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Nature系列12篇,物理所Nat. Phys.、吉林大學Nat. Biomed. Eng. 丨頂刊日報20191218
納米人 納米人 2019-12-19
1. Nature Mater.:點亮軟機器人

可伸縮光電材料在可穿戴電子、人機界面和軟機器人中的應用是必不可少的。然而,可拉伸的光電器件,例如發光電容器,通常需要高驅動交流電壓和激勵頻率才能在環境照明條件下獲得足夠的亮度。于此,新加坡國立大學Benjamin C. K. Tee課題組通過一種透明的、高介電常數的聚合物介質材料,提出了一種可愈合的、低場照明的光電子可拉伸(HELIOS)設備。

 

HELIOS裝置在23V的交流電壓和低于1kHz的頻率下開啟,為人機交互提供了安全的工作條件。在 2.5Vμm?1下,獲得了1,460cdm?2 的亮度,并在高達800%的應變下獲得了穩定的照明。這些材料也可以通過機械和電子方式進行自我修復,不受穿孔或切斷的影響。研究人員進一步演示了利用光反饋進行環境傳感的各種HELIOS發光電容器器件。此外,該設備可以無線供電,有可能為無約束且可損傷彈性修復軟機器人提供應用。


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Tan,Y.J., Godaba, H., Chen, G. et al. A transparent, self-healing and high-κ dielectric forlow-field-emission stretchable optoelectronics. Nat. Mater. (2019) 

DOI:10.1038/s41563-019-0548-4

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0548-4

 

2. Nature Mater.:應變錳礦中隱藏磁性的多信使納米探針

相關電子系統的基態特性可能對外部刺激異常敏感,為功能材料提供了豐富的平臺。近日,哥倫比亞大學A. S. McLeod,加州大學圣地亞哥分校Jingdi Zhang等使用原子力顯微鏡,低溫掃描近場光學顯微鏡,磁力顯微鏡和超快激光激發等,在具有納米級分辨力的La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)應變薄膜中證明了亞穩態鐵磁金屬相的“書寫”和“擦除”。

 

通過跟蹤納米級的光導率和磁性,作者揭示了應變耦合是這種隱藏的光誘導金屬的動態生長,自發納米紋理和一階熔融轉變的基礎。第一性原理計算表明,外延設計的Jahn-Teller畸變可以穩定幾乎退化的反鐵磁絕緣體和鐵磁金屬相。作者還提出Ginzburg-Landau描述,以合理化LCMO中的應變,晶格畸變和磁性納米的相互作用,從而將未來的外延氧化物功能工程引入相控材料領域。


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A.S. McLeod*, Jingdi Zhang*, et al. Multi-messenger nanoprobes of hidden magnetismin a strained manganite. Nat. Mater., 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0533-y

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0533-y

 

3. Nature Catal.:通過原位掃描電子顯微鏡對催化表面反應的動力學進行成像

提供有關催化反應動力學的直接真實空間信息的分析方法通常需要簡化的模型系統并在高真空條件下運行。因此,強烈需要開發能夠在相關工作條件下觀察活性催化劑的方法。近日,馬普學會的弗里茨·哈伯研究所Marc-GeorgWillinger,Zhu-JunWang,Cédric Barroo等采用原位掃描電子顯微鏡研究了表面的反應動力學和結構-活性關系。

 

原位掃描電子顯微鏡對功函數和表面組成變化的高度敏感性使得能夠檢測金屬表面上吸附的分子種類的單分子層,作者在此用于可視化Pt催化劑上催化NO2加氫。反應行為的引發和反應前沿的傳播以及活化物種的溢出的較大壓力范圍內的實時顯示的事實證明,原位掃描電子顯微鏡作為表面科學工具,用于研究氣相和溫度誘導的過程的重要地位。


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Cédric Barroo*, Zhu-Jun Wang*,Marc-Georg Willinger*, et al. Imaging the dynamics of catalysed surfacereactions by in situ scanning electron microscopy. Nat.Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0395-3

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0395-3

 

