1. Science：用單分子成像證實粘連蛋白有DNA環擠壓功能
真核生物基因組極具復雜性。如何將宏觀尺寸的基因組DNA包裝入微米級的細胞核中是生命科學的基本問題之一。粘連蛋白是一個染色體結合的多亞基ATP酶復合物。粘連蛋白在加載到染色體上后，產生染色體環以調節染色體功能。有人提出粘連蛋白通過環擠壓來組織基因組，但缺乏直接證據。近日，美國德克薩斯大學西南醫學中心于洪濤教授課題組與德克薩斯大學奧斯汀分校的Ilya J. Finkelstein教授課題組合作，利用單分子成像技術在體外實時觀測到重組的人源粘連蛋白-NIPBL復合物可以壓縮裸露的以及核小體結合的DNA，并證明粘連蛋白-NIPBL復合物通過ATP驅動的環擠壓方式來壓縮DNA。
研究人員使用單分子成像發現重組人黏連蛋白-NIPBL復合物通過擠壓DNA環來壓實裸露的和核小體結合的DNA。黏連蛋白壓縮DNA需要ATP水解，并且是力敏感的。這種壓縮過程以每秒0.5千堿基的平均速率工作于數十千堿基上。雙鏈DNA的壓縮表明黏連蛋白二聚體雙向擠壓DNA環。這些結果表明，黏連蛋白-NIPBL是能夠進行環擠出的ATP驅動分子機器?？紤]到粘連蛋白的重要生物學功能，這項研究為進一步深入理解真核基因組結構和基因轉錄調控機制奠定了基礎，也為相關疾病發生機理的闡明提供了理論依據。
Yoori Kim, Zhubing Shi, Hongshan Zhang, et al. Humancohesin compacts DNA by loop extrusion. Science, 2019.
DOI: 10.1126/science.aaz4475
https://science.sciencemag.org/content/early/2019/11/25/science.aaz4475
2. Nature Catalysis：CuH級聯催化炔烴選擇性雙官能團化
富含對映體的α-氨基硼酸在藥物化學中具有獨特的地位，他們不僅是蛋白酶體抑制劑中的優先藥效團，也是有機合成中合成有用的手性結構單元的關鍵一環。再這樣的背景下，CuH催化的不對稱烯烴加氫官能化已成為構建立體碳中心的重要反應。相比之下，利用CuH級聯催化來實現炔烴的還原性1,1-雙官能化在合成上仍然是一個重大挑戰。
有鑒于此，美國斯克里普斯研究所Keary M. Engle和美國匹茨堡大學Peng Liu等人報道了一種由CuH催化的炔烴雙官能團話級聯催化反應，可以高效實現炔烴硼氫化/加氫胺化級聯反應合成α-氨基硼化合物。值得一提的是，該反應可以高選擇性地得到所需的1,1-異二官能化的產物，而不是其他的同二官能化，1,2-異二官能化或還原性單官能化的副產物，實現了高的化學，區域和對映選擇性。
De-WeiGao et al. Cascade CuH-catalysed conversion of alkynes into enantioenriched1,1-disubstituted products. Nature Catalysis 2019.
https://www.nature.com/articles/s41929-019-0384-6
3. Nature Commun.：不完全的射頻消融治療會促進腫瘤發展并阻礙免疫治療
射頻消融治療(RFA)會促進腫瘤發生抗原特異性的T細胞響應，并在臨床前環境中增強免疫治療的效果。蘇州大學吳昌平教授和中南大學廖偉華教授合作證明了不完全的RFA (iRFA)導致的殘余腫瘤與結腸直腸癌肝轉移(CRCLM)患者的早期轉移和較差的生存率相關。實驗利用小鼠模型證明了iRFA會促進腫瘤的發展并阻礙抗PD -1治療的效果。免疫分析結果表明，iRFA主要通過骨髓抑制細胞誘導產生持續的局部炎癥反應，從而抑制腫瘤T細胞的功能。
機制研究表明，源于腫瘤細胞的CCL2會顯著影響單核細胞和腫瘤相關巨噬細胞(TAMs)在腫瘤的積累。而TAMs與腫瘤細胞的相互作用會增強腫瘤細胞產生CCL2的能力。研究也發現在注射CCR2拮抗劑或腫瘤細胞不再表達CCL2后會增強PD-1阻斷劑的抗腫瘤活性，因此這一研究也為解決iRFA后殘留的腫瘤提供了一種新的解決方案。
LiangrongShi, Changping Wu, Weihua Liao. et al. Inflammation induced by incompleteradiofrequency ablation accelerates tumor progression and hinders PD-1immunotherapy. Nature Communications. 2019
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13204-3
4. Nature Electronics：高壓薄膜電子器件在低壓集成電路上的單片集成
硅互補金屬氧化物半導體集成電路的性能可以通過附加器件層的單片三維集成來增強。例如，硅集成電路在低電壓（約1v）下工作，并且可以通過單片集成薄膜晶體管提供高壓處理能力。近日，美國密歇根大學RebeccaL. Peterson的研究小組，表明高電壓非晶氧化物半導體薄膜晶體管可以集成在硅集成電路的頂部，包含100納米節點鰭場效應晶體管使用空氣中的溶液過程。
為了解決這兩個器件層之間的電壓失配問題，使用頂部肖特基、底部歐姆接觸結構來減少非晶氧化物半導體電路開關電壓。這些觸點用于形成肖特基門控薄膜晶體管和具有優良開關性能的垂直薄膜二極管。因此，可以創建具有小于1.2 V的開關電壓的高電壓非晶氧化物半導體電路，其可以直接與硅集成電路集成。
Y oungbae Son?, Brad Frost?, Yunkai Zhao, etal. Monolithic integration of high-voltage thin-film electronics onlow-voltage integrated circuits using a solution process. Nature Electronics,2019.
