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發(fā)光材料周刊丨Nat. Photon./JACS/Angew等前沿成果集錦1209-1215

納米人納米人 2019-12-19

1. Nat. Photon.：高性能深藍(lán)色碳點(diǎn)發(fā)光二極管

深藍(lán)色發(fā)光二極管（LED）（小于450nm的波長發(fā)射）對于固態(tài)照明，生動(dòng)顯示和高密度信息存儲非常重要。基于鎘和鉛等重金屬膠體量子通常是深藍(lán)色LED的有希望的候選物，但到目前為止，它們的外部量子效率低于1.7％。近日，多倫多大學(xué)Zheng-Hong Lu、Edward H. Sargent報(bào)道了基于碳點(diǎn)的高性能深藍(lán)色發(fā)光材料和器件。

碳點(diǎn)具有窄的發(fā)射半高寬（35 nm），具有高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（70％±10％），并且色坐標(biāo)（0.15、0.05）接近標(biāo)準(zhǔn)顏色Rec 2020（0.131，0.046）。結(jié)構(gòu)和光學(xué)表征以及計(jì)算研究表明，基于胺的鈍化是有效和高色純度發(fā)射的原因。基于這些碳點(diǎn)的深藍(lán)色LED表現(xiàn)出最高的性能，最大亮度為5,240 mcd m^-2，外部量子效率為4％，顯著超過了以前報(bào)道的量子調(diào)諧溶液處理的深藍(lán)色LED。

Lu, Z.-H. Sargent, E. H.et al. Bright high-colour-purity deep-blue carbon dot light-emitting diodes viaefficient edge amination. Nat. Photon. 2019.

DOI: 10.1038/s41566-019-0557-5

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0557-5#auth-16

2. JACS：熱穩(wěn)定的陽離子有機(jī)銅團(tuán)簇用作光/電發(fā)光材料

有機(jī)發(fā)光二極管（OLED）正在徹底改變顯示應(yīng)用。貴金屬如銥，鉑或釕的發(fā)光配合物在OLED領(lǐng)域起著重要作用。但實(shí)際的大規(guī)模應(yīng)用（例如固態(tài)照明和顯示器），需要具有同等性能的，地球富含的銅基發(fā)光化合物。而基于銅（I）的發(fā)射體在光激發(fā)時(shí)會受到弱的自旋-軌道耦合和高重組能的影響。

近日，德國不萊梅大學(xué)Matthias Vogt，Jens Beckmann，俄羅斯科學(xué)院Sergey Ketkov，蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Maksym V. Kovalenko等多團(tuán)隊(duì)合作，報(bào)道了一個(gè)陽離子有機(jī)銅簇[Cu₄(PCP)₃]⁺（PCP=2,6-（PPh₂）₂C₆H₃），其具有抑制非輻射衰變特征，是一個(gè)堅(jiān)固的窄帶綠色發(fā)光體，其光致發(fā)光（PL）效率高達(dá)93％。

作者通過DFT計(jì)算證實(shí)的PL衰變動(dòng)力學(xué)揭示了復(fù)雜的發(fā)射機(jī)制，其涉及熱激活延遲熒光（TADF）和磷光兩方面的貢獻(xiàn)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，將該團(tuán)簇經(jīng)過固溶處理做成標(biāo)準(zhǔn)OLED薄膜后，該材料具有高達(dá)11％的外部量子效率和窄的發(fā)射帶寬（65 nm FWHM）。

Marian Olaru, Sergey Ketkov,* Kovalenko,* JensBeckmann,* Matthias Vogt*, et al. A Small Cationic Organo-Copper Cluster asThermally Robust Highly Photo- and Electro Luminescent Material. J. Am. Chem.Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b10829

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10829

3. Small：0維Cs₃Cu₂X₅納米晶的合成和光學(xué)性質(zhì)

0維無鉛金屬鹵化物納米晶體（NCs）是一類新興的具有優(yōu)越光學(xué)特性的材料。近日，南方科技大學(xué)Zewei Quan團(tuán)隊(duì)介紹了用于生產(chǎn)正交結(jié)構(gòu)和形態(tài)明確的0維Cs₃Cu₂X₅（X= I, Br, Cl）NC。這些Cs₃Cu₂X₅NCs在445-527 nm范圍內(nèi)顯示出寬帶的藍(lán)色和綠色光致發(fā)光（PL），并具有較大的斯托克斯位移，這歸因于其固有的自陷激子（STE）發(fā)射特性。

