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第一作者：Hongxia Wang, Yan-Kai Tzeng, Yongfei Ji.

通訊作者：崔屹、朱棣文、譚天偉、Karen Chan

通訊單位：斯坦福大學、北京化工大學、SLAC國家加速器實驗室

研究亮點：

1. 發展了一種Cu-氮摻雜納米鉆石的新型催化界面。

2. 實現了CO₂還原制C₂產物的優異催化性能。

碳中和能源轉化過程對全球氣候變化和能源問題至關重要。開發CO₂還原制高價值化學品催化劑，是能源和環境領域極富前景，也極具挑戰的關鍵議題。電化學還原方法由于其操作簡便，環境溫和，性能優越等優勢，越來越多地在CO₂還原還原占據主要地位。

對于大多數CO₂還原催化劑而言，一般產物往往是CO或者HCOOH等C₁產物，近來才慢慢出現可在中性水介質中實現多碳類（C≥2）高附加值化學品的催化劑。這些催化劑普遍存在一個問題，就是所采用的電勢過低，一般-0.9V（vs RHE）或者更低。另外，收率不高，長期穩定性不佳等問題比比皆是。

有鑒于此，斯坦福大學崔屹團隊攜手諾獎得主朱棣文教授，北京化工大學譚天偉教授等人，報道了一種基于銅納米顆粒的高選擇性高穩定性的催化界面設計策略，用于非均相催化CO₂制備C₂高價值化學品。

圖1. 材料制備示意圖

研究人員構建了一種氮摻雜納米鉆石/Cu納米顆粒界面。之所以構建這種界面，一方面是因為，現有CO₂還原催化劑中，銅基納米催化劑無疑是最出色的一種。另一方面，氮摻雜的納米鉆石成本低，電化學活性高，表面積大，而且具有?的化學穩定性。除此之外，氮摻雜的納米鉆石含有大量N-sp3 C組分，前人研究發現其對電催化活性至關重要。因此，研究團隊希望能通過構筑多組分界面，來協同實現C-C成鍵的更多可能性。

圖2. N-ND/Cu電極材料表征

研究表明，催化制備C₂產物的法拉第效率為63%左右（-0.5 V，RHE），這種催化劑意外地表現出無與倫比的高穩定的催化性能，120 h后僅有19%活性衰減。DFT計算表明，CO在Cu/納米鉆石界面的結合力增強，抑制CO脫附。通過降低CO二聚化的表觀能壘，促進C₂產物的生成。對催化劑本征組成和電子結構的調控，實現了對催化界面，以及反應熱力學和動力學的最大限度的優化。

圖3.DFT計算

總之，這項研究為CO₂還原制高價值化學品催化劑的設計提供了全新的思路，為CO₂還原制高價值化學品帶來了更多可能。

參考文獻：

HongxiaWang et al. Synergistic enhancement of electrocatalytic CO₂reduction to C₂ oxygenates at nitrogen-doped nanodiamonds/Cuinterface. Nature Nanotechnology 2020.

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0603-y