楊培東院士課題組2019年研究成果集錦
雨辰
納米人
2020-01-09
納米人編輯部對2019年國內(nèi)外重要科研團隊的代表性重要成果進行了梳理，今天，我們要介紹的是美國國家科學院院士，美國藝術(shù)與科學院院士、上海科技大學物質(zhì)科學與技術(shù)學院院長，加州大學伯克利分校楊培東教授。
楊培東教授主要致力于基于納米線的能源、光學、催化等領(lǐng)域的研究，尤其是在半人工光合作用、納米催化、納米光子學、太陽能電池、熱電材料、納米流體等領(lǐng)域。楊培東教授正嘗試將自然和科技進行完美的結(jié)合，通過人工光合作用將太陽光轉(zhuǎn)變?yōu)橐后w燃料，也就是像植物一樣通過“光合作用”來獲取人們社會所需要而日益枯竭的能源，并為太空探索提供能源支撐，近年來取得了多項重要突破。下面，我們簡要總結(jié)了楊培東教授課題組2019年部分研究成果，供大家交流學習。1）由于相關(guān)論文數(shù)量較多，本文僅限于通訊作者文章，以online時間為準。2）由于學術(shù)有限，所選文章及其表述如有不當，敬請批評指正。3）由于篇幅限制，部分成果未列入編號，僅以發(fā)表截圖展示。
1. 鹵化鈣鈦礦中陰離子交換動力學的定量成像丨PNAS
離子交換作為一種后合成轉(zhuǎn)化策略，在控制材料成分和結(jié)構(gòu)方面提供了更多的靈活性，超越了直接合成方法。目前，尚未實在具有豐富空間和光譜信息的單粒子水平上觀察這種轉(zhuǎn)化動力學。近日，加州大學伯克利分校楊培東教授研究團隊使用共聚焦光致發(fā)光顯微鏡報道了單個單晶鹵化鈣鈦礦納米片中陰離子交換動力學的定量成像。研究人員系統(tǒng)地觀察到納米片上的對稱陰離子交換途徑，其依賴于反應(yīng)時間和板厚度，這由晶體結(jié)構(gòu)和擴散限制轉(zhuǎn)化機制控制。基于反應(yīng)-擴散模型，鹵化物擴散系數(shù)估計為10-14 cm2·s-1。這種擴散控制機制通過精確控制的陰離子交換反應(yīng)形成具有空間分辨的相干界面的2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，提供了用于在納米/微尺度上定制半導體功能的設(shè)計方案。Zhang, Y. Yang, P. et al.Quantitative imaging of anion exchange kinetics in halide perovskites. PANS2019.DOI:10.1073/pnas.1903448116https://www.pnas.org/content/pnas/116/26/12648.full.pdf
2. In基電荷有序全無機鹵化物雙鈣鈦礦丨PNAS
金屬鹵化物鈣鈦礦因其卓越的光電性能而引起了廣泛的應(yīng)用興趣。具有各種晶體結(jié)構(gòu)和組成的環(huán)保型鹵化鈣鈦礦材料的開發(fā)為實現(xiàn)所需的性能和應(yīng)用提供了前所未有的機會。近日，加州大學伯克利分校楊培東等人展示了一種通過固相反應(yīng)合成的Cs2In（I）In（III）Cl6 In基電荷有序全無機鹵化物雙鈣鈦礦。研究人員通過研究其高壓光學性質(zhì)，發(fā)現(xiàn)了壓力驅(qū)動的完全可逆的半導體-金屬相變。這種基于In的電荷有序結(jié)構(gòu)可能會激發(fā)人們對鈣鈦礦鹵化物的新認識，并為將來發(fā)現(xiàn)奇特的電子現(xiàn)象（例如鈣鈦礦鹵化物中的高TC超導性）提供平臺。Yang,P. et al. Pressure-induced semiconductor-to-metal phase transition of acharge-ordered indium halide perovskite. PNAS 2019.DOI:10.1073/pnas.1907576116https://www.pnas.org/content/pnas/116/47/23404.full.pdf
3. 高效Cu基全無機稀土鹵化物團簇發(fā)光材料丨Matter
