1. Science:量身定制的聚合物膠束刷實現表面圖案功能化在材料表面構建具有精確化學特性的納米結構至關重要,在光刻,超疏水和細胞粘附等領域備受關注。今日,上海科技大學/上海交通大學的Huibin Qiu和上交大的Ian Manners等人報道了一種用于表面功能化的平臺,該平臺利用可固定的表面限域的微晶晶種,通過可結晶的嵌段共聚物的晶種生長策略,在硅片上制造圓柱形膠束刷。膠束刷的密度,長度和冠狀化學可以精確調節。而且,基于納米粒子進行的生長后裝飾可以應用于催化和抗菌表面改性。膠束刷也可以在二維超薄材料上生長,例如氧化石墨烯納米片,然后進一步組裝成膜,以分離水包油型乳劑和金納米顆粒。

Tailored multifunctional micellar brushes via crystallization-driven growth from a surface,ScienceDOI: 10.1126/science.aax9075.https://science.sciencemag.org/content/366/6469/10952. Nature Biotechnology:基于汗液的可穿戴健康傳感器可穿戴式汗液傳感器有潛力提供有用的生物標志物的連續測量。然而,目前的傳感器不能準確地檢測出低濃度的分析物,缺乏多模態傳感或難以大規模制造。近日,美國加州理工學院高偉團隊和北京大學張海霞教授團隊合作,研發出一種激光雕刻的可穿戴傳感器,其可用于靈敏檢測汗液中的尿酸和的酪氨酸。研究人員報告了一個完整的激光雕刻傳感器同時進行汗液采樣,化學傳感和生命體征監測。我們證明持續檢測溫度,呼吸頻率和低濃度的尿酸和酪氨酸,分析與疾病相關的疾病,如痛風和代謝紊亂。研究人員測試了該設備的性能,在身體訓練和未訓練的對象在鍛煉和富含蛋白質的飲食后。研究人員也通過富含嘌呤的飲食挑戰來評估它在患者和健康對照組痛風監測中的效用。痛風患者的血汗中尿酸水平高于健康人,血清中尿酸水平也呈類似趨勢。Yiran Yang, Yu Song, Xiangjie Bo, et al. A laser-engraved wearable sensor for sensitive detection of uric acid and tyrosine in sweat. Nature Biotechnology, 2019.DOI: 10.1038/s41587-019-0321-xhttps://www.nature.com/articles/s41587-019-0321-x
3. Nature:白堊紀化石揭示了哺乳動物中耳進化的新模式
哺乳動物中耳的進化被認為是概括理論的一個例子,該理論認為一個物種目前的胚胎發育反映了它的進化史。來自發育生物學和古生物學的大量數據表明,哺乳動物的后硬顎骨向顱耳骨的轉化曾多次發生。此外,保存完好的化石揭示了哺乳動物中耳進化的過渡階段。但是關于中耳進化的問題仍然存在,例如,在不同的哺乳類分支中,齒后單元如何以及為什么從齒骨中完全脫離。近日,中國科學院古脊椎動物與古人類研究所王海冰、王元青,美國自然歷史博物館孟津通過分析白堊紀化石,提出了一種哺乳動物中耳演化的新模式。研究人員發現在蓋氏熱河俊獸標本中保存的哺乳動物中耳,其完整的牙齒后元素被很好地保存并且與牙齒骨骼分離。該標本揭示了上頜下頜骨從一個獨立的元素到中耳錘骨的一部分的轉變,以及在柱狀骨和扁平骨之間的接觸受限。研究人員認為,在哺乳動物形態中,錘骨關節是二叉性的,兩塊骨頭以鄰接或連鎖的方式連接,反映了齒狀縫骨關節的進化分化。在該研究的系統發育分析中,在異特獸中獲得的哺乳動物中耳與在單孔獸和獸中獲得的中耳是獨立的。這些研究結果表明,在同種異體動物中,初級和次級頜關節的共同進化是一種進化適應,從而以獨特的咀嚼方式進食。
Haibing Wang, Jin Meng, Yuanqing Wang. Cretaceousfossil reveals a new pattern in mammalian middle ear evolution. Nature, 2019.DOI: 10.1038/s41586-019-1792-0https://www.nature.com/articles/s41586-019-1792-0
4.Nature Nanotechnology: 具有可調尺寸和光性能的MoS2納米晶的襯底定向合成策略
二維過渡金屬雙鹵代物(TMD)晶體是光電子、催化和量子器件研究的通用平臺。然而,通過對其形態和維度的綜合調控來調整其物理特性目前仍是一個主要的挑戰。近日,約翰·霍普金斯大學的Thomas J. Kempa提出了一種氣相合成方法,可以大幅度地調整TMD晶體的結構和尺寸。在經過磷化氫預處理的Si(001)表面上合成MoS2,得到高長徑比的等寬納米帶,通過改變表面處理步驟中的總磷化氫用量,可以系統地控制這些納米帶的寬度在50到430納米之間。畸變校正電子顯微鏡顯示,納米帶主要為2H相,邊緣呈鋸齒狀,其邊緣質量可與通過自上而下法制備的石墨烯和TMD納米帶相比,甚至更好。由維度限制,一維MoS2納米晶體的光致發光能量比二維MoS2晶體高50 meV,此外,通過對晶體寬度的綜合控制,這種發射是可精確調諧的。該工作對在設計基板上定向生長晶體,制備具有規定的形態和可調光電性能的低維材料具有重要的借鑒意義。