其中Cs₃Cu₂Cl₅ NCs 獲得了48.7％的高熒光量子產(chǎn)率，而Cs₃Cu₂Cl₅ NCs在45天內(nèi)表現(xiàn)出相當(dāng)高的穩(wěn)定性。有趣的是，隨著X從I變?yōu)锽r和Cl，Cs₃Cu₂X₅ NCs呈現(xiàn)出連續(xù)的發(fā)射峰紅移，這與CsPbX₃鈣鈦礦NCs中的藍(lán)移現(xiàn)象是相反的。

Zhishan Luo, Qian Li, Liming Zhang, Xiaotong Wu, LiTan, Chao Zou, Yejing Liu, Zewei Quan. 0D Cs₃Cu₂X₅(X = I, Br, and Cl) Nanocrystals: Colloidal Syntheses and Optical Properties.Small, 2019.

DOI：10.1002/smll.201905226

https://doi.org/10.1002/smll.201905226

4. Chem. Sci.：調(diào)節(jié)熱激活延遲熒光材料的激子動(dòng)力學(xué)以調(diào)控雙光子納米診療

蘇州大學(xué)張曉宏教授、香港城市大學(xué)李盛亮博士和Chun-Sing Lee教授合作提出了一種有效的策略來調(diào)整輻射激發(fā)態(tài)衰變的激子動(dòng)力學(xué)，進(jìn)而增強(qiáng)材料的雙光子納米診療性能。實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)了兩個(gè)具有不同供電子段的熱激活延遲熒光(TADF)分子，它們具有供-受體結(jié)構(gòu)和聚集誘導(dǎo)發(fā)光（深紅光）的特性。分子模擬結(jié)果表明，供電子截面的改變可以有效地調(diào)節(jié)單重態(tài)到三重態(tài)的能隙和振子強(qiáng)度，從而實(shí)現(xiàn)有效的能量流。

研究結(jié)果證明。具有良好穿透深度的雙光子激光可以激發(fā)TADF NPs以產(chǎn)生單線態(tài)氧和進(jìn)行熒光成像，因此它是一種很好的雙光子納米診療試劑，并能夠在生成單線態(tài)氧和產(chǎn)生熒光之間實(shí)現(xiàn)良好平衡。這一研究工作表明，通過調(diào)節(jié)激子動(dòng)力學(xué)可以合理地設(shè)計(jì)TADF材料，進(jìn)而成為納米診療試劑的優(yōu)良候選材料。

Ya-Fang Xiao, Xiao-Hong Zhang, Chun-Sing Lee. et al.Manipulating exciton dynamics of thermally activated delayed fluorescencematerials for tuning two-photon nanotheranostics. Chemical Science. 2019

DOI: 10.1039/C9SC05817F

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/sc/c9sc05817f#!divAbstract

5. Angew: 后鈣鈦礦型白色熒光粉實(shí)現(xiàn)了高效率和超高的彩色顯色性

具有超高顯色性的照明最近在珠寶，攝影，博物館和外科手術(shù)等應(yīng)用中引起了越來越多的關(guān)注，但在日常使用中，由于商業(yè)白色發(fā)光二極管（LED）發(fā)出的藍(lán)光被發(fā)現(xiàn)會對人體生物鐘產(chǎn)生負(fù)面影響。具有超高顯色性并減少藍(lán)光發(fā)射的近紫外泵浦白色發(fā)光二極管將是解決此問題的方法。然而，開發(fā)具有這種特性的單相白光LED仍然具有挑戰(zhàn)性。法國國家科學(xué)研究院Romain Gautier團(tuán)隊(duì)報(bào)道了在雜化后鈣鈦礦型（TDMP）PbBr₄中，Mn摻雜量低至0.027％，可以實(shí)現(xiàn)太陽光譜的明亮純白光發(fā)光。

因此，一種白色熒光粉的發(fā)射具有CIE坐標(biāo)（0.330，0.365），60％的高光致發(fā)光量子產(chǎn)率（混合鹵化鉛白光發(fā)射的新記錄）和超高顯色指數(shù)（CRI = 96），R9 = 91.8），對應(yīng)于單相發(fā)光的記錄值。對光致發(fā)光性質(zhì)的研究表明，游離的激子，自陷陷子和少量的Mn摻雜劑如何耦合以產(chǎn)生這種純白色發(fā)光。

