1. Chem. Soc. Rev.: 設計無電荷傳輸層的高效鈣鈦礦太陽能電池
鈣鈦礦太陽能電池（PSC）的功率轉換效率（PCE）已經高于其他薄膜光伏技術的功率轉換效率（PCE），但是高效電池基于具有多層涂層的復雜設備體系結構。商業化這種新興技術的一種有前途的策略是簡化設備結構，同時保持高效率。電荷傳輸層（CTL）通常對于實現高性能PSC是必不可少的，但是高成本和不穩定的可能性阻礙了以成本有效的方式大規模生產高效，穩定的PSC。鈣鈦礦材料的雙極性載流子轉移特性使得即使在沒有電子和/或空穴傳輸層的情況下也可以制造有效的PSC。目前，報告的無CTL PSC的PCE已經超過20％。但是，關于為什么以及如何使用無CTL的設備如何有效工作仍鮮有報道。
中山大學匡代彬，Wu-QiangWu和昆士蘭大學的王連洲團隊總結了為改善無CTL的PSC的性能而開發的最新策略，旨在加強對這些神秘而簡單卻高效的器件背后的基本載流子動力學，異質結優點和器件物理的全面理解。并揭示了確定實現高效無CTL器件的局限性和決定性因素，并提出了一些經驗電荷傳輸模型（例如，對于無HTL的PSC，鈣鈦礦的p型摻雜；對于ETL，對鈣鈦礦的n型摻雜）無PSC，在一側/界面上構造有效的p–n異質結和/或同質結，或者對無HTL和ETL的PSC采用鈣鈦礦單晶的橫向幾何形狀等），這對于進一步改善器件性能非常有用。此外，通過使用碳電極，為大規模，高效和穩定的光電器件的未來設計和商業開發提供了深刻的見解。
Understandingof carrier dynamics, heterojunction merits and device physics: towardsdesigning efficient carrier transport layer-free perovskite solar cells，Chem. Soc. Rev., 2020
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c8cs01012a#!divAbstract
2. JACS：功能性DNA調控CRISPR-Cas12a傳感器用于非核酸靶標診斷
除了其非凡的基因組編輯能力外，CRISPR-Cas系統由于其高堿基分辨率和等溫信號放大能力，開辟了生物傳感應用的新紀元。然而，已報道的CRISPR-Cas傳感器大多只用于核酸的檢測，對非核酸靶標的應用有限。為了充分發揮CRISPR-Cas傳感器的潛力，擴大其在非核酸靶標檢測和定量方面的應用，在此，伊利諾伊大學厄巴納-香檳分校陸藝、南昌大學熊勇華、南京大學張晶晶等人報道了CRISPR-Cas12a傳感器，它受功能性DNA（fDNA）分子（如對小有機分子和金屬離子檢測具有選擇性的適體和DNA酶）的調控，傳感器基于Cas12a依賴的報告系統，由Cas12a、CRISPR RNA(crRNA)及其兩端標記有熒光團和猝滅劑的單鏈DNA底物(ssDNA-FQ)和fDNA分子組成，fDNA分子可以鎖定Cas12a-crRNA的DNA激活劑，在沒有fDNA靶標的情況下阻止Cas12a的ssDNA切割功能。
fDNA靶標的存在可以觸發DNA激活劑的解鎖，從而激活Cas12a對ssDNA-FQ的切割，增加可被商用便攜式熒光計檢測到的熒光信號。使用該方法，可以在環境溫度(25°C)下使用簡單快速的檢測流程(兩步，<15分鐘)定量檢測ATP和Na+，從而使fDNA調控的CRISPR系統適用于現場測試或護理點診斷。由于fDNAs可以識別多種目標，因此本研究所展示的方法可以將這種強大的CRISPR-Cas傳感器系統顯著擴展到許多其他目標，從而為CRISPR-Cas系統顯著擴展到生物分析和生物醫學應用的許多領域提供了一個新的工具。
Ying Xiong, JingjingZhang, Zhenglin Yang, et al. Functional DNA Regulated CRISPR-Cas12a Sensors forPoint-of-Care Diagnostics of Non-Nucleic-Acid Targets, J. Am. Chem. Soc., 2019.