TomojitChowdhury, Jungkil Kim, Erick C. Sadler, Chenyang Li, Seong Won Lee, KiyoungJo, Weinan Xu, David H. Gracias, Natalia V. Drichko, Deep Jariwala, Todd H.Brintlinger, Tim Mueller, Hong-Gyu Park, Thomas J. Kempa. Substrate-directedsynthesis of MoS2 nanocrystals with tunabledimensionality and optical properties. Nature Nanotechnology, 2019.DOI: 10.1038/s41565-019-0571-2https://doi.org/10.1038/s41565-019-0571-2
5. JACS:Ru單原子位點能級調控用于高效氧還原反應
為獲得高效氧還原反應(ORR)可替代Pt的催化劑,需要金屬活性中心既有較高的本征ORR活性,如Fe-N-C,同時又有較低的芬頓活性。由于Ru的卟啉能夠牢固地與O2結合(可被堿性碳基質抵消),可通過調控其大環化合物側鏈的堿性以優化ORR活性,且Ru離子在芬頓反應中與H2O2反應較弱等特點,基于Sabatier原理,通過調變Ru的能級有望獲得高效的ORR催化劑。近日,來自中科院長春應化所葛君杰、邢巍研究員,加拿大滑鐵盧大學陳忠偉院士,浙江大學何慶剛教授合作設計了一種單位點的Ru單原子催化劑(Ru-SSC)。該新型Ru-SCC具有較為適宜的OH*吸附自由能,顯示了優異的活性、較低的芬頓活性與長效的穩定性能。通過調變Ru位點的能級,Ru-SCC單位位點上的TOF高達4.99 e- s-1,遠超過Fe-SCC單位位點上的TOF(0.816 e- s-1)。此外,該催化劑顯示了極低的芬頓活性,極大限制了活性氧物種的生成,促使催化劑在20000個循環后的電位損失僅為17 mV,遠低于Fe-SCC上的31 mV。該催化劑在燃料電池設備上使用同樣具備優異的活性與穩定性。
MeilingXiao, Liqin Gao, Ying Wang, Xian Wang, Jianbing Zhu, Zhao Jin, Changpeng Liu,Hengquan Chen, Gaoran Li, Junjie Ge*, Qinggang He*, Zhijian Wu, Zhongwei Chen*,Wei Xing*, Engineering energy level of metal center: Ru single-atom site forefficient and durable oxygen reduction catalysis, J. Am. Chem. Soc., 2019.DOI: 10.1021/jacs.9b09234https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09234
6. JACS:CsPbBr3團簇輔助自下而上的結晶方法以實現高效穩定的窄帶隙鈣鈦礦太陽能電池
基于窄帶隙FAPbI3的鈣鈦礦因其寬光譜響應和高光電流輸出而成為高性能鈣鈦礦太陽能電池(PSC)的潛力材料。然而,為了抑制自發的α-δ相變,需要將15-17%的溴化物,銫化物或甲基銨摻入FAPbI3中以得到高效的PSC,但是高的溴含量會增加帶隙并縮小光譜響應區域。如果僅降低溴化物含量,則相應的PSC會發生α-δ相變,從而表現出較差的穩定性。近日,華僑大學魏展畫團隊報道了一種CsPbBr3團簇輔助的自下而上的結晶方法以制備低溴含量(1%?6%),純α相且不含MA的FAPbI3基PSC。只有幾納米大小的團簇可以充當核以促進高質量α-FAPbI3鈣鈦礦垂直生長。而且這些團簇可以在熱退火之后被鈣鈦礦進一步吸收,從而改善了所制備的鈣鈦礦膜的相均質性。結果,所制備PSC的光響應擴展至830 nm,最高效率達21.78%。此外,所制備PSC還顯示出更好的操作穩定性,在1個太陽光照射下維持1000小時后,仍保持其初始效率的82%。
LiqiangXie, Kebin Lin, Jianxun Lu, Wenjing Feng, Peiquan Song, Chuanzhong Yan, KaikaiLiu, Lina Shen, Chengbo Tian, Zhanhua Wei. Efficient and stable low-bandgapperovskite solar cells enabled by CsPbBr3-cluster assisted bottom-upcrystallization approach. JACS, 2019.https://doi.org/10.1021/jacs.9b11546
7. JACS: J-聚集體用于體內動態血管NIR-II成像
第二個近紅外窗口中的光,特別是超過1500nm的光,由于組織散射、吸收和自身熒光的減少,在高分辨率活體光學生物成像中顯示出增強的組織透明度。盡管已經有一些無機發光納米顆粒被開發出來用于改善1500nm左右的生物成像,但是合成具有向這個區域吸收和發射的有機分子仍然是一個巨大的挑戰。于此,復旦大學張凡教授課題組提出了兩親性菁染料FD-1080和1,2-二甲基吡啶-sn-甘油-3-磷酸膽堿自組裝形成的具有1360nm吸收和1370nm發射的J-聚集體。分子動力學模擬進一步說明了自組裝過程。在超過1500nm的無創性腦和后肢血管生物成像中,顯示出較高的空間分辨率和高的J-聚集體信號背景比。應用J-聚集體高分辨率活體動態血管成像技術成功地對臨床應用的降壓藥進行了療效評價。