4. Nature Catal.:CO2電解還原條件下原位選擇性生成優勢晶面促進可再生燃料的電合成

近年來,CO2電催化合成C2+碳氫化合物引起了廣泛的關注。然而,在高電流密度下電催化CO2還原對C2+產品的低選擇性和低穩定性降低了系統的能效,從而限制了其經濟競爭力的前景。近日,多倫多大學Edward H. Sargent等報道了一種在CO2還原條件下原位電沉積銅的材料加工策略,該工藝可優先暴露和維護有利于C2+產品生成的Cu(100)面,從而通過CO2RR在高電流下選擇性生成C2+產品。作者研究發現,CO2RR過程中產生的中間體(例如,CO)可用于調節貴金屬以外的材料的結晶,其類似于封端劑,可以調節Cu基催化劑的生長以生成Cu(100)面比例高達70%的高活性催化劑。

 

通過該策略合成的催化劑在部分電流密度為520 mA cm-2的情況下,C2+產品的法拉第效率為90%,全電池C2+產品的功率轉換效率為37%。在膜電極組裝電解槽中,該催化劑在350 mA cm-2的電流密度下連續工作65 h,C2H4選擇性幾乎不變。此外,作者還證明了這種CO2RR過程中的催化劑刻面策略的廣泛適用性,其增加了銀催化劑上Cu(110)面的暴露量,實現了92%的CO法拉第效率。該工作報道的原位材料加工策略提供了一種優先暴露并保持反應中所需的活性位點的途徑,為設計高選擇性和高活性催化劑提供了借鑒。


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YuhangWang, Ziyun Wang, Cao-Thang Dinh, Jun Li?, Edward H. Sargent*, et al. Catalyst synthesis under COelectroreductionfavours faceting and promotes renewable fuels electrosynthesis. Nat.Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0397-1

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0397-1

 

5. Nature Catal.:在分子-金屬催化劑界面富集中間體提高電催化CO2制乙醇的性能

用可再生電力驅動CO2電化學轉化為液體燃料,提供了一種解決間歇性可再生能源存儲需求的方法。CO2還原(CO2RR)生成的各種產品(CO,甲酸,甲烷,乙烯,乙醇和1-丙醛)中,乙醇(一種液體燃料或燃料添加劑)是迫切需要的,因為乙醇的體積能量密度很高,并且可以利用現有的廣泛基礎設施進行存儲和分配。但是,電化學CO2轉化為乙醇涉及多個中間體以及多次質子和電子轉移,這使得開發更高效的電催化劑成為一個重要但又具有挑戰性的課題。近日,多倫多大學Edward H. Sargent等提出了分子-金屬催化劑界面的協同催化劑設計,其目標是產生一個富含反應中間體的局部環境,從而改善由CO2和H2O電合成乙醇的性能。作者通過使用一系列基于卟啉的金屬配合物將銅表面功能化來實現該策略,該卟啉金屬配合物可催化CO2轉化為CO。

 

通過DFT計算,原位拉曼光譜和operando X射線吸收光譜研究,作者發現局部高濃度的CO促進了碳-碳偶聯并引導了反應路線向乙醇轉移。實驗表明,作者設計的催化劑將CO2轉化為乙醇的法拉第效率可達41%,在-0.82 V(相對于可逆氫電極)時,部分電流密度為124 mA cm-2。此外,作者將催化劑整合到基于膜電極組件的系統中,實現了13%的整體能源效率。該工作提出了一種利用吸附分子和非均質途徑之間的協同效應改善電催化CO2轉化為增值液體燃料的方法。


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FengwangLi, Yuguang C. Li, Ziyun Wang, Jun Li, Edward H. Sargent*, et al. CooperativeCO2-to-ethanol conversion via enriched intermediates at molecule–metal catalystinterfaces. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0383-7

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0383-7

 

6. Nature Nanotech.: 用于p型場效應晶體管和電路的蒸發碲薄膜

迫切需要能夠在接近環境溫度下以高遷移率和器件性能進行處理的半導體。盡管已鑒定出多種n型選擇,但其p型對應物的開發仍然有限。加州大學伯克利分校Ali Javey團隊報道了通過在低溫下熱蒸發實現碲薄膜的性能,從而制造出高性能的晶圓級p型場效應晶體管。在8 nm厚的薄膜上實現了約35 cm2 V-1 s-1的有效空穴遷移率,開/關電流比約為104和亞閾值擺幅10mV dec-1