https://doi.org/10.1021/jacs.9b09211
3. JACS: 組裝帶狀超晶格策略優化析氣反應
設計制備能夠在氫氣(H2)、氧氣(O2)或一氧化碳(CO)等氣體燃料生產的反應環境下同時兼顧催化效率和耐久性的非均相催化劑是一個巨大的挑戰。近日，中科院王鐵研究員等人通過模板輔助打印組裝策略，使鉑納米顆粒(NPs) 成功組裝成條帶型(SP)超晶格，用作高效的析氫反應催化劑。
與drop-casting法制備的Pt NPs薄膜相比，SP超晶格有利于促進物質傳輸，同時減小氣泡拉伸力，為提高催化HER的Pt催化劑的耐久性和催化效率提供了一種新的策略。而且，該催化劑的電流密度明顯高于商業Pt/C，Pt NP薄膜，以及其他文獻中報道的許多其他Pt基或非Pt基催化劑。模板輔助打印技術的優勢使組成NPs或分子的組成、大小和形狀具有很大的靈活性，因此具有通用性，有望用于析氧反應(OER)和二氧化碳電化學還原生產CO。
Qian Song;Zhenjie Xue; Cong Liu; Xuezhi Qiao; Lu Liu; Chuanhui Huang; Keyan Liu; Xiao Li;Zhili Lu; Tie Wang. A general strategy to optimize gas evolution reaction viaassembled striped-pattern superlattices. Journal of the American ChemicalSociety, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b10388
https://doi.org/10.1021/jacs.9b10388
4. JACS：二維COFs的成核-延伸動力學
均相二維（2D）聚合是一個鮮為人知的過程，在該過程中，拓撲平面單體發生反應以形成平面大分子，通常稱為2D共價有機框架（COFs）。傳統上COFs局限于弱結晶的聚集粉末形式，最近已有報道通過temporally resolving生長和成核過程，可將它們制成微米級的單晶。近日，佐治亞理工學院Jean-Luc Bredas，美國西北大學William R. Dichtel等通過動力學Monte Carlo（KMC）模擬對二維COFs的成核和生長速率進行定量分析，結果表明成核和生長分別對單體濃度具有二階和一階依賴性。
作者通過系統測量COFs成核和生長速率（原位X射線散射實驗）證實了計算結果，這也證實了成核過程和延伸過程對單體濃度的依賴性。作者還發現，存在一個閾值單體濃度，在該閾值以下，成核作用占主導地位。該工作的計算和實驗結果使最近的經驗觀察合理化，即在2D COFs單晶的形成過程中，當緩慢添加單體時，在成核過程中，生長起主導作用，以限制其穩態濃度。對成核和生長過程的機制進行理解將為二維聚合的合理控制提供依據，并最終使人們能夠獲得設計好的高質量的二維聚合物材料。
HaoyuanLia, Austin M. Evansb, William R. Dichtelb*, Jean-Luc Bredas*, et al.Nucleation-Elongation Dynamics of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks.J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI:10.1021/jacs.9b10869
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10869
5. Angew：使用高取向二維超分子聚合物對納米粒子進行精確的尺寸選擇篩分
開發定義明確的納米孔尺寸選擇性膜精確分離納米尺寸物質是一項艱巨的任務。近日，香港大學任詠華院士團隊報道了一種負載在聚碳酸酯濾膜上的包含高取向蜂窩狀二維（2D）超分子聚合物的復合膜，該膜可實現膠體納米顆粒（NPs）的精確尺寸選擇篩分。
由于二維超分子聚合物內均一的平行排列的納米腔，該復合膜在截止尺寸約4.0 nm亞納米精度顯示出高的尺寸選擇性。理論上講，該膜可分離的粒子種類是無限的，如量子點，貴金屬和金屬氧化物NPs。作者進一步將該超分子膜與過濾器相結合，這不僅提高了NPs的單色發射和尺寸單分散性的潛力，而且還能夠快速去除難以被磁分離器捕獲的小的磁性NPs吸附劑，從而擴展了它們在許多領域中應用的多功能性。
ZhenChen, and Vivian Wing-Wah Yaml*. Precise Size‐Selective Sieving ofNanoparticles Using a Highly Oriented Two‐DimensionalSupramolecular Polymer. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913621
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913621
6. Angew：超軟超彈性DNA機器人
像蚯蚓這樣的軟生物可以進入狹窄的空間，這激發了科學家們制造軟體機器人，用于細胞或組織的體內操作和微創手術。近日，天津大學仰大勇教授等人，提出了一種基于超軟超彈性磁性DNA水凝膠的柔性機器人(DNArobot)，它具有自適應形狀的特性，能夠在有限空間和非結構空間中實現磁驅動的導航運動。
DNA水凝膠通過鏈纏結和DNA雜交設計了一個組合動態的永久性交聯網絡，從而獲得剪切減薄和循環應變特性。DNA機器人通過調整和恢復自身形狀，完成一系列復雜的磁驅動導航運動，如通過狹窄的通道和管道，進入溝槽，在迷宮中漫游等。DNA機器人憑借其三維多孔網絡結構和良好的生物相容性，成功地實現了細胞在有限空間的傳輸。
Jianpu Tang, Chi Yao, Zi Gu, et al. Super‐Softand Super‐Elastic DNA Robot with Magnetically Driven Navigational Locomotionfor Cell Delivery in Confined Space. Angewandte Chemie International Edition,2019.