Doped Lead Halide White Phosphors for Very HighEfficiency and Ultra High Color Rendering, Angew, 2019

https://doi.org/10.1002/anie.201910180

6. AMI：通過分子工程實(shí)現(xiàn)高效溶液制備非摻雜OLED

對于有效的非摻雜有機(jī)發(fā)光二極管（OLED），同時(shí)顯示出熱激活延遲熒光（TADF），聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）特征和高發(fā)光效率的純有機(jī)發(fā)光材料是非常關(guān)鍵的。近日， 東南大學(xué)Zhengjian Qi團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一類新型的熱活化延遲熒光（TADF）發(fā)射材料，其帶有苯基（吡啶基）甲酮作為電子接受鏈段，二（叔丁基）咔唑和9,9-二甲基-9,10-二氫吖啶（或吩惡嗪）作為設(shè)計(jì)和合成供給電子單元。

分子內(nèi)氫鍵相互作用的存在有利于減少單重態(tài)-三重態(tài)能量分裂，抑制非輻射衰變并提高發(fā)光效率。最終，使用3CPyM-DMAC作為發(fā)射極的溶液法制備的非摻雜OLED實(shí)現(xiàn)了35.4 cd/A的高電流效率（CE）和11.4％的外部量子效率（EQE），這優(yōu)于采用CCP-DMAC的CBM-DMAC的OLED（CE和EQE分別為14.3 cd/A和6.7％。

Fulong Ma, Guimin Zhao, Yu Zheng, Fangru He, KamranHasrat, Zhengjian Qi. Molecular engineering of thermally activated delayedfluorescence emitters with aggregation-induced emission via introducingintramolecular hydrogen-bonding interactions for efficient solution-processednon-doped OLEDs.

DOI：10.1021/acsami.9b17545

https://doi.org/10.1021/acsami.9b17545

7. AOM：輥式粘合壓印技術(shù)實(shí)現(xiàn)的可穿戴和可拉伸OLED

近幾年來可拉伸有機(jī)光電器件發(fā)展迅速，在可穿戴電子產(chǎn)品中顯示出巨大潛力。然而，盡管此類器件已經(jīng)獲得了高性能，但它們的高通量制備仍然極具挑戰(zhàn)。近日，吉林大學(xué)Jing Feng和清華大學(xué)Hong-Bo Sun團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種輥輔助粘合壓印（RAI）技術(shù)來克服這一挑戰(zhàn)，通過在有機(jī)光電器件上快速生產(chǎn)有序且大面積的起皺結(jié)構(gòu)，以使其具有可拉伸性。

與需要加熱或紫外線處理的傳統(tǒng)壓印技術(shù)不同，作者在RAI工藝中創(chuàng)新地采用了粘附力在壓印材料內(nèi)形成微結(jié)構(gòu)，可快速制造長度超過10厘米的可拉伸皺紋結(jié)構(gòu)，并通過連續(xù)壓印獲得更大的面積。此外，可拉伸的有機(jī)發(fā)光器件（SOLED）可通過RAI工藝輕松制造。所制備SOLED可以延長至100％應(yīng)變，并在35000次20％拉伸應(yīng)變拉伸后，只顯示出5％的電流效率變化。這是迄今為止報(bào)道的SOLED的最佳機(jī)械穩(wěn)定性。

Da Yin, Nai‐Rong Jiang, Zhi‐Yu Chen, Yue‐Feng Liu, Yan‐Gang Bi, Xu‐Lin Zhang, Jing Feng, Hong‐Bo Sun. Roller‐Assisted Adhesion Imprintingfor High‐Throughput Manufacturing of Wearable andStretchable Organic Light‐Emitting Devices. Adv. Opt.Mater., 2019.

DOI：10.1002/adom.201901525

https://doi.org/10.1002/adom.201901525

8. Scientific Reports: Zn合金化鈣鈦礦實(shí)現(xiàn)高效白色發(fā)光二極管

近來，鹵化鈣鈦礦納米晶（NCs）因其出色的光學(xué)性能而在光電器件中引起了學(xué)術(shù)界的極大關(guān)注。但是，鉛的毒性限制了它們的實(shí)際應(yīng)用。有鑒于此，塔爾沙大學(xué)Peifen Zhu團(tuán)隊(duì)報(bào)道了Zn²⁺合金的CsZn_xPb_1-xX₃（Zn含量高達(dá)15％）白色發(fā)光二極管（WLED）。Zn^{2 +}摻入CsPbX₃NC中會導(dǎo)致晶格收縮，不會改變結(jié)構(gòu)和形貌，這直接影響光學(xué)性能。在保持高光致發(fā)光量子產(chǎn)率的同時(shí)，會伴隨藍(lán)移和帶隙的增加。

