1. Science: 單納米晶體的超快速激發發射顯微鏡
單分子檢測是一種強大的方法，可用于區分不同的物種并遵循集合平均值內的時間軌跡。但是，這種檢測能力需要有效的發射器，并且容易發生光漂白，并且緩慢的納秒自發發射過程僅報告最低激發態。
巴塞羅那科技學院Lukasz Piatkowski和Niek F. van Hulst團隊報道了在室溫下直接檢測來自單個膠體納米晶體的受激發射，同時記錄了耗盡的自發發射，使研究人員能夠在整個光循環中追蹤載流子的數量。通過捕獲受激發射信號的飛秒演化以及納秒熒光，可以解開處于激發態的超快電荷軌跡，并確定經歷受激發射，自發發射和激發態吸收過程的總體。
Ultrafaststimulated emission microscopy of single nanocrystals，Science，2019
DOI:10.1126/science.aay1821
https://science.sciencemag.org/content/sci/366/6470/1240.full.pdf
2. Nat. Rev.Cancer：腫瘤轉移過程中的體液及其形成機制
腫瘤的轉移是由一系列的動態事件所組成的，最終會使得癌癥患者的存活率大大降低。而為了轉移到遠端的器官，細胞和相關因子會利用多種體液系統從而在機體內進行傳播。例如血液和淋巴循環系統的流動機制就可以被用來提高癌細胞從原發腫瘤內外滲和轉移的效率。而流速、血管的大小和剪切應力都能影響循環中癌細胞的存活率。
新南威爾士大學Paul Timpson教授和斯特拉斯堡大學Jacky G. Goetz教授合作對循環的腫瘤細胞和腫瘤相關因子利用體液進行轉移的相關機制進行了綜述；并對體液引發的轉移性級聯生物學問題進行了說明，從而為進一步了解轉移中的癌細胞提供了新的策略。
GautierFollain, Paul Timpson, Jacky G. Goetz. et al. Fluids and their mechanics intumour transit: shaping metastasis. Nature Reviews Cancer. 2019
https://www.nature.com/articles/s41568-019-0221-x
3. Nat. Commun.：在納米尺度上探索原子層厚的MoS2的邊緣相關特性
層狀二維材料具有獨特的物理化學性質，使其在光電器件、傳感、能源和催化等領域得到了高度關注和廣泛應用。二維材料在制備過程中不可避免引入結構缺陷，雖然這些缺陷尺度僅為數納米甚至單原子，但是會極大地改變材料的結構和電子性質，從而影響其應用。如果能在二維材料的工作環境下（大氣或者液相）高空間分辨地表征缺陷的晶格結構與電子性質，有助于準確地理解二者之間的聯系，獲取明確的構效關系。這對有效地進行缺陷工程化，進一步優化基于薄層二維材料的應用具有重要意義。然而，深入研究非石墨烯二維材料缺陷的結構與電子性質仍是一個巨大的挑戰，急需原位、高空間分辨的表征技術。
近日，廈門大學任斌，王翔，中科院半導體研究所譚平恒等通過針尖增強拉曼光譜（TERS）對薄層MoS2一維缺陷（邊緣，臺階和褶皺等）進行高空間分辨的成像，獲得了互相關聯的AFM形貌與TERS光譜信息，系統研究了不同缺陷位的結構與電子性質。研究發現，與單層MoS2的邊緣和褶皺相比，兩層MoS2的邊緣和一層-兩層之間的臺階位具有獨特的電子-聲子相互作用，從而導致缺陷位附近~1.8 nm范圍內材料的能帶發生彎曲。缺陷位具有特殊電子能帶結構以及高化學活性（如氧吸附），與完美的晶格結構相比具有較低的電子密度，從而在缺陷位和完美晶格結構之間形成10~19 nm范圍的自由電子擴散長度。
此外，該工作還利用對缺陷結構和電子性質敏感的拉曼振動模的譜峰位移，發展出可以區分不同類型的MoS2邊緣（zigzag和armchair）的方法。該工作表明了TERS在原位、高空間分辨表征缺陷位的結構和電子性質方面具有獨特的優勢，可以進一步推廣到其他二維材料，從而有效地指導缺陷設計和材料應用。（本文轉自廈門大學化學化工學院官網）