DOI: 10.1038/s41928-019-0316-0
https://www.nature.com/articles/s41928-019-0316-0
5. Acc. Chem. Res.: 單分散膠體球的合成，轉化和利用
球形膠體粒子(0.01-1 μm)已成為廣泛研究的主題，并在光子學，電子學，催化，藥物輸送和藥物等領域得到應用。對于大多數應用領域，至關重要的是要實現尺寸的單分散性，同時在結構和組成方面擴大其多樣性。尺寸的均勻性使人們可以在其與膠體顆粒的理化性質之間建立嚴格的相關性，同時確保實驗的可重復性和測量精度。單分散膠體球的化學合成一直是膠體科學，材料化學，材料科學和軟物質等領域研究的關鍵。
近日，佐治亞理工學院夏幼南團隊總結了過去二十年來用于簡便合成尺寸均勻的膠體球的方法以及成分（包括金屬和半導體）和結構（例如，實心，核殼，空心，多孔和Janus等）。作者從合成半導體，低熔點金屬和貴金屬制成的單分散膠體球開始，討論了通過化學反應使膠體球轉變為具有新的成分和性能的核-殼或中空結構。接下來討論了具有Janus結構膠體球的合成。最后，作者重點介紹了這些膠體球體的一些應用，包括光子器件的制造，封裝等。
JichuanQiu, Pedro H. C. Camargo, Unyong Jeong, Younan Xia. Synthesis, Transformation,and Utilization of Monodispersed Colloidal Spheres. Acc. Chem. Res., 2019
DOI：10.1021/acs.accounts.9b00490
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.9b00490
6. JACS：UiO-67封裝Pt納米顆粒催化CO2加氫制甲醇：破譯MOF的作用
金屬有機框架（MOFs）作為催化劑和催化劑載體材料具有廣闊的前景。然而，動力學在目標反應中的角色研究卻很少。近日，挪威奧斯陸大學Unni Olsbye等制備了Pt納米顆粒（NPs）嵌入Zr基UiO-67 MOF中這一極其穩定的MOFs催化劑，并對該催化劑在170°C和1-8 bar壓力下催化CO2/H2形成甲醇這一反應進行了H/D和13C/12C交換，操作紅外的穩態和瞬態動力學，光譜和密度泛函理論（DFT）建模研究。
研究表明，甲醇是通過附著在Zr節點上的甲酸鹽類物質在Pt NPs和缺陷Zr節點之間的界面處形成的。作者進一步仔細分析瞬態數據后發現，中間體的數量高于每個PtNPs周圍MOFs晶格中開放Zr位點的數量。因此，必須有額外的Zr位點才能形成甲酸鹽。DFT計算表明，在預處理過程中，大力促進Pt NP的生長，可在預處理過程中置換連接基并形成開放Zr位點。然而，與實驗觀察到的優異的催化劑穩定性相一致，甲酸形成過程中的連接基置換在能量上是不利的,這與實驗觀察到的優異的催化劑穩定性相一致?？偠灾摴ぷ魈峁┝舜_鑿的證據，表明甲醇是在Pt NPs和位于Pt NPs表面的連接子缺陷型Zr6O8節點的界面處形成的。
EmilS. Gutter?d, Unni Olsbye*, et al. Hydrogenation of CO2 toMethanol by Pt Nanoparticles Encapsulated in UiO-67: Deciphering the Role ofthe MOF. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b10873
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10873
7. Angew: LiPF6在多孔芳環框架中的快速傳導助力固態鋰電池
固態鋰電池由于具有本征安全性因而在近年來吸引了廣泛關注。然而，在固態鋰電池中仍然存在著很多問題限制了其進一步發展與實際應用。這些問題包括但不限于能量密度較低、熱穩定性較差、循環穩定性不佳以及界面阻抗大等。
在本文中，吉林大學的Teng Ben教授團隊使用容納了LiPF6的多孔芳環骨架作為固態電解質代替傳統液態電解質成功地改善了固態鋰電池的電化學性能。理論計算表明芳環框架與Li+之間存在較強相互作用。在容納LiPF6之后，多孔芳環內還有空間可以允許鋰離子迅速脫嵌。該工作為多孔聚合物材料在固態電解質中的應用開辟了道路。
JunyanZou, Teng Ben et al, High Uptake and Fast Transportation of LiPF6 inPorous Aromatic Framework for Solid-State Li-Ion Batteries, Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI:10.1002/anie.201913380