 

高性能碲p型場效應晶體管可在包括玻璃和塑料在內的各種基底上制造,進一步證明了該材料的廣泛適用性。重要的是,通過使用順序光刻,沉積和剝離工藝在單個芯片上集成多層晶體管來演示三維電路。最后,演示了各種功能邏輯門和電路。


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Evaporated tellurium thinfilms for p-type field-effect transistors and circuits,Nature Nanotechnology,2019

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0585-9

 

7. Nature Chem.:單分子磁體中4f電子密度的非球面性及其與磁各向異性軸的關系

鑭系元素離子4f軌道中電子的分布在單分子磁體的設計中起著至關重要的作用。4f電子密度和配體場之間的最佳空間互補性是最大化磁各向異性的關鍵,這是鑭系元素絡合物顯示單分子磁體行為的能力的重要因素。近日,奧胡斯大學Jacob Overgaard,北京大學Shangda Jiang,墨爾本大學Alessandro Soncini等多團隊合作,通過多極模型解釋高分辨率同步X射線衍射實驗,確定了兩個鏑分子復合物中的電子密度分布。

 

作者發現基態4f電子密度為扁橢圓形,這通常是從簡化的Sievers模型推導出來的,該模型假定鑭系離子的純|±15/2>基態雙峰。作者還發現由模型波函數確定的大赤道不對稱性包含相當的|±11/2>的MJ混合,而|±15/2>僅包含81%。此外,作者還恢復了實驗的分子磁易軸,并發現其與從頭算得到的軸偏離了13.1°和8.7°。


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ChenGao, Shangda Jiang*, Alessandro Soncini*, Jacob Overgaard *, et al.Observation of the asphericity of 4f-electron density and its relation to themagnetic anisotropy axis in single-molecule magnets. Nat. Chem., 2019

DOI: 10.1038/s41557-019-0387-6

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0387-6

 

8. Nature Physics: 鉍基銅酸鹽超導體中從二維到三維的超導態轉換

為了解釋高溫超導的機理,了解銅配對超導體的異常正常狀態如何產生超導配對是至關重要的。中科院物理所Liling Sun團隊使用高壓測量方法來研究在最佳摻雜的Bi2Sr2CaCu2O8+δ體超導體中,從二維到三維(2D到3D)超導狀態的壓力誘導交叉的實驗。

 

通過分析電阻的溫度依賴性,研究發現,二維超導轉變表現出類似Berezinskii–Kosterlitz–Thouless的行為。這種二維超導轉變的出現提供了直接的證據,表明奇怪的金屬態主要是二維的。這對于了解銅酸鹽超導體的相圖非常重要。


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Crossover fromtwo-dimensional to three-dimensional superconducting states in bismuth-basedcuprate superconductor, Nature Physics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0740-0

 

9. Nature Physics: 多模光場的非高斯量子態

先進的量子技術需要可擴展和可控制的量子資源。多模光的高斯態(例如壓縮態和簇態)是可伸縮的量子系統,可以按需生成。但是,非高斯特性在許多量子協議中都是必不可少的,尤其是要達到量子計算的優勢。將非高斯性體現在多模量子態中仍然是一個挑戰,因為非高斯操作通常無法保持多個模之間的相干性。

 

法國索邦大學Young-Sik Ra 團隊通過以模式選擇的方式從高斯態中去除單個光子來生成多模光場的非高斯量子態。為了突出連續變量量子技術的潛力,我們首先展示了在受控模式下產生維格納函數負值的能力。隨后,我們探索了非高斯性與量子糾纏之間的相互作用,并驗證了有關非高斯性沿光子減去簇狀態的節點傳播的理論預測。該結果證明了大規模非高斯性具有極大的靈活性,并確保了與量子信息協議的兼容性。


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Non-Gaussianquantum states of a multimode light field,Nature Physics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0726-y