Teng-XiangHuang, Xin Cong, Xiang Wang*, Ping-Heng Tan,* Bin Ren,* et al. Probingthe edge-related properties of atomically thin MoS2 atnanoscale. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-13486-7
https://www.nature.com/articles/s41467-019-13486-7
4. Science Advances：光譜獨特的超小核-殼SiO2納米粒用于黑素瘤圖像引導手術治療
準確檢測和量化區域淋巴結轉移仍是預測腫瘤分期和臨床預后的重要指標。由于腫瘤內異質性成為有效治療計劃的主要障礙，因此手術室中迫切需要更可靠的以圖像為導向，以癌癥為目標的光學多路復用工具。對于前哨淋巴結定位的適應癥，在體內以不同水平的敏感性和特異性準確地詢問癌細胞上的不同分子標記仍未開發。
為了解決這些挑戰并證明檢測微轉移的敏感性，美國紀念斯隆·凱特林癌癥中心Snehal G. Patel和Michelle S. Bradbury以及康奈爾大學 Ulrich Wiesner等人開發了一批光譜獨特的6-nm近紅外熒光核-殼二氧化硅納米顆粒，每批表面用不同的黑色素瘤靶向配體進行功能化。與PET成像一起，使用圖像引導的多路復用工具，可以在自發的黑色素瘤小豬模型中準確地檢測出顆粒并進行分子表型化的癌性結節。這些工具提供的信息不僅有可能提高目標疾病切除的準確性和患者的安全性，而且有可能改變腫瘤患者的手術決策。
ChenF, Madajewski B, Ma K, Karassawa Zanoni D, Stambuk H, Turker MZ, et al.Molecular phenotyping and image-guided surgical treatment of melanoma usingspectrally distinct ultrasmall core-shell silica nanoparticles. ScienceAdvances. 2019;5(12):eaax5208.
https://doi.org/10.1126/sciadv.aax5208
5. JACS：調整單原子催化劑的配位環境實現高效氧還原反應
燃料電池和金屬空氣電池等許多應用的發展都迫切需要高效的氧還原反應（ORR）電催化劑。設計用于氧還原反應（ORR）的原子分散金屬催化劑是實現高效能量轉換的有前途的方法。近日，悉尼科技大學汪國秀，清華大學李亞棟，陳晨，國立臺灣大學Ru-Shi Liu等多團隊合作，開發了一種模板輔助方法來合成一系列錨定在多孔N，S共摻雜碳（NSC）基質上的單金屬原子催化劑，并作為高效的ORR催化劑，以研究結構與其催化性能之間的相關性。
結構分析表明，相同的合成方法得到的以Fe為中心的單原子催化劑（Fe-SAs/NSC）和以Co/Ni為中心的單原子催化劑（Co-SAs/NSC和Ni-SAs/NSC）的結構存在明顯差異，這是每種金屬離子在初始合成過程中與含N，S的前體形成絡合物的趨勢不同導致的。研究發現，Fe-SAs/NSC主要由分散良好的FeN4S2中心位點組成，其中S原子與N原子成鍵，而Co-SAs/NSC和Ni-SAs/NSC中的S原子與金屬成金屬-S鍵，從而形成CoN3S1和NiN3S1中心位點。
DFT計算表明，FeN4S2中心位點比CoN3S1和NiN3S1位點更具活性，原因是FeN4S2中心涉及的中間體和產物的電荷密度較高，能壘較低。實驗結果表明，三種單原子催化劑都具有高的ORR電化學性能，而Fe-SAs/NSC表現出最高的電化學性能，甚至優于商業化的Pt/C。此外，與市售Pt/C相比，Fe-SAs/NSC還顯示出較高的甲醇耐受性，并具有高達5000次循環的高穩定性。該工作為高電催化活性單原子催化劑的結構設計提供了參考。
JinqiangZhang, Yufei Zhao, Chen Chen*, Ru-Shi Liu*, Yadong Li*, Guoxiu Wang*, et al.Tuning the coordination environment in single-atom catalysts to achieve highlyefficient oxygen reduction reactions. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI:10.1021/jacs.9b09352
