昨天，我們才剛剛報道了近十天以來，MOFs材料連續(xù)發(fā)表1篇Nature、2篇Nature Chemistry以及8篇JACS的最新研究成果。就在昨天當(dāng)天，又同時上線了2篇Nature Chemistry，報道了MOFs最新系列成果，不可謂不瘋狂！
1. Nature Chemistry：快速去溶劑化觸發(fā)MOFs多米諾型晶格重排MOFs材料在完全不同的相之間進行拓?fù)滢D(zhuǎn)換通常需要苛刻的條件，以破壞化學(xué)鍵并通過改變其相關(guān)的鍵合環(huán)境來克服對原始結(jié)構(gòu)造成的應(yīng)力。有鑒于此，臺灣清華大學(xué)Sue-Lein Wang，臺灣中研院化學(xué)所Kuang-Lieh Lu，德州農(nóng)工大學(xué)周宏才，德克薩斯大學(xué)達拉斯分校Yves J. Chabal，臺灣中原大學(xué)Chia-Her Lin等多團隊合作，發(fā)現(xiàn)了一種Al-MOF在溫和條件下（例如去除溶劑）可通過多米諾骨型改變對MOFs的整體晶格進行快速重排。研究表明，該系統(tǒng)在活化（溶劑交換和去溶劑化）后的40s內(nèi)從低孔隙度的無序MOFs轉(zhuǎn)變?yōu)楦呖紫抖鹊慕Y(jié)晶異構(gòu)體，同時表面積從725 m2 g-1大幅增至2,749 m2 g-1。光譜測量結(jié)果表明，這種違反常規(guī)的晶格重排涉及一個亞穩(wěn)態(tài)的中間體，該中間體是不飽和金屬位點上溶劑去除產(chǎn)生的。此外，兩個拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)不同的MOFs之間的這種無序-晶體轉(zhuǎn)換在四個周期內(nèi)是可逆的。注：Al-MOF([Al(OH)x(solvent)y(TzDB)z]，TzDB=4,4'-(1,2,4,5-tetrazine-3,6-diyl)dibenzoate）
Sheng-Han Lo, Liang Feng, Chia-Her Lin*, Sue-Lein Wang*, Kuang-Lieh Lu*, Yves J.Chabal*, Hong-Cai Zhou*, et al. Rapid desolvation-triggered domino latticerearrangement in a metal–organic framework. Nat. Chem., 2019DOI: 10.1038/s41557-019-0364-0https://www.nature.com/articles/s41557-019-0364-02. Nature Chemistry：原位觀測水對MOFs結(jié)構(gòu)變化的影響競爭性的水吸附會對MOFs的性能產(chǎn)生重大影響，包括催化反應(yīng)中活性位點的占據(jù)以及氣體分離和儲存應(yīng)用中最有利吸附位點的共吸附等。有鑒于此，佐治亞理工學(xué)院Krista S. Walton等研究了水分接觸后保持穩(wěn)定的Zn-MOFs在吸水過程中發(fā)生的可逆的，吸水量相關(guān)的結(jié)構(gòu)變化。作者采用原位同步輻射粉末和單晶衍射，紅外光譜和分子模型分析，研究了該水穩(wěn)定的MOFs載量依賴的水效應(yīng)的重要作用。通過分析，作者獲得了晶格參數(shù)變化，水位置信息和水致缺陷結(jié)構(gòu)對載水量的響應(yīng)的見解。該工作表明，即使在水分接觸后仍保持其孔隙率和結(jié)晶度的穩(wěn)定的MOFs中，由于客體與主體之間的相互作用（例如水誘導(dǎo)的鍵重排），在水吸附過程中仍可能發(fā)生重要的分子級結(jié)構(gòu)變化。注：Zn-MOFs （Zn2(BDC-TM)2(DABCO)(BDC-TM=2,3,5,6-tetramethyl-1,4-benzenedicarboxylic acid,DABCO=1,4-diazabicyclo[2.2.2]octane)）
Nicholas C. Burtch, Ian M. Walton, Krista S. Walton*, et al. In situ visualization of loading-dependent watereffects in a stable metal–organic framework. Nat. Chem., 2019DOI: 10.1038/s41557-019-0374-yhttps://www.nature.com/articles/s41557-019-0374-y
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