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201913380?af=R
8. Angew：NIR-II染料對肽聚糖進行代謝標記用于對腸道微生物群進行體內成像
由于缺乏簡便、實時的體內細菌成像策略，目前人們對于哺乳動物腸道菌群的了解還遠遠不足。廈門大學楊朝勇教授和湖南大學譚蔚泓院士合作設計一種基于NIR-II染料的、對腸道細菌進行活體成像的方法。實驗使用D-丙炔丙氨酸（DPG）對小鼠進行灌胃并收集被DPG標記的腸道微生物群，然后將其通過點擊化學與含有疊氮的NIR-II染料進行反應，進而再通過灌胃的方法使得小鼠腸道菌群的肽聚糖被標記上NIR-II染料。
在近紅外光的輻射下，細菌產生的熒光信號在小鼠腸道內具有較高的空間分辨率和較深的組織穿透性，并且這種化學方法也可用于對不同種類的細菌進行成像，從而擴大了其在微生物學中的適用性。此外，研究通過這一方法也發現腸道菌群的生物分布會受到宿主胃腸動力的顯著影響。這一研究所報道的基于NIR-II的代謝標記策略也為在體內觀察深層組織中的微生物群提供了首個方案，從而為破譯了解這些腸道“暗物質”的復雜生物學提供了一個新的有力工具。
WeiWang, Chaoyong Yang, Weihong Tan. et al. Metabolic Labeling of Peptidoglycanwith NIR-II Dye Enables in vivo Imaging of Gut Microbiota. Angewandte ChemieInternational Edition. 2019
DOI:10.1002/anie.201910555
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201910555
9. AM：沸石骨架局部結構與輕元素的原子時空成像
通過（掃描）透射電子顯微鏡（(S)TEM）從時空維度上明確多孔材料的原子結構對于其在催化、分離、能源存儲等領域的廣泛應用至關重要。然而，材料對電子束的敏感性使其容易遭受電子束的損害，從而不能保證其分辨率及信噪比。因而，在一個晶體的相同區域捕獲多個圖像并對晶格的時間變化成像仍極具挑戰。鑒于此，來自清華大學魏飛教授、Xiao Chen等采用集成的差分相襯（iDPC）STEM，以低于常規STEM2-3個數量級的40 e??-2超低劑量實現電子束敏感沸石骨架的原子成像。
基于iDCP技術，在原位實驗中，不僅觀察到ZSM-5晶體的原子3D結構，而且可觀察到框架的變化。此外，可以直接使用iDCP-STEM觀測ZSM-5晶體的局部結構及其上的輕元素芳烴。該研究手段不僅提供了一種電子束敏感材料的有效觀測技術，而且也為催化劑上觀測碳氫化合物等輕元素化合物提供了有效的手段。
BoyuanShen, Xiao Chen*, Dali Cai, Hao Xiong, Xin Liu, Changgong Meng, Yu Han, Fei Wei*, Atomic Spatial and Temporal Imaging of Local Structures and Light Elementsinside Zeolite Frameworks, Advanced Materials, 2019.
DOI: 10.1002/adma.201906103
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201906103
10. AFM: 雙配體對穩定的藍色準2D鈣鈦礦發光二極管
自幾年前無機-有機雜化鈣鈦礦的出現以來，在綠色和紅色鈣鈦礦發光二極管（PeLEDs）領域取得了許多有希望的成就。盡管如此，藍光PeLED的性能仍面臨挑戰。
蘇州大學廖良生教授、王照奎教授和河南師范大學劉玉芳教授課題組通過引入兩種不同的配體（PEABr, NPABr2）形成準2D鈣鈦礦薄膜。配體獨特協同作用使得該薄膜可以顯示穩定的藍光發射。制成的PeLED具有2.62％的最大外部量子效率和8.8 min的半衰期（T50）。同時，其峰值位于485 nm處的電致發光光譜顯示出了通過施加不同的偏壓可以改善穩定性。這項研究為實現穩定的藍色PeLED具有高性能提供了新的途徑。
Synergistic Effect of Dual Ligands on Stable Blue Quasi‐2D Perovskite Light‐Emitting Diodes
DOI:10.1002/adfm.201908339
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201908339