DOI: 10.1002/anie.201913549
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201913549
7. Angew：酸剝落亞胺鍵合的COFs經過溶液處理工藝加工成結晶薄膜
共價有機框架（COFs）是高度模塊化的多孔晶體聚合物，可用于電荷存儲設備，納濾膜，光電設備等。COFs通常以微晶粉末形式合成，這種形貌限制了它們在這些應用中的性能，并且它們的溶解度有限，無法大規模加工成更有用的形貌和器件。近日，美國西北大學William R. Dichtel等報道了一種通用的，可擴展的方法，通過暫時的質子化連接劑來剝離二維亞胺連接的COF粉末。
所得的懸浮液流可制成直徑不超過10 cm的連續結晶COF膜，其厚度取決于懸浮液的組成，濃度和鑄造方案，厚度范圍為50 nm至20 μm。此外，作者還證明了膜的制造過程是通過部分解聚/再聚合機理進行的，從而該膜非常堅固，并可輕松地從基質上分離。該工作表明，酸介導剝落是將易獲得的亞胺連接的COF粉末溶液加工成功能性設備的一種有前途的策略。
DavidW. Burke, William R. Dichtel*, et al. Acid Exfoliation of Imine‐linked Covalent OrganicFrameworks Enables Solution Processing into Crystalline Thin Films. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913975
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913975
8. Angew：含甘菊藍單元的螺旋納米石墨烯：合成，晶體結構和性能
扭曲的多環芳香烴（PAHs或納米石墨烯）在過去的幾十年中受到了相當大的關注，因為它們具有迷人的光電特性以及在有機電子領域具有重要應用。近日，德累斯頓工業大學馮新亮，香港大學Junzhi Liu等合成了三個前所未有的含甘菊藍單元的螺旋納米石墨烯（1、2和3）。作者通過X射線晶體學分析清楚地證實了所得的螺旋結構。由于在螺旋形內緣的連續空間排斥，在2中嵌入的甘菊藍單元具有創紀錄的扭曲度（16.1o）。
結構分析與理論計算相結合表明，這些螺旋納米石墨烯表現出整體的芳香結構，而內部的甘菊藍單元則表現出較弱的抗芳香特性。此外，紫外可見光譜測量表明，超螺旋2和3具有窄的能隙（2：1.88 eV; 3：2.03 eV），這也得到循環伏安法的證實以及密度泛函理論（DFT）計算的支持。作者還通過原位EPR/Vis-NIR光譜電化學表征了2和3的穩定氧化態和還原態。該工作為含甘菊藍單元的螺旋納米石墨烯提供了一種新穎的合成策略。
JiMa, Junzhi Liu,* Xinliang Feng*, et al. Helical NanographenesContaining an Azulene Unit: Synthesis, Crystal Structures, andProperties. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201914716
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914716
9. Angew：單原子鐵增強電化學發光
在傳統的魯米諾-H2O2電化學發光(ECL)傳感平臺中，H2O2在室溫下會發生自分解，不可避免地給定量分析帶來困難。在此，華中師范大學朱成周、武漢工程大學胡六永等人首次采用鐵單原子催化劑(Fe-N-C SACs)作為一種先進的共反應促進劑，將溶解氧(O2)直接還原為活性氧(ROS)。由于Fe-N-C SACs獨特的電子結構和催化活性，可以有效地產生大量的ROS，這些ROS將與魯米諾陰離子自由基反應，顯著放大魯米諾的ECL發射。
在最佳條件下，研制了一種用于抗氧化能力測定的Fe-N-CSACs-魯米諾ECL傳感器，在0.80μM~1.0 mM的Trolox濃度范圍內呈良好的線性關系。這種典型的單原子催化劑有助于提高魯米諾溶解氧傳感平臺的ECL發射，為基于魯米諾的ECL體系的進一步研究提供了一條新的途徑。
Wenling Gu, Hengjia Wang,Lei Jiao, et al. Single-Atom Iron Boosts Electrochemiluminescence, Angew. Chem.Int. Ed., 2019.
