第一作者：何茂帥
通訊作者：何茂帥，張錦，丁峰
通訊單位：青島科技大學、北京大學、韓國蔚山國家科學技術研究院
研究亮點：
1. 提出了一個普適的碳管生長動力學模型。
2. 從實驗上證實了影響碳管生長動力學的關鍵因素，實現了螺旋角為19.1o的（2n, n）單壁碳管的高純度合成。
單壁碳納米管
單壁碳納米管可以認為是由石墨烯卷曲形成的一維中空結構，具有優異的力學、電學和光學性能。作為一種半導體材料，碳納米管有著很多優于硅的天然屬性，特別適合在幾千個原子的尺度上建造納米級晶體管，其中的電子也可以比硅晶體管更輕松地轉移，實現更快速的數據傳輸，納米管的形狀也是在原子尺度上組成晶體管的上佳之選。因此，碳納米管技術多年來一直被視為電腦芯片業界的救星，在硅芯片面臨著技術和物理瓶頸時，可以接棒繼續提高芯片的性能。然而，實際制造的碳管計算機面臨著重要的材料缺陷：單壁碳納米管(n, m)結構和性能的不均一性。因此，理解單壁碳管的生長機制并制備結構均一的單壁碳管是目前碳管合成領域的關鍵技術難題，面臨著巨大的挑戰。
成果簡介
青島科技大學生態化工國家重點實驗室、泰山學者優勢特色學科團隊的何茂帥教授，與北京大學張錦院士團隊以及韓國蔚山國家科學技術研究院的丁峰教授團隊一起，提出了一個普適的碳管生長動力學模型，并從實驗上證實了影響碳管生長動力學的關鍵因素，實現了螺旋角為19.1o的（2n, n）單壁碳管的高純度合成。
圖1. 低濃度刻蝕劑單壁碳納米管生長。
要點1：催化劑以及其表面的碳濃度對碳管生長速度的影響
早期的碳管生長動力學模型大多忽略了催化劑納米粒子對碳管生長的影響，而僅僅考慮碳管開口端的活性位點數。在新的碳管生長模型中，研究人員重點強調了催化劑以及其表面的碳濃度對碳管生長速度的影響。當體系中刻蝕劑的濃度很高時，催化劑表面吸附的碳多被刻蝕劑帶出反應體系，碳管的生長速率正比于碳管開口端的活性位點數。當刻蝕劑的濃度很低時，催化劑表面的碳主要被碳管的生長所消耗，碳管的生長速率與其活性位點數無關，而是取決于催化劑的裸露面積以及碳管的管徑。
要點2：原位透射電鏡驗證理論模型
為了驗證這一結論，研究人員利用原位透射電鏡跟蹤了多根碳管的生長，并測量出碳管的生長速度。原位環境透射電鏡實驗結果與新的理論模型的推論相吻合，證實了此模型的普適性。在此反應區間內，通過提高反應過程中碳的供給，能夠選擇性地使與活性位點少的碳管相連的催化劑失活，進而生長出純度高達90%以上的（2n,n）碳管。此外，通過改變刻蝕劑濃度以切換生長區間，也實現了大手性角(n, n-1) 碳管的富集生長。
圖2. 原位環境透射電鏡觀察單壁碳納米管的生長。
小結
本工作不僅推動了對單壁碳納米管生長機制的認識，而且為可控生長結構可控的單壁碳納米管提供了新的思路。
參考文獻
He, Maoshuai, et al."Growth kinetics of single-walled carbon nanotubes with a (2n, n)chirality selection." Science Advances 5.12 (2019): eaav9668.
DOI: 10.1126/sciadv.aav9668
https://advances.sciencemag.org/content/5/12/eaav9668.abstract