10. Nature Electronics: 高操作穩定性!有機-金屬氧化物混合多層溝道晶體管

在有機發光二極管顯示器的驅動背板中越來越多地使用金屬氧化物薄膜晶體管。商業設備當前依賴于通過物理氣相沉積方法制備的金屬氧化物,但是基于溶液的方法的使用可以提供更簡單,更高通量的方法,這將更具成本效益。然而,使用這種工藝來創建具有高載流子遷移率和穩定操作的氧化物晶體管具有挑戰性。

 

帝國理工Yen-Hung Lin ThomasD. Anthopoulos團隊研究表明,可以通過由氧化銦,氧化鋅納米粒子,臭氧處理的聚苯乙烯和致密鋅的超薄層組成的固溶處理多層溝道來制造具有高電子遷移率(50 cm2 V-1s-1)和操作穩定性的晶體管氧化物。臭氧處理的聚苯乙烯中間層的插入鈍化了溝道中的電子陷阱,并降低了連續晶體管在24 h的時間內和高電場通量密度(2.1×10-6 C cm-2)下連續工作期間由偏壓引起的不穩定性。此外,摻入預合成的鋁摻雜的氧化鋅納米顆粒能夠對混合通道進行受控的n型摻雜,從而提供了對晶體管工作特性的額外控制。


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Hybridorganic–metal oxide multilayerchannel transistors with high operational stability,NatureElectronics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0342-y

 

11. NatureBiomed. Eng.: 細胞納米孔技術大規模制備功能性外泌體

外泌體作為核酸載體是有吸引力的,因為它們具有良好的藥代動力學和免疫學特性,并且能夠穿透合成藥物遞送載體不可滲透的生理屏障。然而,將外源核酸,特別是大的mRNA插入細胞分泌的外泌體的產率很低。于此,美國俄亥俄州立大學L. James Lee,德州大學安德森癌癥中心Betty Y. S. Kim以及吉林大學滕樂生等人報道了一種細胞納米穿孔法,用于生產大量含有治療性mRNA和靶向肽的外泌體。

 

研究人員用質粒DNA轉染了各種來源的細胞,并通過局部和瞬時電刺激刺激了細胞,這些刺激促進了攜帶轉錄的mRNA和靶向肽的外泌體的釋放。與體電穿孔和其他外泌體生產策略相比,細胞納米穿孔產生的外泌體多達50倍,而外泌體mRNA轉錄增長超過103倍,即使來自分泌基礎水平較低的細胞也是如此。在原位磷酸酶和張力蛋白同源物(PTEN)缺陷的神經膠質瘤小鼠模型中,含mRNA的外泌體恢復了腫瘤抑制功能,增強了對腫瘤生長的抑制作用并提高了存活率。細胞納米穿孔可以將外泌體用作需要轉錄操作的通用核酸載體。


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Yang,Z., Shi, J., Xie, J. et al. Large-scale generation of functionalmRNA-encapsulating exosomes via cellular nanoporation. Nat Biomed Eng (2019)

DOI:10.1038/s41551-019-0485-1

https://doi.org/10.1038/s41551-019-0485-1

 

12. Nat. Commun.:Rap1調節造血干細胞的存活進而影響腫瘤的發生和化療響應

新加坡A-STAR研究所Vinay Tergaonkar團隊利用Rap1缺失小鼠模型證明了哺乳動物的Rap1在影響造血干細胞存活、腫瘤發生和化療響應中發揮著重要的作用。實驗結果發現,RAP1會與DNA損傷響應(DDR)通路的許多“成員”發生相互作用。而缺失了RAP1的細胞的XRCC4/DNA連接酶IV和DNA- PK之間的相互作用會減弱,并且細胞會在DNA連接酶IV向受損染色質“募集”的過程中受到損傷。

 

與RAP1在DNA損傷修復中的作用相一致的是,RAP1缺失后會在體內通過NHEJ來減少對斷裂雙鏈修復,從而減少了B細胞類別轉換的重組。最后該研究也發現,RAP1的水平可以成功地用于對乳腺癌和結腸癌的化療結果進行預測。


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EktaKhattar, Vinay Tergaonkar. et al. Rap1 regulates hematopoietic stem cellsurvival and affects oncogenesis and response to chemotherapy. NatureCommunications. 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13082-9

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