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201914643
10. Angew: 16.2％效率！鹵化鋰提高鈣鈦礦LED性能
缺陷鈍化可有效改善鈣鈦礦中載流子的輻射復合，從而可以改善鈣鈦礦發光二極管（LED）的器件性能。鈣鈦礦LED中最有效的鈍化劑主要是有機螯合分子，但是，同時犧牲了鈣鈦礦發光層的電荷傳輸性能和熱穩定性，從而降低了性能，尤其是器件的操作穩定性。蘇州大學的孫寶全, Tao Song和林雪平大學Sai Bai團隊證明了鹵化鋰可以有效地鈍化鹵化物空位的缺陷并降低陷阱態密度，從而抑制鈣鈦礦薄膜中的離子遷移。
實現了基于所有無機CsPbBr3鈣鈦礦的高效綠色鈣鈦礦LED，其峰值外部量子效率為16.2％，并且最大亮度為50278 cd m-2。此外，即使在104 cd m-2的亮度下，該器件也顯示出優異穩定性。強調了使用鹵化鋰進行缺陷鈍化的普遍適用性，這使其能夠提高藍色和紅色鈣鈦礦LED的效率和穩定性。
High‐Performance PerovskiteLight‐Emitting Diode with Enhanced OperationalStability Using Lithium Halide Passivation, Angew, 2019
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201914000
11. EES: 電催化多硫化鈉全轉化助力高性能室溫Na-S電池
室溫Na-S電池憑借其低成本等優勢而有望在規模儲能領域實現廣泛應用。然而，反應中間產物多硫化鈉的不完全轉化會導致Na-S電池循環穩定性不佳，這嚴重阻礙了其實用化進程。在本文中，澳大利亞臥龍崗大學的Xun Xu，Shixue Dou以及美國德克薩斯大學奧斯汀分校的余桂華等向硫正極中引入了一種高效親硫載體—金量子點修飾的分級N摻雜碳微球（CN/Au/S），這種親硫載體能夠通過電催化效應將動力學遲滯的Na2S4完全轉化為Na2S或單質S。
此外，金量子點和N摻雜碳材料還能夠提高S正極的導電性，并且能夠通過極性-極性相互作用吸附多硫化鈉中間體以消除其穿梭效應。在Na-S電池中，這種CN/Au/S正極能夠實現較高的硫利用率、優異的循環穩定性和杰出的倍率性能。該工作深化了金屬Au在S分子中催化效應的理解，為發展高性能室溫Na-S電池開辟了新的道路。
NanaWang, Xun Xu, Guihua Yu, Shixue Dou et al, High-performance room-temperaturesodium-sulfur battery enabled by electrocatalytic sodium polysulfides fullconversion, Energy & Environmental Science, 2019
DOI：10.1039/C9EE03251G
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/EE/C9EE03251G#!divAbstract
12. EnSM：多孔石墨烯/MgF2框架實現高能密度鋰金屬電池
對于實用的鋰金屬電池來說，最大的挑戰是如何充分，可逆地利用鋰負極。帶有大量鋰成核位點的預制三維（3D）多孔骨架能夠引導鋰沉積在3D骨架的空腔中，從而抑制枝晶生長和尺寸變化?；诖?，華南理工大學的丘勇才教授和浙江大學的陸盈盈教授合作設計了一種由3D石墨烯和MgxLiy晶種構成的納米膠囊結構的鋰金屬負極。
3D復合負極不僅可以通過簡單且可擴展的方法制備，還可以滿足實際電池中高能量密度和長循環壽命的要求。通過透射電子顯微鏡觀察鋰沉積時，發現鋰金屬主要沉積在3D石墨烯內的MgxLiy晶種周圍。將復合負極與商用LiFePO4正極和NCM811（LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2）正極組裝成軟包電池時，其能夠提供超過350 Wh·kg?1的能量密度和長循環壽命（>150個循環），并具有較高的能量保留率（>85%）。這項工作中的3D鋰金屬/石墨烯復合負極為高能量密度鋰金屬電池的制造提供了有希望的新途徑。
QingshuaiXu, Xianfeng Yang, Mumin Rao, Dingchang Lin, Kai Yan, RuiAn Du, Jiantie Xu,Yuegang Zhang, Daiqi Ye, Shihe Yang, Guangmin Zhou, Yingying Lu, Yongcai Qiu.High energy density lithium metal batteries enabled by a porous graphene/MgF2framework. Energy Storage Materials 2019.
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.12.028
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719311067