自2014年以來，鉛鹵鈣鈦礦納米晶材料由于具有優(yōu)異的發(fā)光性能，引起人們廣泛的研究興趣。基于鈣鈦礦材料的綠光、紅光發(fā)光二極管外量子效率已超過20%。但是鈣鈦礦藍光發(fā)光材料的研究較為滯后。然而，高效發(fā)光的鉛鹵鈣鈦礦材料由于鉛的毒性問題，對環(huán)境將產(chǎn)生一些潛在風險。因此，科學界一直在尋找低毒性的金屬鹵化物鈣鈦礦材料作為后備策略。其中最為常見的是用一價和三價離子取代二價的鉛離子，形成交替排列的雙鈣鈦礦構(gòu)型。由于可選擇的一價和三價元素較多，這類結(jié)構(gòu)提供了組分調(diào)節(jié)的巨大空間，以及特殊的物理化學性質(zhì)，在光電和X射線探測方面有潛在的應(yīng)用。但是，通常的雙鈣鈦礦材料其三維晶格中一價和三價八面體有序排列形成強局域電場，阻礙電荷的遷移，相比普通含鉛鈣鈦礦而言發(fā)光特性較差。近期，加州大學伯克利分校楊培東教授團隊提出了一種構(gòu)造發(fā)光稀土鹵化物團簇材料的新策略，通過固態(tài)反應(yīng)法設(shè)計制備了一系列新型全無機銅基稀土鹵化物材料。在這類結(jié)構(gòu)中，一價銅離子（Cu+）和三價稀土離子（Sc3+、Y3+）取代二價鉛（Pb2+），兩個一價銅離子連接三個稀土鹵化物八面體，與鹵素離子呈三配位構(gòu)型，在交替層形成攪拌輪狀的團簇。雖然Sc3+、Y3+離子和它們的鹵化物八面體在可見光范圍內(nèi)無軌道躍遷發(fā)光，當和一價銅離子結(jié)合后，得到的材料發(fā)光具有顯著增強。研究表明，團簇結(jié)構(gòu)中銅離子的敏化作用對于增強稀土鹵化物發(fā)光起關(guān)鍵作用。該類全無機三配位一價銅化合物是具有全新結(jié)構(gòu)的強藍光發(fā)光材料，并有望在未來的固態(tài)發(fā)光、傳感、顯示應(yīng)用中發(fā)揮重要作用。JiaLin, Hong Chen, Jun Kang, Li Na Quan, Zhenni Lin, Qiao Kong, Minliang Lai,Sunmoon Yu, Lei Wang, Lin-wang Wang, Michael F. Toney*, Peidong Yang*.Copper(I) Based Highly Emissive All-Inorganic Rare-Earth Halide Clusters.Matter, 2019.DOI:10.1016/j.matt.2019.05.027https://sciencedirect.xilesou.top/science/article/pii/S2590238519300529
4. 二維鈣鈦礦納米片自組裝成有序的球狀鈣鈦礦相丨JACS
納米粒子的自組裝對納米科學來說是一個非常有趣的過程，在這個過程中，納米晶體單元組裝成更有序的超結(jié)構(gòu)。近日，加州大學伯克利分校楊培東教授等人報道了一種二維鈣鈦礦納米板的逐層組裝。結(jié)構(gòu)分析表明，所組裝的超晶格納米晶體與層狀的拉斯頓-波普鈣鈦礦相相匹配。這種組裝被證明是可逆的，因為這些超晶格納米晶體可以通過超聲處理可逆地剝落回構(gòu)成單元。這項研究為進一步理解和利用熱力學來增加納米顆粒體系的有序性，以及從二維弱吸引鈣鈦礦結(jié)構(gòu)塊研究超晶格的光學性質(zhì)提供了新的平臺。Yong Liu, Martin Siron, Dylan Lu, Jingjing Yang, Roberto dos Reis, Fan Cui, MengyuGao, Minliang Lai, Jia Lin, Qiao Kong, Teng Lei, Joohoon Kang, Jianbo Jin, JimCiston, Peidong Yang. Self-Assembly of Two-Dimensional Perovskite NanosheetBuilding Blocks into Ordered Ruddlesden–Popper Perovskite Phase, Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.https://doi.org/10.1021/jacs.9b06889
5. MOF用于電化學還原二氧化碳丨JACS