SunC, Li B, Zhao M, Wang S, Lei Z, Lu L, et al. J-Aggregates of Cyanine Dye forNIR-II in Vivo Dynamic Vascular Imaging beyond 1500 nm. Journal of the AmericanChemical Society. 2019.https://doi.org/10.1021/jacs.9b10043
8. Angew:分級有序多孔碳材料原子級分散FeN4高效ORR催化劑
無Pt族金屬催化劑較低的中催化活性與傳質性能極大限制了其在質子交換膜燃料電池(PEMFCs)領域的應用。Fe摻雜ZIF-8衍生的催化劑含有FeN4活性位,具有可媲美Pt/C催化劑較高的本征活性,但是其較多的微孔介孔限制了快速的傳質性能。鑒于此,來自云南大學胡廣志研究員、湖南大學王雙印教授、中國科學院新疆理化技術研究所Xamxikamar Mamat合作合成了一種FeN4摻雜的有序分級孔碳材料催化劑(FeN4/HOPC)。在酸性條件下(0.5 M H2SO4),優化后的催化劑FeN4/HOPC-c-1000顯示了卓越的性能,其半波電位僅為0.80 V,僅比商用Pt/C(0.80V)低20 mV。研究表明,在真實的PEMFCs中,與未經優化孔結構的FeN4/C催化劑相比,FeN4/HOPC-c-1000催化劑極大提升了電流密度與功率密度。該催化劑充分的利用了催化劑的活性位點,促進了傳質性能,進而提高了氧還原性能。
MengfeiQiao, Ying Wang, Quan Wang, Guangzhi Hu*, Xamxikamar Mamat,* Shusheng Zhang,Shuangyin Wang*, Hierarchically Ordered Porous Carbon with Atomically DispersedFeN4 for Ultra‐efficient Oxygen Reduction Reaction in PEMFC, Angew Chem, 2019.DOI: 10.1002/ange.201914123https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201914123?af=R
9. Angew:2D和3D卟啉基共價有機框架:維數對功能的影響
從功能基團出發構建特點特性的2D和3D共價有機框架(COFs)受到了廣泛關注。但是,從未探討過COFs維數對其功能的影響,這可以進一步幫助COFs設計。近日,武漢大學Cheng Wang,北京大學Junliang Sun等團隊合作,通過選擇設計前體和拓撲圖,報道了2D和3D卟啉COF(2D-PdPor-COF和3D-PdPor-COF)的合成。通過模型建立和粉末X射線衍射結構模擬發現2D-PdPor-COF結晶為2D薄片,而3D-PdPor-COF為五重互穿的pts拓撲結構。有趣的是,與2D-PdPor-COF相比,3D-PdPor-COF具有令人感興趣的特性,包括1)更高的CO2吸附能力;2)更好的光催化性能;3)尺寸選擇性光催化。該工作表明COFs的維數對其功能影響巨大。
YiMeng, Yi Luo, Ji-Long Shi, Junliang Sun*, Cheng Wang*, et al. 2D and 3DPorphyrinic Covalent Organic Frameworks: The Influence of Dimensionality onFunctionality. Angew. Chem. Int. Ed., 2019DOI: 10.1002/anie.201913091https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201913091
10. Nano Energy:Nafion@石墨炔復合核殼結構助力高性能硫正極
近年來,高能量密度的鋰硫電池得到廣泛研究,制備高性能的硫正極是其實用化的關鍵因素之一。完整的硫正極反應過程涉及到的關鍵步驟包括電荷傳輸、物質轉移和物相轉化。傳統的納米碳/硫復合物中,納米結構內部物質轉移是整個過程的限速步驟,而常見的復合物外層包覆Nafion的方法,并不能有效改善這一問題。基于此,李玉良院士團隊以銅納米顆粒為模板,通過兩步反應,得到了Nafion@石墨炔的復合核殼結構,Nafion與石墨炔結構緊密結合在一起。在該復合結構中,Nafion改善了納米結構內部的物質傳輸行為,石墨炔則構筑了高導電網絡結構,得到的硫正極表現出高穩定性和高體積能量密度特點。該研究幫助大家更為深入地理解硫正極的反應過程,并提供了一種嶄新的性能優化策略。
Fan Wang, Zicheng Zuo, Liang Li etal, Graphdiyne nanostructure for high-performance lithium-sulfurbatteries, Nanoenergy,2019DOI:10.1016/j.nanoen.2019.104307https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285519310146