15％Zn^{2 +}合金化不同鹵化物組成的CsZn_xPb_1-xX₃ NCs可獲得可調(diào)發(fā)射（411–636 nm）。值得注意的是，WLED是通過使用減少鉛的NC（藍(lán)色，綠色，黃色和紅色）進(jìn)行制備的。通過改變NC數(shù)量的比率，可實(shí)現(xiàn)可調(diào)的相關(guān)色溫（2218–8335 K），示例性的顯色指數(shù)（高達(dá)93）和高輻射發(fā)光效率（268–318lm·W^-1）的白光。該工作使鹵化鈣鈦礦NC的設(shè)計(jì)距離實(shí)現(xiàn)環(huán)境友好且節(jié)能的WLED更進(jìn)一步。

Zhu, P. et al. Zn-Alloyed All-Inorganic HalidePerovskite-Based White Light-Emitting Diodes with Superior ColorQuality. Scientific Reports 2019.

DOI: 10.1038/s41598-019-55228-1

https://www.nature.com/articles/s41598-019-55228-1

9. Anal. Chem.：CsPbBr₃量子點(diǎn)用于對大鼠腦微透析液中硫化氫的敏感熒光傳感

鈣鈦礦量子點(diǎn)在水溶液中的不穩(wěn)定和不溶性阻礙了其在極性溶劑中的應(yīng)用。硫化氫(H₂S)是一種劇毒氣體污染物，也是存在于多種生理過程中的內(nèi)源性氣體信號分子。廈門大學(xué)董諾博士、福州大學(xué)羅芳博士和林振宇教授合作設(shè)計(jì)了一種簡單的將H₂S從水溶液中分離的裝置，并以CsPbBr3量子點(diǎn)(CsPbBr3 QDs)作為檢測探針，開發(fā)了一種新型、可快速檢測H₂S的熒光傳感器。

實(shí)驗(yàn)將H₂S加入到磷酸溶液中后可以使得H₂S從水溶液中逸出，從而進(jìn)入含有CsPbBr3 QDs的正己烷溶液中并導(dǎo)致CsPbBr3 QDs的熒光發(fā)生猝滅。實(shí)驗(yàn)表明，該系統(tǒng)的熒光強(qiáng)度與H₂S的濃度存在線性關(guān)系（0?100 μM），其檢出限為0.18μM，并在檢測大鼠腦微透析液中的H₂S時(shí)表現(xiàn)出很好的效果。

Chaoqun Chen, Qing Cai, Fang Luo, Nuo Dong, ZhenyuLin. et al. Sensitive Fluorescent Sensor for Hydrogen Sulfide in Rat BrainMicrodialysis via CsPbBr3 Quantum Dots. Analytical Chemistry. 2019

DOI: 10.1021/acs.analchem.9b04387

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.9b04387

10. CM：激發(fā)態(tài)Cs₂AgBiBr₆量子點(diǎn)向半導(dǎo)體氧化物的電荷注入

與鹵化鈣鈦礦相比，Cs₂AgBiBr₆等無鉛雙鈣鈦礦由于其環(huán)境友好性而備受關(guān)注。為了建立它們的光活性，圣母大學(xué)Prashant V. Kamat團(tuán)隊(duì)研究了Cs₂AgBiBr₆納米晶體的激發(fā)態(tài)行為，并研究了其激發(fā)態(tài)向不同金屬氧化物（TiO₂，ZnO）的電荷注入。

通過瞬態(tài)吸收光譜確定了電子傳輸速率常數(shù)在1.2–5.2×10¹⁰ s^-1的范圍內(nèi)。在穩(wěn)態(tài)光解（環(huán)境條件）下，注入到TiO₂中的電子被大氣中的氧氣清除，在量子點(diǎn)（QDs）內(nèi)留下了累積的空穴。這些累積的空穴進(jìn)一步引起QDs的氧化，導(dǎo)致鈣鈦礦膜的整體光降解。當(dāng)用作太陽能電池中的活性層時(shí)，Cs₂AgBiBr₆納米晶在成膜退火后在可見光激發(fā)下能夠傳遞光電流。