金屬有機骨架化合物(Metal organic Frameworks，MOFs)是一種由無機金屬中心(金屬離子或金屬簇)與橋連的有機配體通過自組裝相互連接，形成的一類具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。作為有機-無機雜化材料，也稱配位聚合物，具有三維的孔結(jié)構(gòu)，兼有無機材料的剛性和有機材料的柔性特征。使其在催化、儲能、分離和材料研究方面呈現(xiàn)出巨大的發(fā)展?jié)摿驼T人的發(fā)展前景。近年來，CO2催化轉(zhuǎn)化制燃料或高值化學品，特別是CO2電催化還原制備合成氣等有望實現(xiàn)CO2的溫和、清潔轉(zhuǎn)化，受到越來越多研究者的關(guān)注。多質(zhì)子和多電子的CO2RR途徑在水溶液中與析氫反應(yīng)（HER）競爭，在動力學上緩慢，從而需要更多的還原過電勢，因此設(shè)計開發(fā)具有增強CO2RR活性的非均相電催化劑直觀重要。近日，加州大學伯克利分校Peidong Yang，Omar M. Yaghi教授等人合成了一種新的陰離子三維金屬框架MOF-1992，其具有空間可達的Co活性位點和優(yōu)異的電荷轉(zhuǎn)移特性。基于MOF-1992和炭黑(CB)組裝的陰極表現(xiàn)出較高的電活性位點覆蓋率(270nmol cm?2)和高電流密度(-16.5 mA cm?2，過電位為-0.52 V)，用于CO2在水中還原合成CO的法拉第效率為80%，在6h內(nèi)，MOF-1992/CB陰極達到了5800的翻轉(zhuǎn)次數(shù)。MOF-1992所達到的高電流密度歸因于該結(jié)構(gòu)優(yōu)異的3D導電性，而且MOF-1992使得電極上具有豐富的電催化活性位點。MOF-1992證明了分子催化劑在金屬與配體骨架中的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)是如何作為CO2還原反應(yīng)的高性能陰極的。RocMatheu, Enrique Gutierrez-Puebla, M. ángeles Monge, Christian S. Diercks,Joohoon Kang, Mathieu S. Prévot, Xiaokun Pei, Nikita Hanikel, Bing Zhang,Peidong Yang, Omar M. Yaghi. Three-Dimensional PhthalocyanineMetal-Catecholates for High Electrochemical Carbon Dioxide Reduction. Journalof the American Chemical Society, 2019.https://doi.org/10.1021/jacs.9b09298
6. 設(shè)計用于電化學CO2還原的材料丨Nature Catalysis
電化學CO2還原是一種使用可再生能源合成燃料和化學原料的非常具有潛力的技術(shù)。然而，在使這項技術(shù)規(guī)模化應(yīng)用的道路上，還存在較多材料、機理和應(yīng)用方面的障礙。將催化劑設(shè)計與催化機理相結(jié)合，加深對電化學CO2還原反應(yīng)機理的認識，是將電化學CO2還原技術(shù)推向工業(yè)化應(yīng)用的前提。在催化劑的高效催化電化學CO2還原作用下，生成有價值的碳基產(chǎn)品，并且具有更好的選擇性、更低的過電勢和更長的工作電流密度，是這一技術(shù)目前需要努力的方向。有鑒于此，加州大學伯克利分校楊培東教授和加拿大多倫多大學的EdwardH. Sargent等人合作概述了電化學CO2還原領(lǐng)域的最新進展，并確定了能夠在中性條件下實現(xiàn)碳可再生能源儲存和利用的催化劑的機理問題和性能指標。該工作有利于促進電化學CO2還原技術(shù)的進一步發(fā)展。Ross, M. B., De Luna, P. et al.Designing materials for electrochemical carbon dioxide recycling. NatureCatalysis, 2019DOI: 10.1038/s41929-019-0306-7.https://www.nature.com/articles/s41929-019-0306-7
7. CO2/CO共進料下銅催化二氧化碳還原丨Nature Nanotechnology
