域化學納米空間中觀察到了氧化還原偶聯效應。該工作為研究具有超分子水平的異常納米限域物理化學效應的復雜光物理和光化學過程提供了參考，對太陽能轉化和其它酶模擬催化在化學工業中的潛在應用具有重要意義。
KaiWu, Kang Li, Cheng-Yong Su*, et al. Redox Coupling Effect in aPhotocatalytic Ru(II)‐Pd(II) Cage with TTF Guest as Electron Relay Mediator for Visible‐Light Hydrogen‐Evolving Promotion. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913303
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913303
7. Angew綜述：精美印刷：可消除的三維激光印刷的微觀/納米結構
各種規模的3D打印目前在科學和工業研究中都是一個充滿活力的話題，因為它具有改變制造業的巨大潛力。由于制造過程的固有性質，3D打印結構需要附加材料在結構上具有復雜的特征。此類支撐材料必須在印刷后去除（有時稱為減法制造），而不會對其余結構產生不利影響。一個很好的解決方案是使用包含不穩定鍵的光致抗蝕劑，該光致抗蝕劑允許使用特定的觸發因素進行可控制的裂解。
近日，昆士蘭科技大學ChristopherBarnerKowollik，卡爾斯魯厄理工學院Martin Wegener等總結了用于3D直接激光寫入的可裂解光刻膠，以及它們在混合技術中將加法和減法制造相結合的潛力進行了總結。作者討論了光刻膠的設計，特征分辨率，裂解特性以及所選示例的電流限制。此外，作者對可能的不穩定鍵及其相應的裂解觸發因素提出了自己的看法，作者認為這將對未來的應用產生重要影響，并擴大可用的可裂解光刻膠范圍。
DavidGr?fe, Martin Wegener*, Christopher BarnerKowollik*, et al. It’s in the Fine Print:Erasable Three‐Dimensional Laser‐Printed Micro‐ and Nanostructures. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201910634
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910634
8. ACS Energy Lett.：NiOx/Spiro雙空穴傳輸層以實現高效穩定的鈣鈦礦太陽能
空穴傳輸層（HTL）在鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的效率和穩定性中起著至關重要的作用。基于spiro-OMeTAD (Spiro)的高效PSC通常存在穩定性較差的問題。近日，南開大學張曉丹團隊報道了一種基于雙空穴傳輸層NiOx/Spiro HTL的PSC，結合了這兩種薄膜的優點。
結果表明，與純Spiro器件相比，基于NiOx/Spiro HTL的器件具有更快的空穴提取能力和更好的能帶匹配，從而將PCE從19.4％提高到21.66％。此外，基于NiOx/Spiro HTL的器件具有更高的穩定性，在1200小時后仍保持90％的初始效率。
RenjieLi, Pengyang Wang, Bingbing Chen, Xinghua Cui, Yi Ding, Yuelong Li, DekunZhang, Ying Zhao, Xiaodan Zhang. NiOx/Spiro Hole Transport Bilayers for StablePerovskite Solar Cells with Efficiency Exceeding 21%. ACS Energy Lett., 2019.
DOI：10.1021/acsenergylett.9b02112
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.9b02112
9. AOM：基于新型激基復合物的高效純色OLED
迄今為止，很少有能同時實現純色單色OLED和高穩定性的白色OLED的高效激基復合物主體。近日，吉林大學Pin Chen團隊報道了(N,N′‐dicarbazolyl‐3,5‐benzene)(MCP)供體和4,6‐bis[3,5‐(dipyrid‐3‐yl)‐phenyl]‐2‐phenylpyrimidine(B4PyPPM)受體組成的新系統，以實現高效的磷光OLED。
通過僅使用兩種有機傳輸材料的簡單器件，基于該激基復合物的藍色，綠色，橙色和紅色磷光OLED表現出高的色純度，最大外量子效率分別為20.1％, 26.3％, 24.6 ％,19.8％。通過組合藍色和橙色發光材料，可實現73.6 lm/W的高效白光OLED，這歸因于更為平衡的電荷傳輸及多漏斗能量傳遞路徑。
RenSheng, Asu Li, Fujun Zhang, Jian Song, Yu Duan, Ping Chen. Highly Efficient,Simplified Monochrome and White Organic Light‐Emitting Devices based on Novel Exciplex Host.Adv. Opt. Mater., 2019.
DOI：10.1002/adom.201901247
https://doi.org/10.1002/adom.201901247
