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Edward H. Sargent課題組主要致力于納米光子學和材料化學等領域的交叉學科研究，廣泛涉及光電器件、納米生物傳感器、光伏、鈣鈦礦、CO₂還原等領域。

2019年12月17日，Edward H. Sargent課題組接連在Nature Catalysis發表2篇CO2還原制高價值化學品的最新研究成果。我們在此簡要摘錄，希望對相關領域研究人員有所啟發。

一、在分子-金屬催化劑界面富集中間體提高電催化CO2制乙醇的性能

用可再生電力驅動CO₂電化學轉化為液體燃料，提供了一種解決間歇性可再生能源存儲需求的方法。CO₂還原（CO₂RR）生成的各種產品（CO，甲酸，甲烷，乙烯，乙醇和1-丙醛）中，乙醇（一種液體燃料或燃料添加劑）是迫切需要的，因為乙醇的體積能量密度很高，并且可以利用現有的廣泛基礎設施進行存儲和分配。但是，電化學CO₂轉化為乙醇涉及多個中間體以及多次質子和電子轉移，這使得開發更高效的電催化劑成為一個重要但又具有挑戰性的課題。

近日，多倫多大學Edward H. Sargent等提出了分子-金屬催化劑界面的協同催化劑設計，其目標是產生一個富含反應中間體的局部環境，從而改善由CO₂和H₂O電合成乙醇的性能。

本文要點

要點1. 作者通過使用一系列基于卟啉的金屬配合物將銅表面功能化來實現該策略，該卟啉金屬配合物可催化CO₂轉化為CO。

要點2. 通過DFT計算，原位拉曼光譜和operando X射線吸收光譜研究，作者發現局部高濃度的CO促進了碳-碳偶聯并引導了反應路線向乙醇轉移。

要點3. 實驗表明，作者設計的催化劑將CO₂轉化為乙醇的法拉第效率可達41％，在-0.82 V（相對于可逆氫電極）時，部分電流密度為124 mA cm^-2。此外，作者將催化劑整合到基于膜電極組件的系統中，實現了13％的整體能源效率。該工作提出了一種利用吸附分子和非均質途徑之間的協同效應改善電催化CO₂轉化為增值液體燃料的方法。

Fengwang Li, et al. Cooperative CO₂-to-ethanol conversion via enriched intermediates at molecule–metal catalyst interfaces. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0383-7

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0383-7

二、CO2電解還原條件下原位選擇性生成優勢Cu(100)晶面促進可再生燃料的電合成

近年來，CO₂電催化合成C₂₊碳氫化合物引起了廣泛的關注。然而，在高電流密度下電催化CO₂還原對C₂₊產品的低選擇性和低穩定性降低了系統的能效，從而限制了其經濟競爭力的前景。

近日，多倫多大學Edward H. Sargent等報道了一種在CO₂還原條件下原位電沉積銅的材料加工策略，該工藝可優先暴露和維護有利于C₂₊產品生成的Cu（100）面，從而通過CO₂RR在高電流下選擇性生成C₂₊產品。

本文要點

要點1. 作者研究發現，CO₂RR過程中產生的中間體（例如，CO）可用于調節貴金屬以外的材料的結晶，其類似于封端劑，可以調節Cu基催化劑的生長以生成Cu（100）面比例高達70%的高活性催化劑。

要點2. 通過該策略合成的催化劑在部分電流密度為520 mA cm^-2的情況下，C₂₊產品的法拉第效率為90％，全電池C₂₊產品的功率轉換效率為37％。在膜電極組裝電解槽中，該催化劑在350 mA cm^-2的電流密度下連續工作65 h，C₂H₄選擇性幾乎不變。

要點3. 作者還證明了這種CO₂RR過程中的催化劑刻面策略的廣泛適用性，其增加了銀催化劑上Cu（110）面的暴露量，實現了92％的CO法拉第效率。該工作報道的原位材料加工策略提供了一種優先暴露并保持反應中所需的活性位點的途徑，為設計高選擇性和高活性催化劑提供了借鑒。

Yuhang Wang, et al. Catalyst synthesis under CO₂electroreduction favours faceting and promotes renewable fuels electrosynthesis. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0397-1

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0397-1