一項新技術(shù)發(fā)現(xiàn)，CO2/CO共進料下銅催化二氧化碳還原性能得到極大提升。有鑒于此，加州大學伯克利分校楊培東教授等人對這項二氧化碳電催化還原技術(shù)進行了述評。現(xiàn)代社會的許多燃料、材料和化學品都是由化石燃料的燃燒產(chǎn)物制成的。這一碳密集型化學過程導致對石油的過度依賴，加上難以維持的溫室氣體排放，加劇了氣候變化和環(huán)境污染問題。然而，作為廢物排放的二氧化碳可以作為增值燃料和化學前體循環(huán)利用。如果這樣一個過程可以用可再生電力來驅(qū)動，同時也為可再生電力的儲存提供了一種新的化學途徑。這項技術(shù)的核心是以納米材料為基礎(chǔ)的催化劑，它可以將通過電能將二氧化碳還原為增值燃料。由于銅是已知的唯一一種有利于C2+形成的非均相催化劑材料，因此在理解不同條件下銅表面上C–C鍵的形成過程方面已經(jīng)做了大量的工作。除了二氧化碳的直接轉(zhuǎn)化外，考慮到一氧化碳作為C2+形成的中間產(chǎn)物的作用，將其還原為多碳產(chǎn)品的研究也日益增多。研究發(fā)現(xiàn)，將氣態(tài)CO以足夠的負電位添加到進料中，提供了一個重要的碳源，可用于不同于CO2衍生碳的耦合。在二氧化碳電催化方面，特別是在多碳化合物方面，還有許多工作要做。為了提高能源效率，過電位必須大大降低，而形成不同多碳產(chǎn)物(例如乙烯與乙醇或其他氧合物)的基本機制途徑尚未闡明。從材料的角度來看，對于促進C-C偶聯(lián)反應(yīng)的表面位置，還沒有一個清晰的描述。然而，與純原料CO2或CO相比，有效使用CO/CO2系統(tǒng)的前景為探索這些問題提供了新的機會。相信通過設(shè)計制備具有明確和可控結(jié)構(gòu)和組成的納米級催化劑，將繼續(xù)推動二氧化碳電催化走向成熟。YifanLi, Peidong Yang. Co-feeding copper catalysts couple carbon, NatureNanotechnology, 2019.DOI:10.1038/s41565-019-0575-yhttps://doi.org/10.1038/s41565-019-0575-y8. 納米孔電穿孔技術(shù)用于在細胞內(nèi)傳遞生物大分子丨PNAS加州大學伯克利分校楊培東教授團隊提出了一個利用納米孔-電穿孔(NanoEP)平臺來將核酸、功能蛋白和Cas9單鏈向?qū)NA核糖核酸蛋白遞送到貼壁細胞和懸浮細胞中，且遞送效率高達80%，細胞存活率>95%。當細胞與納米孔緊密接觸時，低壓電脈沖會使細胞膜的一小塊區(qū)域發(fā)生滲透，隨后生物分子會通過納米孔電泳進入細胞。除了具有低細胞毒性和高性能遞送等優(yōu)勢之外，該NanoEP系統(tǒng)既不需要專門的緩沖液和昂貴的材料，也不用復雜的制造和細胞操作過程。因此，該NanoEP平臺也為細胞內(nèi)的生物分子遞送提供了一種有效而靈活的方法。Cao, Y.H., Yang, P.D. et al. Nontoxic nanoporeelectroporation for effective intracellular delivery of biologicalmacromolecules.PNAS, 2019.https://www.pnas.org/content/early/2019/03/27/1818553116全光子集成電路是超越摩爾定律限制的未來系統(tǒng)的有前途的平臺。經(jīng)過不斷的發(fā)展，一維（1D）納米線在光子電路中表現(xiàn)出巨大的潛力，因為其獨特的一維結(jié)構(gòu)可有效地產(chǎn)生和嚴格限制光學信號以及易于調(diào)節(jié)的光學特性。楊培東團隊基于光學特性（即半導體、金屬和電介質(zhì)納米線）對納米線進行分類，以用于其潛在的光子應(yīng)用（作為光發(fā)射器或等離子體和光子波導）。進一步討論了最近在將基于納米線的光子元件集成到下一代光學信息處理器方面的諸多進展。然而，在將納米線充分用作光子構(gòu)建塊之前仍然存在許多挑戰(zhàn)。最后。提供了科學和技術(shù)挑戰(zhàn)和展望，以指明未來的方向。Quan, L. N., Kang, J., Ning, C.-Z. & Yang, P.Nanowires for Photonics. Chem. Rev., 2019DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00240 (2019).https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemrev.9b00240
10. 納米粒子催化中的表面和界面控制丨 Chem. Rev.