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b09352
6. JACS：通過電荷轉移促進金屬間Pd3Pb上亞單層Pt的電子結構促進HER
H2作為燃料電池中的清潔能源載體，是通過各種工藝從碳原料工業生產的，這個過程會釋放大量CO2。電解水是生產H2的另一種方法，其涉及H+還原和H2脫附在HER過程中起關鍵作用。高效的析氫反應（HER）電催化劑在加速水電解可持續生產H2方面起著關鍵作用，而其大規模應用受到Pt催化劑高昂成本的阻礙。近日，中國科技大學吳宇恩等通過外延生長法可控地將亞單層Pt沉積在Pd3Pb納米片上（AL-Pt/Pd3Pb）。
AL-Pt/Pd3Pb催化劑的活性表面Pt層的原子效率得到最大程度的優化，并且Pd3Pb片調節了Pt層的電子結構，從而大大增強了酸性條件下的HER性能。實驗發現，AL-Pt/Pd3Pb催化劑表現出出色的HER活性，過電位僅13.8 mV即可達到10 mA/cm2的電流密度，并在-0.05 V時具有7834A/gPd+Pt的高質量活性，兩者均大大超過了商用Pt/C（30 mV，1486 A/gPt）。此外，AL-Pt/Pd3Pb在酸性條件下，連續的25小時計時電流測試中，顯示出出色的HER穩定性。密度泛函理論計算表明，AL-Pt/Pd3Pb催化劑的固有活性提高主要來自于從Pd3Pb到亞單層Pt的電荷轉移，從而使其產生了強大的靜電相互作用，可以穩定限速的過渡態，并降低了壁壘。
YancaiYao, Xiang-Kui Gu, Dongsheng He, Yuen Wu*, et al. Engineering ElectronicStructure of Sub-monolayer Pt on Intermetallic Pd3Pb via ChargeTransfer Boosts Hydrogen Evolution Reaction. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI:10.1021/jacs.9b09391
https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.9b09391
7. Angew：缺陷三維γ‐In2Se3電還原CO2制合成氣
合成氣（CO/H2）是生產多種高價值化學品和液體燃料的原料，電化學還原CO2制合成氣前景廣闊。然而，高效制備合成氣仍是一大挑戰。近日，來自中國科學院化學研究所韓布興院士、Qinggong Zhu等發現碳紙上電化學合成的缺陷硒化銦（γ‐In2Se3/CP）該反應性能極高。研究發現，通過調變電解質[Bmim]PF6和H2O的組成或者改變采用的電位可以有效大范圍調控生成產物CO和H2間的比例（1/3到1/24），且產物僅有CO和H2。當使用納米花狀γ‐In2Se3/CP為電極時，產生CO/H2為1/1時，電流密度可高達90.1mA cm-2。
此外，在極低過電位下（220mV）,CO的法拉第效率高達96.5%，電流密度為55.3 mA cm‐2。該催化劑高效的電催化性能主要來源于其上的缺陷、三維結構、催化劑與載體間的相互作用獲得的較多的活性位點、低的電子傳遞阻力、較大的電化學表面積等等。該研究為缺陷高效電化學還原CO2催化劑的設計提供了新的途徑。
DexinYang, Qinggong Zhu, Xiaofu Sun, Chunjun Chen, Weiwei Guo, Guanying Yang, BuxingHan*, Electrosynthesis of defective indium selenide with 3D structure onsubstrate for tunable CO2 electroreduction to syngas, Angew Chem,2019.
