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在過去二十多年中，由于全球氣候變暖和化石燃料的枯竭，二氧化碳作為可持續能源的利用已逐漸成為一個重要的研究領域。有效利用清潔和豐富的太陽能可能為解決能源和環境問題提供一種可行的途徑。將二氧化碳還原為有價值產品有益于緩解危機，其中光催化二氧化碳還原是解決能源問題和改善環境的有效途徑之一。

近日，關于光催化二氧化碳還原的文章陸續發表，內容包含Cu₂O納米立方塊用于光催化CO₂氫化、利用非共價超分子組裝提高光催化CO₂還原性能、NiCoOP NPs@MHCFs催化劑用于光催化CO₂還原等等。

1. Nat.Catal.：具有混合氧化態的Cu₂O納米立方塊用于光催化CO₂氫化

氧化亞銅（Cu₂O）是一種地球上豐富的低成本的金屬氧化物半導體，可通過光化學，光電化學和電化學方法在水介質中還原CO₂而受到極大關注。然而，所有這些方法的一個未解決的問題是其經歷不可逆的氧化還原歧化反應而導致Cu₂O不穩定。 近日，南開大學Qixing Zhou，多倫多大學GeoffreyA. Ozin，浙江大學Wei Sun等多團隊合作，報告了一種通過非均相光催化驅動氣相CO₂氫化還原，避免了Cu₂O的不穩定問題。該Cu₂O納米立方塊表明有混合價態的Cu（Cu（0,I,II）），氧空位以及羥基。這些表明特性得該Cu₂O納米立方塊能夠在溫和條件下實現H₂的異裂和CO₂的吸附，加速了逆水煤氣變換反應的同時使Cu₂O的氧化還原歧化反應可逆。

Lili Wan, et al. Cu₂O nanocubes withmixed oxidation-state facets for (photo)catalytic hydrogenationof carbondioxide. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0338-z

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0338-z

2. JACS：通過非共價超分子組裝提高光催化CO₂還原性能

近日，加州大學圣地亞哥分校Clifford P.Kubiak等通過添加酰胺取代基與Re聯吡啶催化劑和Ru光敏劑系統（ReDAC/RuDAC）產生氫鍵相互作用來提高光催化CO₂還原性能，生成一氧化碳（CO）和碳酸鹽/碳酸氫鹽。與未取代的Ru光敏劑（RuBPY）和ReDAC（TONCO）相比，該系統生成CO的TON（TON_CO =100±4）和量子產率（Φ_CO= 23.3±0.8％）增加了三倍以上。

在DMF，一種破壞氫鍵的溶劑中，ReDAC/RuDAC系統催化性能下降，而對照體系性能增加，表明氫鍵在通過超分子組裝增強光催化減少CO₂中的作用。進一步實驗也表明，光催化的增強不是由于催化劑或光敏劑的固有性質的差異，而是由于它們之間的氫鍵相互作用。

Po Ling Cheung, et al. Improving Photocatalysis fortheReduction of CO₂ through non-Covalent SupramolecularAssembly. J.Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b07067

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b07067

3. Angew：NiCoOP NPs@MHCFs催化劑高效光催化CO₂還原

高效的光催化CO₂還原材料對于太陽能-碳燃料轉化是至關重要的。近日，新加坡南洋理工大學樓雄文，Sibo Wang等將高度分散的鎳鈷氧磷化物納米顆粒（NiCoOP NPs）限域在多通道中空碳纖維（MHCF）中，構建了NiCoOP NPs@MHCFs催化劑，用于高效的CO₂光還原。該材料合成時涉及多步驟過程（即靜電紡絲，磷化和碳化），可容易地調節化學組成。

在NiCoOP NPs@MHCFs催化劑中，具有超小尺寸和高分散性的混合金屬氧磷化物NPs為氧化還原反應提供了豐富的催化活性位點。同時，具有高導電率和開口端的多通道空心碳基質可有效地促進質量/電荷轉移，改善CO₂吸附并防止金屬氧磷化物NPs聚集。得益于獨特的結構和組成優點，經優化的異金屬氧磷化物催化劑體現出高的光催化CO₂還原活性，CO生成速率為16.6 μ mol h^-1（每0.1mg催化劑）。

Yan Wang, et al. Dispersed Nickel CobaltOxyphosphideNanoparticles Confined in Multichannel Hollow Carbon Fibers for PhotocatalyticCO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2019

DOI:10.1002/anie.201909707

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909707

4. Nat.Commun.：中性pH下的高性能析氧催化劑用于光驅動CO₂還原

太陽光驅動的二氧化碳（CO₂）還原效率受到中性pH條件下析氧反應動力學緩慢的極大限制。目前用于堿性溶液中析氧反應的非貴金屬氧化物催化劑在中性溶液中的性能較差。

近日，豐田北美研究所Chen Ling等報道了一種在中性pH下具有高活性和高穩定性的析氧催化劑，Brownmillerite Sr₂GaCoO₅，其活性比廣泛使用的銥氧化物催化劑高約一個數量級。使用Sr₂GaCoO₅催化析氧，聯合CO₂還原，實現了13.9％效率，且在19小時的運行中沒有明顯的性能下降。該工作不僅創造了陽光驅動的CO₂還原效率的記錄，而且為實現實用的CO₂還原系統開辟了新的機遇。

Li Qin Zhou, et al. A high-performance oxygen evolution catalystinneutral-pH for sunlight-driven CO₂ reduction. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-12009-8

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12009-8

5. AM：CdS空心球上原位生長單層N摻雜石墨烯實現高效光催化CO₂還原

光催化CO₂還原是減輕溫室效應和能源危機的有效方法。近日，武漢理工大學余家國，Liuyang Zhang等在CdS空心球上通過化學氣相沉積原位生長單層氮摻雜石墨烯，實現了高效光催化CO₂還原。所構造的光催化劑具有用于增強光吸收的中空內部，用于縮短電子遷移距離的薄殼，用于促進載體分離和轉移的緊密粘附，以及用于吸附和活化CO₂分子的單層氮摻雜石墨烯表面。

光催化劑與助催化劑之間的無縫接觸，為載體提供無污染且大面積的傳輸界面，是提高光催化CO₂還原性能的有效策略。因此，主要產物CO和CH₄的產率可分別比原始CdS空心球的產量增加四倍和五倍。

Chuanbiao Bie, et al. In Situ Grown Monolayer N‐Doped Graphene on CdS Hollow Spheres with Seamless Contact forPhotocatalytic CO₂ Reduction. Adv. Mater. 2019,

DOI: 10.1002/adma.201902868

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201902868