非均相催化劑的表面和界面對其性能至關(guān)重要，因為它們通常被認為是催化反應(yīng)的活性中心。隨著納米科學的發(fā)展，調(diào)節(jié)納米結(jié)構(gòu)的表面和界面的能力為開發(fā)和優(yōu)化多相催化劑提供了一種通用的方法。近日，加州大學伯克利分校楊培東教授等總結(jié)了氧還原反應(yīng)（ORR），電化學CO2還原反應(yīng)（CO2RR）和串聯(lián)催化納米顆粒催化劑的表面和界面控制。在第一部分中，作者從ORR在納米級表面上的活性開始，然后集中介紹了優(yōu)化Pt基催化劑性能的方法，包括合金化，核殼結(jié)構(gòu)和高表面積開放結(jié)構(gòu)。對于CO2RR，其催化劑的表面組成起主要作用，作者介紹了其反應(yīng)基礎(chǔ)和不同納米金屬催化劑的性能。對于串聯(lián)催化，其單個納米結(jié)構(gòu)中的相鄰催化界面催化順序反應(yīng)，作者描述了其概念和原理，催化劑合成方法以及在不同反應(yīng)中的應(yīng)用。Chenlu Xie, Zhiqiang Niu,Dohyung Kim, Mufan Li, Peidong Yang*, et al. Surface and Interface Controlin Nanoparticle Catalysis. Chem. Rev., 2019DOI: 10.1021/acs.chemrev.9b00220https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemrev.9b00220
11. 納米線的光電化學丨Chem. Rev.
最近光電化學在半導體/液體界面上的應(yīng)用提供了一種模擬自然光合作用，并從陽光、水和空氣中產(chǎn)生化學物質(zhì)的可再生途徑。納米線被定義為一維納米結(jié)構(gòu)，在光電電化學應(yīng)用中表現(xiàn)出多種獨特的特性，與體積納米線相比，具有更好的性能。近日，加州大學洛杉磯分校劉翀和加州大學伯克利分校楊培東教授、南洋理工大學的劉斌教授等人綜述了半導體納米線在光化學中的應(yīng)用。首先介紹了納米線和光電化學的基本概念，然后綜述了以下問題的答案：(1)如何將半導體納米線與其他構(gòu)件連接起來以增強光電化學響應(yīng)？(2)如何利用納米線進行光電化學半反應(yīng)？(3)什么技術(shù)能夠在單納米線水平上獲得光電化學的基本知識？(4)模擬人工光合作用封閉循環(huán)的集成納米系統(tǒng)的設(shè)計策略是什么?該工作有助于讀者評估納米線在光電化應(yīng)用方面的顯著特點，從而推動半導體納米線在光化學中的應(yīng)用。JiaoDeng, Yude Su, Dong Liu, Peidong Yang, Bin Liu, Chong Liu. NanowirePhotoelectrochemistry, Chemical Reviews, 2019.DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00232https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00232除此之外，楊培東教授課題組2019年在人工光合作用、一維納米材料、熱電材料方面還發(fā)表了一系列重要成果，由于內(nèi)容較多，在此不一一列出。感興趣的讀者可前往楊培東教授課題組網(wǎng)站學習。（http://www.cchem.berkeley.edu/pdygrp/main.html）
楊培東（Yang Peidong），國際頂級納米材料科學家。1988年考入中國科學技術(shù)大學應(yīng)用化學系，1993年赴美國哈佛大學求學，1997年獲哈佛大學化學博士學位。2012年當選美國藝術(shù)與科學院院士，2016年當選美國國家科學院院士。（注：以上簡介及文中海報整理自網(wǎng)絡(luò)及楊培東教授課題組網(wǎng)站）
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