DOI: 10.1002/ange.201914831
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201914831?af=R
8. 陳曉東AM：人造身體反射弧
仿真人類的感覺、知覺和動作過程已經成為生物傳感智能機器人、交互式人機接口和高級假肢的一大挑戰。通過反射弧實現反射動作，對于人類和高等動物在沒有大腦處理的情況下對環境刺激做出反應，并在自然危險中生存是非常重要的。模擬反射弧功能的人工反射弧系統簡化了“central‐control‐only”流程所需的復雜電路設計，成為智能軟機器人系統中的基本電子元件。
近日，南陽理工大學陳曉東課題組報道了一種能使電化學執行器響應觸覺壓力刺激的人工體反射弧。只有當壓力傳感器檢測到的壓力高于刺激閾值時，基于金屬有機框架的閾值控制單元(TCU)才能被激活并觸發電化學執行器完成運動。這種反應機制類似于人類神經系統中的全有或全無定律。作者為了證明這一概念，將人工體反射弧成功地集成到一個機器人中，實現了模仿嬰兒的抓握反射。這項工作為開發智能軟機器人、下一代人機界面和神經假體提供了獨特而簡化的策略。
KeHe, Yaqing Liu, Ming Wang, Geng Chen, Ying Jiang, Jiancan Yu, Changjin Wan,Dianpeng Qi, Meng Xiao, Wan Ru Leow, Hui Yang, Markus Antonietti, XiaodongChen. An Artificial Somatic Reflex Arc. Advanced Materials. 2019
DOI: 10.1002/adma.201905399
https://doi.org/10.1002/adma.201905399
9. AM: 紅碳量子點+SnO2，22.77％效率的鈣鈦礦電池
南京工業大學的陳永華和上海光源的高興宇，Yingguo Yang團隊報道了一種有效的復合電子傳輸層（ETL）。該ETL是由富含羧酸和羥基的紅碳量子點摻雜低溫固溶處理的SnO2構成的。SnO2的電子遷移率從9.32×10-4到1.73×10-2 cm2 V-1 s-1增加了約20倍。基于這種新型SnO2 ETL的平面鈣鈦礦太陽能電池顯示出高達22.77％的效率。
Red‐Carbon‐Quantum‐Dot‐Doped SnO2 Composite with Enhanced Electron Mobility forEfficient and Stable Perovskite Solar Cells
https://doi.org/10.1002/adma.201906374
10. EES：自組裝Ti3C2-MXene和富N多孔碳雜化材料作為高性能鉀離子電池的優良負極
鉀離子電池（PIBs）由于其低成本和與鋰離子電池相似的儲能機理而受到越來越多的關注。考慮到K+（1.38?）尺寸大，結構穩定性差，電化學氧化還原反應動力學差，山東大學材料科學與工程學院的尹龍衛教授課題組，采用靜電吸引自組裝的方法，精心設計了新型PDDA-NPCN/Ti3C2雜化材料作為PIBs負極，而富氮多孔碳納米片（NPCNs）則來源于金屬-六胺骨架。PDDA-NPCN/Ti3C2復合材料具有疊層結構和較大的比表面積，可以保證Ti3C2與NPCNs之間的緊密接觸，有效地利用兩種組分和更多嵌入的活性位點。
這些雜化材料提供了更大的層間距和獨特的三維互連導電網絡結構，以加速離子/電子傳輸速率。同時，由于對快速充放電過程中相變引起的體積變化具有良好的耐受性，雜化材料具有較高的化學穩定性。DFT計算進一步表明，PDDA-NPCN/Ti3C2雜化體系有效地降低了K+的吸附能和加速了反應動力學。這些雜化材料具有顯著的協同效應，在0.1 A g-1下循環300次后，其可逆容量高達358.4 mA h g-1，在1.0 A g-1下循環2000次，其長循環容量穩定在252.2 mA h g-1，每次循環容量損失率僅為0.03%。這項工作為進一步的自組裝混合動力設備鋪平了道路。
Ruizheng Zhao, Haoxiang Di, Xiaobin Hui, etal. Self-assembled Ti3C2 MXene and N-richporous carbon hybrids as superior anodes for high-performance potassium-ionbatteries. Energy & Environmental Science, 2019.
DOI: 10.1039/C9EE03250A
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/c9ee03250a#!divAbstract
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